A basse température, c'est à dire dans le régime 1K, les verres présentent des propriétés remarquablement différentes de celles des cristaux de même composition. Par exemple, la dépendance en température de la capacité thermique est presque linéaire et celle de la conductivité thermique est approximativement quadratique (dans les cristaux, on trouve une dépendance cubique pour les deux propriétés).Beaucoup de ces observations peuvent être expliquée par le “Standard Tunneling Model” (STM), dont l’hypothèse de base est l'existence de potentiels locaux à double puits, ou “systèmes à deux niveaux” dans la surface d'énergie potentielle, où des excitations localisées (une particule ou plutôt un cluster de particules) subissent l'effet tunnel à travers la barrière. Récemment les systèmes de tunnels (TSs) ont attiré une attention considérable pour la fabrication de qubits pour les ordinateurs quantiques impliquant jonctions Josephson supraconductrices amorphes.Toutefois, malgré le succès du STM, de nombreuses caractéristiques du modèle sont encore peu claires, par example, la nature microscopique des TS reste inconnue. En outre, des effets magnétiques inattendus ont été découverts dans des verres multi-composants non-magnétiques, comme par exemple des variations non-monotones de la constante diélectrique et de la chaleur spécifique en présence de champs magnétiques faibles.Une explication possible de ces observations est donnée dans l’ “Extended Tunneling Model” (ETM) dans lequel on suppose la présence de régions mieux ordonnées, avec les TSs dans leur interstices, qui doivent être décrites par des potentiels à trois puits (TWPs), dans la structure à moyen distance des verres. En conséquence, les particules concernées par l’effet tunnel peuvent se coupler avec le champ magnétique sous l'effet Aharonov-Bohm.La présente thèse se compose de deux parties: Dans la première nous réalisons des calculs analytiques pour généraliser le modèle ETM au cas d'un potentiel de quatre puits tétraédriques dans un champ magnétique. Nos calculs montrent qu’en fait, le TWP peut être considéré comme le modèle de travail le plus simple pour décrire les verres réels. Nous dérivons également la contribution à l'aimantation des TWPs de notre modèle, et nous obtenons des ajustements qui sont en bon accord avec les données expérimentales. Nous montrons qu’en tenant compte une telle géométrie de tunneling nous obtenons un bon accord entre les concentrations d'impuretés extraites de l'aimantation et celles extraites à partir de mesures de la capacité thermique à basse température. Ceci est une autre preuve de la présence d'inhomogénéités structurales dans les verres à basse température.L'objectif de la deuxième partie est d'élucider la nature des TSs via des simulations numériques. Pour cela nous avons d'abord développé de nouveaux algorithmes pour étudier la géométrie des minima et les barrières d'un modèle simple bidimensionnel de surface d'énergie potentielle. Cette étude est le point de départ d'une nouvelle méthode, nommée "Effective Isopotential Method”, que nous introduisons pour effectuer une analyse locale et systématique de la surface d'énergie en proximité du fond des minima locaux.Nous testons ce méthode sur un cristal CFC Lennard-Jones, puis sur un mélange binaire Lennard-Jones du verre à basse température. Nous constatons que la forme géométrique du minimum local à basse température n’est pas régulière, mais caractérisée par des vallées internes. Dans le cas du cristal on observe la présence de six vallées symétriques associés à une particule donnée, tandis que dans le cas du verre on constate que la plupart des particules présentent deux vallées.Parmi elles, nous trouvons des géométries dont les caractéristiques sont en accord semi-quantitatif avec celles de modèles phénoménologiques décrivant les TSs. Nous avons maintenant une representation de la géométrie de ces TSs. / At low temperature, i.e. in the 1K regime, glasses show properties that are remarkably different from those of the corresponding crystalline counterparts, e.g., the heat capacity depends approximately linearly and the thermal conductivity almost quadratically on temperature (in crystals one finds a cubic dependence for both properties).Many of these observations can be rationalized by the so-called “Standard Tunneling Model” (STM) whose basic assumption is the existence of local double-well potentials, or two level systems, in the potential energy landscape, where localized excitations (a particle or rather a cluster of particles) undergo quantum tunneling through the barrier. In recent times the tunneling systems (TSs) have attracted considerable attention for the fabrication of coherent qubits for quantum computers involving amorphous superconducting Josephson junctions.However, despite the success of the STM, many features of the model are still unclear in that, e.g., the microscopic nature of the TSs remains unknown. In addition, unexpected magnetic effects have been discovered in non-magnetic multi-component glasses, like e.g. the non-monotonous changes of the dielectric constant and the specific heat in the presence of weak magnetic fields.A possible explanation of these observations is the so-called “Extended Tunneling Model” (ETM) in which one assumes the presence of better ordered regions, hosting TSs in the interstices, that have to be described by three-well potentials (TWPs), in the intermediate range structure of glasses; as a result the effective tunneling particles can couple to the magnetic field via the Aharonov-Bohm effect.This work consists of two parts: In the first one we carry out analytical calculations to generalize the ETM model to the case of a four-well tetrahedral trapping potential in a magnetic field. Our calculations show that in fact the TWP can be considered as the simplest working model to describe real glasses. We also derive the contribution to the magnetization from the TWPs of our model, and obtain fits that are in good agreement with the experimental data. We show that only taking into account such tunneling geometry we get a good agreement between the impurity concentrations extracted from the magnetization and those extracted from low-temperature heat capacity measurements. This is thus evidence for the presence of structural inhomogeneities in glasses at low temperature.The goal of the second part is to elucidate the nature of the TSs via computer simulations. For this we first develop new algorithms to study the geometry of the minima and barriers of a simple two-dimensional model of a potential energy surface. This study is the starting point for a novel method, the so-called “Effective Isopotential Method”, that we introduce to perform a local and systematic analysis of the energy landscape close to the bottom of the local minimum.We apply this method to a test case, a Lennard-Jones FCC crystal, and then to a binary mixture Lennard-Jones glass at low temperature. We find that the geometric shape of the IS at low temperature is not smooth but is characterized by internal valleys, i.e. points of the configuration space where the potential energy is lower than the immediate neighborhood. In the case of the crystal we observe the presence of six symmetric valleys associated with a given particle, while in the glass case we find that most of the particles show only two valleys. Amongst them we find the geometries with the right semi-quantitative features (in agreement with the phenomenological models) to be considered as TSs, so that we finally know how they look like in reality.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2016MONTT281 |
| Date | 25 January 2016 |
| Creators | Bonfanti, Silvia |
| Contributors | Montpellier, Università degli studi dell'Insubria (Varese, Italie), Kob, Walter, Jug, Giancarlo |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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