Ces demières annèes, de nombreuses mesures en région polaire ont montré que les concentrations de certains gaz traces réactifs (aldéhydes, oxydes d'azote) étaient très supérieures à ce que la chimie en phase gazeuse pouvait expliquer. Les hypothèses actuellement retenues pour expliquer ces observations comprennent l'émission de composés dissous ou adsorbés dans la neige, et leur production photochimique dans le manteau neigeux, à partir de composés à identifier. Afin de tenter d'expliquer les rapports de mélange du formaldéhyde (HCHO) et de l'acétaldéhyde (CH3CHO) dans l'arctique, des mesures simultanées ont été effectuées dans l'atmosphère et dans la neige, au cours de la campagne ALERT 2000, à Alert (Ellesmere Island, 82,5° N, 62,3° W) en février et avril 2000. Le développement préalable d'une méthode d'analyse sensible de ces composés dans la neige a été nécessaire. Les évolutions temporelles des concentrations en formaldéhyde (HCHO) et en acétaldéhyde (CH3CHO) dans les couches de neige fraîches ont été suivies pendant plusieurs jours. Comme le métamorphisme de la neige conduit à des cycles de sublimation/condensation à la fois de la glace et des espèces dissoutes, nous avons également suivi l'évolution de la microphysique de la neige. Les résultats obtenus nous ont permis de tester différents mécanismes possibles d'incorporation des aldéhydes dans la neige. Connaître le mécanisme prédominant est nécessaire pour quantifier la vitesse d'échange air-neige de ces composés. Les mécanismes possibles incluent l'adsorption à la surface des cristaux de neige, et la dissolution dans leur volume. Les données obtenues ont permis de tester ces différents mécanismes, et d'apporter des éléments nouveaux sur les processus par lesquels le manteau neigeux pouvait avoir un impact important sur la chimie de l'atmosphère. Nous avons notamment émis l'hypothèse que le formaldéhyde était incorporé en volume dans les cristaux de neige et que les échanges avec l'atmosphère se faisaient par diffusion en phase solide. La vérification de ces résultats nécessitait cependant une confirmation par des expériences en laboratoire. Nous avons donc effectué une étude préliminaire de la solution solide HCHOH20 et nous avons obtenu le coefficient de diffusion du formaldéhyde dans la glace (DHCHO) à -15°C : DHCHO = (8±5j x10*11 cm2 s-1 . Cette valeur de DHCHO permet d'expliquer les variations des concentrations en formaldéhyde dans la neige que nous avons observé sur le terrain.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00753862 |
| Date | 19 November 2002 |
| Creators | Perrier, Sebastien |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
Page generated in 0.0022 seconds