Catalisadores de Ni suportado em La2O3, SiO2 e La2O3-SiO2 (com teores mássicos de La2O30 de 10%, 30% e 50%) tiveram seu desempenho avaliado frente a reação de reforma a vapor de glicerol. O efeito do suporte sobre a atividade, estabilidade e seletividade do catalisador foi avaliado, assim como diferentes métodos de preparo, teores de Ni e temperaturas de reação. Os catalisadores foram preparados pelos métodos da impregnação úmida seqüencial, impregnação úmida simultânea, impregnação sobre o suporte precipitado e co-precipitação, utilizando teores mássicos de 5%, 10% e 15% de Ni. Foram utilizadas as seguintes técnicas de caracterização: espectroscopia de energia dispersiva de raios X, fisissorção de nitrogênio, difratometria de raios X, redução a temperatura programada e difração de raios X in situ. Os catalisadores foram testados por um período de 5h, a fim de verificar a atividade e seletividade para a reação de reforma a vapor de glicerol a 500°C, 600°C e 700°C, e as propriedades dos catalisadores foram correlacionadas com os resultados obtidos dos ensaios catalíticos. Após as reações, os catalisadores foram submetidos as seguintes análises: análise elementar, difratometria de raios X e microscopia eletrônica de varredura. Foi observado que o Ni interage de forma variada com os diferentes suportes, que o método de preparação utilizado influencia propriedades dos catalisadores e que, dependendo do teor mássico de Ni suportado, o catalisador pode ser mais ou menos ativo para a reação de reforma a vapor de glicerol. Observou-se também que a temperatura influencia no desempenho da reação, sendo que os melhores resultados foram obtidos a 600°C com o catalisador 15Ni30LaSi preparado por impregnação úmida simultânea, que foi testado também por 20h para que fosse analisada sua estabilidade em um maior intervalo de tempo. / Ni catalysts supported on La2O3, SiO2 and La2O3-SiO2 (with 10%, 30% and 50%wt.La2O3) were evaluated in the glycerol steam reforming reaction. The effect of the supports was analyzed on the catalysts activity; stability and selectivity as well as different methods of preparation, Ni contents and reaction temperatures. Catalysts were prepared by the sequential wet impregnation, simultaneous wet impregnation, impregnation of Ni on support precipitate and co-precipitation methods using 5%, 10% and 15%wt.Ni. The catalysts were characterized by energy dispersive X-ray spectroscopy, nitrogen physisorption, X-ray diffraction, temperature programmed reduction and X-ray diffraction in situ. The catalytic tests were performed during 5 hours in order to verify the activity and selectivity for the glycerol steam reforming at 500°C, 600°C and 700°C, and identify the relationship between the catalysts properties and the results obtained with the catalytic tests. After the reactions, the catalysts were characterized by elemental analysis, X-ray diffraction and scanning electron microscopy. It was observed that the Ni interacted variously with different supports; the preparation method used influenced on the catalysts properties and, depending on the Ni content, the catalyst was more or less active for the glycerol steam reforming. It was also observed that the temperature of reaction influenced on the reaction performance, and the best results were obtained at 600°C with the 15Ni30LaSi catalyst, prepared by simultaneous wet impregnation, which was also tested for 20 hours to analyze its stability in a longer period.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-24072012-141716 |
| Date | 19 April 2012 |
| Creators | Thyssen, Vivian Vazquez |
| Contributors | Assaf, Elisabete Moreira |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Dissertação de Mestrado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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