Ce travail de thèse présente les résultats obtenus lors de l'étude des mécanismes élémentaires à l'origine de la forte conduction protonique mesurée dans le cas de clathrates hydrates d'acides forts. Une méthodologie combinant diffusion neutronique, résonance magnétique nucléaire et simulation de dynamique moléculaire "ab-initio" a permis de modéliser les différents processus dynamiques impliqués, se produisant sur des temps allant de la nanoseconde à la femtoseconde. Le modèle proposé explique la forte conduction de ces systèmes aqueux par la délocalisation à longue distance de leurs protons résultant d'un mécanisme de type Grotthuss gouverné par la relaxation des molécules aqueuses environnant les protons en excès. / This work shows the results obtain about the study of elementary mechanisms behind the high protonic conduction of strong acids clathrate hydrate. A method using quasiélastic neutron scattering and pulse field gradient NMR experiments both with DFT molecular dynamic simulations allowed to establish a model which describe the several dynamical processes involve occuring on timescales from nanosecond to femtosecond. The model deduced explain the high conduction property of ionic clathrate hydrate by a delocalization of their protons following a grotthuss type mecanism managed by the relaxation of water molecules around the excess protons.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2013BOR14752 |
| Date | 25 January 2013 |
| Creators | Bedouret, Laura |
| Contributors | Bordeaux 1, Guillaume, François, Desmedt, Arnaud |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
Page generated in 0.2045 seconds