Le carbone-suie, ou “black carbon” (BC), contribue au réchauffement climatique avec un forçage positif de l’ordre de +1.1 W m-2 dont l’incertitude reste haute (de l’ordre de 90%). Ce forçage s’effectue à travers l’interaction aérosol-radiation et l’interaction aérosols-nuage. Ces deux mécanismes sont affectés par le degré de mélange des particules du BC avec divers matériaux non-réfractaires et non-absorbants. Cependant, les estimations du forçage radiatif considèrent rarement les effets du mélange interne. Par ailleurs le rôle du BC comme noyau glaçogène qui influence l’interaction aérosol-nuage est largement inconnu. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre les mécanismes par lesquels le degré de mélange interne du BC influence la variabilité des propriétés optiques du BC et les propriétés d’activation des noyaux glaçogènes contenant du BC.Dans le premier chapitre de cette thèse, nous avons exploré la variabilité spatiale et saisonnière du coefficient d’absorption massique -mass absorption cross-section (MAC)- dans l’atmosphère en Europe. Les valeurs de MAC sont déterminées à partir de concentrations de carbone élémentaire et de coefficients d’absorption observée à différentes stations d’observation européenne du réseau ACTRIS (Aerosol, Cloud and Trace gases Research InfraStructure). Les résultats montrent une faible variabilité spatiale du MAC avec une moyenne de 10 ± 2.5 m2 g-1 à 637 nm de longueur d’onde qui peut être considérée comme représentative du BC en Europe. Le cycle saisonnier du MAC est probablement lié à la composition chimique de l’aérosol et son état de mélange, qui provoque une augmentation du MAC.Dans le second chapitre on s’est intéressé au lien entre l’absorption du BC et son état de mélange après transport sur longue-distance. Ce travail se base sur des mesures effectuées dans le cadre du projet CLIMSLIP (CLimate IMpact of Short-Lived Pollutants and methane in the Arctic). Une campagne de mesure a été conduite sur la station de recherche Zeppelin au Svalbard, Norvège en Avril 2012. Les données acquises avec un Single Particle Soot Photometer (SP2) révélaient que le BC est généralement présent en mélange interne dont l’épaisseur moyenne de la couche superficielle de matériel non-absorbant est de 47 nm pour des particules de BC de diamètre compris entre 170 et 280 nm. Ce mélange interne conduit à une augmentation d’absorption de 46%. Elle entraîne cependant une diminution relativement faible de l’albédo de simple diffusion, de l’ordre de 1%.Enfin, la capacité du BC à agir comme noyaux glaçogène pour la formation de cristaux de glace a été étudiée sur le site de haute altitude du Jungfraujoch (Suisse) dans le cadre du “cloud and aerosol characterization experiment” (CLACE) en 2013. Les différents éléments du nuage étaient séparé à partir d’une prise d’entrée type ice-CVI connectée au SP2. Ce dispositif permet de sélectionner uniquement les cristaux de glace et quantifier la fraction de BC activée. Une réduction de la présence de BC dans les résidus de glace a été observée. Des mesures de l’épaisseur de la couche de mélange interne des particules contentant du BC ont montré que les résidus de cristaux de glace présentaient des enrobages bien plus épais comparée à l’aérosol total.Les résultats obtenus au cours de ce travail ont permis de mieux comprendre l’impact du degré de mélange interne sur les propriétés optiques du BC et sur son rôle dans la formation de cristaux de glace. Les propriétés optiques du BC évoluent en fonction de la saison, tandis que la formation d’une couche superficielle amplifie sa capacité d’absorption du rayonnement solaire. De plus, cette étude souligne l’importance du vieillissement atmosphérique du BC sur sa capacité à servir de noyau de nucléation de la glace. Enfin, il fournit une avancée au sujet des propriétés sensibles mesurées dans l’atmosphère avec des techniques innovantes qui permettront la simulation plus précise du forçage radiatif. / Black carbon (BC) induces a warming effect (RFBC = +1.1 W m-2 ± 90%) through two main pathways: aerosol-radiation interaction (RFari) and aerosol-cloud interaction (RFaci). Both BC-radiation and BC-cloud interaction are affected by the mixing of black carbon with other non-refractory and non-absorbing matter present in the atmosphere. An estimation of the global radiative forcing of BC rarely accounts for internal mixing of BC while the net global cloud radiative forcing is sensitive to assumptions in the initiation of cloud glaciation, which is mostly unknown for black carbon particles. Within this thesis we investigated the variability of the light absorbing properties of black carbon, the mixing of black carbon, and the impact on light absorption and ice activation.In the first part of this thesis we investigated the spatial and seasonal variability of the mass absorption cross section (MAC) over Europe. MAC values were determined from ambient observations of elemental carbon mass concentrations (mEC) and absorption coefficients (σap). The data had been acquired during several years at different background ACTRIS supersites spread over Europe. Site specific MAC values were found to be spatially homogeneous, suggesting that the overall MAC average 9.5 ± 1.9 m2 g-1 at a wavelength of 637 nm might be representative of BC at European background locations. The MAC values showed a distinct seasonal cycle at every station. This seasonality might be related to chemical composition and aging. We observed that the MAC value has a linear and positive proportionality with the non-absorbing matter mass fraction.The second part of the work focuses on the coating acquisition of BC and the induced absorption enhancement after long-range transport. Within the CLIMSLIP (climate impact of short-lived pollutants and methane in the Arctic) project field experiments were conducted at the Zeppelin research site in Svalbard, Norway, during the Arctic spring. SP2 data were used to characterize the BC size distribution and mixing. BC containing particles having a core diameter between 170 and 280 nm were found to have a median coating thickness of 47 nm. The relationship between coating thickness and BC absorption was simulated. The observed coating thickness enhanced the mass absorption cross section by 46%, which led to a decrease of less than 1% in the single scattering albedo.In the final part of this work, the role of black carbon as ice nuclei in mixed phase clouds was investigated at the high elevation measuring site Jungfraujoch (Switzerland) during the cloud and aerosol characterization experiment (CLACE) held in 2013. The ice-CVI inlet and a single particle soot photometer were used to select and quantify the ice activated BC particles. According to the observations, BC containing particles were depleted in the ice residuals. The activation efficiency showed a size dependency, with larger BC containing particles being activated more efficiently compared to smaller ones. Activated BC cores having a diameter between 170 and 240 nm showed a larger coating thickness (median = 53 nm) compared to the total aerosol (median = 16 nm).The results obtained in this thesis shed new light on the effect of the mixing state on the optical properties and cloud activation of black carbon particles. Absorbing properties of BC showed a distinct seasonal pattern, while aging was found to consistently increase its absorption behavior. However, black carbon was found not to act as ice nuclei in low tropospheric mixed-phase clouds, where the coating thickness might play a role in the activation efficiency. This work provides freshly determined physical properties derived from ambient observations that will improve the accuracy of future aerosol and cloud radiative forcing estimations.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2016GREAU005 |
| Date | 04 April 2016 |
| Creators | Zanatta, Marco |
| Contributors | Grenoble Alpes, Paul Scherrer Institut (Villigen, Suisse), Laj, Paolo, Baltensperger, Urs, Gysel, Martin |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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