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Previous issue date: 2015-07-24 / Coordena??o de Aperfei?oamento de Pessoal de N?vel Superior (CAPES) / As ze?litas s?o amplamente utilizadas pela ind?stria em processos de cat?lise, adsor??o, separa??o e troca i?nica. No entanto, a presen?a apenas de microporos limita a difus?o de mol?culas volumosas em seus canais, favorecendo a ocorr?ncia de rea??es indesej?veis devido ao longo tempo de resid?ncia dos reagentes e produtos ao serem transportados ao longo dos microporos das ze?litas. Com o intuito de superar este problema, foram estudados neste trabalho m?todos de s?ntese para a obten??o da ze?lita ZSM-5 nanocristalina com porosidade hier?rquica sintetizada na aus?ncia de direcionador org?nico de estrutura. Primeiramente foi realizada a s?ntese da ze?lita ZSM-5 atrav?s do m?todo assistido por sementes em um sistema ausente de direcionador org?nico, onde as amostras foram sintetizadas utilizando tr?s tipos diferentes de sementes: duas destas baseadas em solu??es aquosas claras contendo os precursores de ZSM-5 (n?o silanizada e silanizada) e a terceira semente baseada em uma ze?lita ZSM-5 comercial na forma de p?, a fim de direcionar na forma??o da estrutura MFI. O segundo m?todo empregado foi o processo de silaniza??o, utilizando como agente silanizante o fenilaminopropiltrimetoxisilano (PHAPTMS), com a finalidade de diminuir ou impedir o crescimento dos cristais ze?liticos da ZSM-5, favorecendo a obten??o de cristais com menores dimens?es. A s?ntese da ZSM-5 tamb?m foi realizada na aus?ncia de direcionador org?nico a 180?C por 27 horas ap?s a adi??o do PHAPTMS. Todas as amostras sintetizadas foram caracterizadas por diversas t?cnicas, dentre elas a Difra??o de Raios-X (DRX), Espectroscopia na regi?o do Infravermelho com Transformada de Fourier (FTIR), adsor??o-dessor??o de Arg?nio (Ar), Microscopia Eletr?nica (SEM e TEM) e dessor??o a temperatura programada TPD-NH3. Notou-se que o uso de sementes proporciona uma maior ?rea espec?fica BET e provoca um aumento na ?rea externa, devido ? diminui??o do tamanho dos cristais. Da mesma forma para amostra funcionalizada com o agente silanizante (HZSM-5 (PHAPTMS)), que apresentou a mais, um duplo sistema de poros, o primeiro associado ? microporosidade da ze?lita ZSM-5 (0,5 - 2 nm) e o outro relacionado ? mesoporos intercristalinos (2 - 6 nm), confirmando a obten??o da ze?lita HZSM-5 hier?rquica. Todas as amostras sintetizadas apresentaram aglomerados globulares formados por pequenas nanounidades (30 - 90 nm), com morfologia e tamanho dos cristais diferentes da ze?lita HZSM-5 utilizada como refer?ncia. Os testes catal?ticos utilizando o craqueamento do polietileno de baixa densidade (PEBD) e o processo de pir?lise do poli(etileno tereftalato) - PET provaram que a melhoria nas propriedades texturais das ze?litas sintetizadas ? vantajoso em tais processos, apresentando um desempenho superior quando comparado ? amostra de refer?ncia, fornecendo produtos que podem ser utilizados como mat?rias-primas na ind?stria petroqu?mica. / Zeolites are widely used by the industry in catalysis processes, adsorption,
separation and ion exchange. However, the presence of only micropores limits the
diffusion of bulky molecules in their channels, favoring the occurrence of adverse
reactions due to long residence time of the reactants and products are transported
through the micropores of the zeolite. In order to overcome this problem has been
studied in this work synthesis methods for obtaining hierarchical nanocrystalline
ZSM-5 zeolite synthesized in the absence of organic template. First it carried out a
synthesis of zeolite ZSM-5 by the seed-assisted method from an organic-templatefree
system, where the samples were synthesized utilizing three different types of
seeds: two of these based on aqueous clear solutions containing the ZSM-5
precursors (non-silanized and silanized) and the third seed based on a commercial
ZSM-5 zeolite in powder form, in order to direct the formation of the MFI structure.
The second method used was the silanization process, using as silanizante agent
phenylaminopropyltrimethoxysilane (PHAPTMS), in order to lessen or prevent the
growth of zeolitic crystals of ZSM-5, obtaining favoring smaller crystals. The
synthesis of ZSM-5 was also performed in the absence of organic template 180?C for
27 hours after addition of PHAPTMS. All synthesized samples were characterized by
several techniques, among them X Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared
Spectroscopy (FTIR), Argon adsorption-desorption, Electronic Microscopy (SEM and
TEM), and Temperature Programmed Desorption of Ammonia (NH3-TPD). It was
noted that the use of seeds gives a higher BET surface area and causes an increase
in the external surface area outside due to the decreasing size of the crystals.
Similarly for sample functionalized with silanizante agent (MFI (PHAPTMS)), which is
the lowest a dual system of pores, the first associated with the microporosity of the
zeolite ZSM-5 (0.5 - 2 nm) and the other related to intercrystalline mesopores (2 - 6
nm), confirming the obtaining of HZSM-5 zeolite hierarchical. All samples were
synthesized globular agglomerates formed by small nanounits (30 - 90 nm) with
different size and morphology of crystals of zeolite HZSM-5 used as reference. The
catalytic tests using the cracking of low density polyethylene (LDPE) and pyrolysis of
poly(ethylene terephthalate) - PET proved that the improvement in the textural
properties of the synthesized zeolite is advantageous in such processes, with a
better performance when compared to the reference sample, generating products
which can be useful feedstocks in the petrochemical industry.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufrn.br:123456789/20554 |
| Date | 24 July 2015 |
| Creators | Figueiredo, Aneli?se Lunguinho |
| Contributors | 42314070453, http://lattes.cnpq.br/1595902438130772, Ara?jo, Antonio Souza de, 35530502415, http://lattes.cnpq.br/9770622597949866, Pergher, Sibele Berenice Castella, 50942611004, http://lattes.cnpq.br/5249001430287414, Caldeira, Vin?cius Patr?cio da Silva, 05351141418, http://lattes.cnpq.br/8674282771546269, Yuste, ?ngel Peral, 00000000000, http://lattes.cnpq.br/3334338723733109, Fernandes J?nior, Valter Jos? |
| Publisher | Universidade Federal do Rio Grande do Norte, PROGRAMA DE P?S-GRADUA??O EM QU?MICA, UFRN, Brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFRN, instname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte, instacron:UFRN |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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