Le combustible nucléaire utilisé dans les réacteurs actuels doit répondre à une spécification de composition en ²³⁵U différente de celle de l’uranium naturel. Il est alors nécessaire de procéder à un enrichissement en part fissile avant de fabriquer le combustible utilisé en réacteur. Cet enrichissement est réalisé par centrifugation en phase gaz en utilisant l’uranium sous forme d’hexafluorure d’uranium UF₆. Ce composé clé est fabriqué par l’usine COMHUREX à partir de UF₄, et doit répondre à des exigences de pureté, et sa manipulation, à des exigences de sécurité. Cette molécule est très réactive sous forme gazeuse ou liquide et une corrosion du dispositif industriel métallique est constatée. Cette corrosion doit être étudiée afin d’envisager la pollution causée par les produits de corrosion ou encore la durée de vie de l’installation. L’enjeu de cette thèse est de combler les insuffisances de la littérature sur la question de la corrosion par UF₆ liquide à 80°C, qui n’a jusqu’alors pas fait l’objet de recherches publiées. Des équipements adaptés à la réalisation d’essais de corrosion en milieu nucléaire, à 80°C et 3 bars de pression, et des procédures anoxiques d’analyses de ces essais ont dû être mis en place. La réalisation d’essais de corrosion du fer, matériau modèle, par UF₆ liquide à 80°C a ensuite pu être entreprise afin de déterminer la nature des produits de corrosion, la structure de la couche de corrosion et la cinétique de la réaction entre le fer et UF₆ liquide à 80°C. Ces informations ont pu permettre une réflexion sur le mécanisme de corrosion. Ce manuscrit présente le dispositif et la procédure d’essai mise en place permettant la réalisation d’essais de corrosion puis les résultats obtenus. La nature et la structure de la couche de corrosion ont été obtenues grâce aux précautions anoxiques utilisées tout au long des essais réalisés. Deux comportements distincts sont observés. L’origine expérimentale de cette divergence est discutée. La réflexion sur les observations expérimentales, telles que la nature ou les rapports d’épaisseurs des différentes couches, permet de proposer différentes hypothèses sur le mécanisme de corrosion. Un mécanisme de corrosion du fer par UF₆ liquide à 80°C est donc proposé. / The nuclear fuel used in today’s power plants requires a precise uranium isotope composition which is different from natural uranium. Thus, an enrichment process is required, for which gaseous centrifugation is employed using uranium hexafluoride (UF₆). This compound is obtained by fluorination of UF₄ and its handling is submitted to security issues. This compound is highly reactive, in gaseous or liquid state, and the metallic industrial production setup is corroded, leading to solid residues at process temperatures. This corrosion has to be considered in order to predict both the process efficiency (purity, output) and the resulting industrial issues (setup lifetime, corking). This study aims at understanding liquid uranium hexafluoride corrosion at 80°C, which remains unstudied to this day. A dedicated novel test setup along with adapted analysis precautions have been developed in order to perform reliable experiments and corrosion products identification, since those products and UF₆ are moisture sensitive. This study mostly focused on the corrosion of iron as a model material in liquid UF₆. The experimental results obtained, allowed us to follow the evolution of the structure and the nature of the corrosion layer. Two different kinds of layer have been observed and the experimental origin of this divergence is discussed. With those experimental results, a corrosion mechanism is suggested for the corrosion of iron in liquid uranium hexafluoride at 80°C.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2018SACLS064 |
| Date | 09 March 2018 |
| Creators | Achour, Mickaël |
| Contributors | Université Paris-Saclay (ComUE), Delpech, Sylvie |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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