In dieser Arbeit wurden Ergebnisse einer Analyse der elektronischen Struktur in Sr2CuO2Cl2 mittels winkelaufgelöster Photoemission dargelegt. Sie betreffen i) Sr2CuO2Cl2 als Untersuchungsgegenstand für die Grundlagenforschung an Hochtemperatursupraleitern (HTSL), ii) winkelaufgelöste Photoemission als Untersuchungsmethode zur Messung der elektronischen Struktur von HTSL und deren Muttersubstanzen, iii) Eigenschaften der elektronische Anregungen in Sr2CuO2Cl2 in unmittelbarer Nähe des chemischen Potenzials, sowie iv) das durch Korrelationen stark beeinflusste Dotierungsverhalten der Kuprate. 1. Sr2CuO2Cl2 eignet sich Dank seiner exakten Stöchiometrie und der strukturell perfekten Kupfer-Sauerstoff Ebenen hervorragend als Untersuchungssubstanz für die isolierende Phase der HTSL. 2. Mittels winkelaufgelöster Photoemission ist es möglich, die k-Raum- und Energieverteilung (Dispersion) von Anregungen nahe des chemischen Potenzials in Sr2CuO2Cl2 auszumessen. Dabei wurde eine starke Abhängigkeit der Intensität des Photoemissionssignales in Abhängigkeit von der Photonenenergie beobachtet. Es konnte nachgewiesen werden, dass sich diese Intensitätsoszillationen mit hoher Wahrscheinlichkeit durch eine Bragg-Interferenz der Photoelektronenewelle an der Schichtstruktur von Sr2CuO2Cl2 erklären und weiterhin, dass die gemessenen Dispersionskurven, von einer willkürlichen Normierung der Intensität abgesehen, unabhängig von der verwendeten Photoenenenergie sind. 3. Die Photoemissionsspektren von Sr2CuO2Cl2 zeigen die für Ladungstransfer-Isolatoren charakteristische Aufteilung des spektralen Gewichts (der besetzten Elektronenstruktur) in ein unteres Hubbardband, bindende und nichtbindende Sauerstoffbänder und der ZR-Singlet Struktur. Dabei konnte das untere Hubbardband identifiziert werden durch seine durch Resonanz hervorgerufene Intensitätsverstärkung (und dem daraus resultierenden d8-Charakter dieser Struktur), die Sauerstoffbänder und die ZR-Singlet Struktur durch eine Analyse ihres Symmetrieverhaltens unter Berücksichtigung der Polarisationsabhängigkeit des Photoemissionssignales. Das ZR-Singlet besitzt eine a1g-Symmetrie was sowohl die Konstruktion des ZR-Singlets nach Zhang und Rice als auch die Ergebnisse der Diagonalisierung der isolierten, mit zwei Löchern besetzten Plakette bestätigt. 4. Die Dispersion des ZR-Singlets ist parabolisch entlang Gamma-(Pi,Pi) mit einem absoluten Bindungsenergieminimum bei (0.5Pi,0.5Pi) und parabolisch entlang Gamma-(Pi,0) mit einem lokalen Bindungsenergieminimum bei (0.7Pi,0). Die Bandbreite entlang dieser beiden Richtungen beträgt etwa 300 meV beziehungsweise 200 meV, der Abstand der beiden minimalen Bindungsenergien entlang dieser Richtungen ist 72 meV. Das Spektralgewicht des ZR-Singlets ist keilförmig verteilt mit einem Maximum bei (0.5Pi,0.5Pi) und (0.7Pi,0), also jeweils in unmittelbarer Nähe der minimalen Bindungsenergien dieser Struktur. Es verschwindet bei Gamma und (Pi,Pi), hat jedoch einen endlichen Wert bei (Pi,0). Der Vergleich dieser Resultate favorisiert das erweiterte t-J-Modell zur Beschreibung der Dynamik des ZR-Singlets. Insbesondere i) die parabolische Dispersion des ZR-Singlets entlang Gamma-(Pi,Pi), ii) der geringe aber endliche energetische Abstand der Bindungsenergie-Minima entlang Gamma-(Pi,Pi) und Gamma-(Pi,0) und iii) die keilförmige Verteilung des Spektralen Gewichts entlang Gamma-(Pi,0) sind die experimentellen Indizien dafür. / A detailed ARPES study of the low binding-energy occupied electronic structure of Sr2CuO2Cl2 has been done. It corresponds to an investigation of the first electron-removal states of an undoped CuO2-plane: 1. The photoemission signal of the first electron-removal states at both (0.5Pi,0.5Pi) and (0.7Pi,0) exhibits a marked photon-energy dependence. The intensity profile shows strong oscillations with maxima near 16, 25, 35 and 49 eV, corresponding to final state crystal momenta kperp=0.82, 1.63, 2.40 and 3.12 A-1. 2. Along the high-symmetry directions Gamma-(Pi,Pi) and Gamma-(Pi,0) the first electron-removal states shows a strong polarization dependence. This can be linked to the strongly polarization-dependent matrix element, which in turn allows the determination of the symmetry of the first electron-removal state itself. For both high-symmetry directions we observe a polarization dependence in keeping with that expected for a Zhang-Rice singlet state in the framework of either a three-band or one-band model Hamiltonian. 3. Our data show that the dispersion of the first electron-removal states along both high symmetry directions (Gamma-(Pi,Pi) and Gamma-(Pi,0)) is parabolic-like and independent of the excitation energy. This, and the rather large difference in lowest binding energy of the first electron-removal state along these directions, shows the validity of the extended t-J model for describing the disperion relation of a single hole in an antiferromagnetic CuO2 plane. Thus, the inclusion of second (t2) and third (t3) neighbor hopping terms with realistic values of t2=-0.08 and t3=0.15 in units of the next neighbor hopping t=t1 are required. 4. Upon application of a simple fit procedure, we infer the momentum distribution of the spectral weight of the coherent and incoherent part of the first electron-removal state to have its maximum along Gamma-(Pi,Pi) at (0.5Pi,0.5Pi), being symmetrically suppressed away from this point. Along Gamma-(Pi,0) the spectral weights of both parts reach their maximum at (0.7Pi,0) and then drop fast. The ratio between the coherent and incoherent spectral weight is strongly photon-energy dependent, which, at first sight would appear to violate the physics of the spectral function: (i) the necessity for a more sophisticated framework in which to analyse the weight of the coherent and incoherent contributions to the spectral weight (ii) significant (hn-dependent) intensity due to extrinsic processes (iii) intensity in this energy region due to intrinsic electronic states other than the Zhang-Rice singlet.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:24193 |
| Date | 20 December 2002 |
| Creators | Dürr, Christian |
| Contributors | Fink, Jörg, Laubschat, Clemens, Johnson, Robert L. |
| Publisher | Technische Universität Dresden |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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