Thermomagnetische Generatoren ermöglichen die Umwandlung von Niedrigtemperatur-Abwärme in elektrische Energie. Dabei steht die Leistung eines Generators in engem Zusammenhang mit dem verwendeten aktiven thermomagnetischen Material. Aus der Vielzahl von verfügbaren thermomagnetischen Materialeien wurden Heusler-Legierungen als ideale Systeme für thermomagnetische Mikrogeneratoren vorgeschlagen. Denn sie besitzen eine einstellbare Übergangstemperatur knapp oberhalb der Raumtemperatur, eine steile Änderung der Magnetisierung innerhalb einer engen Temperaturänderung, eine geringe Wärmekapazität und lassen sich mit den üblichen Abscheidetechniken leicht herstellen. In dieser Arbeit wurde untersucht, welche Maßnahmen ergriffen werden können, um die thermomagnetischen Eigenschaften von Ni-Mn-Ga-basierten Heusler Legierungen zu verbessern. Die Kennzahlen für eine thermomagnetische Anwendung sind hier die thermomagnetische Arbeitstemperatur T* und die thermomagnetische Leistungsfähigkeit ∆M/∆T. Das Ziel war es die Arbeitstemperatur so weit anzupassen, dass sie knapp oberhalb von Raumtemperatur liegt, und dabei eine möglichst große Leistungsfähigkeit zu erhalten. Zunächst wurde mittels kombinatorischer Kathodenzerstäubung systematisch untersucht, welchen Einfluss die Änderung der Zusammensetzung durch die Zugabe von Cu auf die (thermo-)magnetischen Eigenschaften von Ni-Mn-Ga-Cu-Schichten hat. Dabei verschiebt sich die martensitische Übergangstemperatur nach oben, während die Curie-Temperatur sinkt. Diese Ergebnisse sind vergleichbar zu Ni-Mn-Ga-Cu Massivproben. In Hinblick auf die thermomagnetischen Eigenschaften, so verschiebt ein steigender Cu-Anteil die Arbeitstemperatur in Richtung der Raumtemperatur. Jedoch hat der steigende Cu-Anteil eine Reduzierung der Leistungsfähigkeit zur Folge. Im Vergleich zu anderen Ni-Mn-Ga-basierten Heusler-Legierungen stellen die hier gezeigten Schichten keine signifikante Verbesserung der thermomagnetischen Eigenschaften. Neben der Zusammensetzung hat die chemische Ordnung ebenfalls Einfluss auf die thermomagnetische Eignung. Die Änderung der chemischen Ordnung wurde durch eine Wärmebehandlung bei 673 K ermöglicht. Unter optimierten Bedingungen konnte die Arbeitstemperatur über die kompletten Zusammensetzungsvariationen noch weiter Richtung Raumtemperatur verbessert werden. Dazu wurde die Leistungsfähigkeit um bis zu 250 % gesteigert, wobei der abfallende Trend weiterhin besteht. In Abhängigkeit der Auslagerungszeit hat sich dazu die spontane Magnetisierung geändert, die nicht über eine Änderung der Zusammensetzung erklärt werden kann. Infolgedessen wurde ein möglicher Verlauf des Ordnungsprozesses in nicht-stöchiometrischen Ni-Mn-Ga-Cu-Schichten als Zwei-Stufen Prozess beschrieben. In einem nächsten Schritt wurde untersucht, welchen Einfluss die Substratwahl auf die thermisch induzierte Spannung einer Ni-Mn-Ga-Schicht hat und wie sich diese Spannung auf die (thermo-)magnetischen Eigenschaften auswirkt. Es zeigte sich, dass eine Reduzierung der Spannung einen direkten Einfluss auf die martensitische Übergangstemperatur hat, aber sich nicht auf die thermomagnetischen Eigenschaften auswirkt. Allerdings wurde gezeigt, dass eine Schicht mit starker Textur eine verbesserte Leistungsfähigkeit besitzt im Vergleich zu Schichten mit geringer Textur. Mit epitaktischem Wachstum von Ni-Mn-Ga-basierten Heusler-Legierungen kann eine sehr hohe Textur erreicht werden, aber bisher ist dies nur auf oxidischen Substarten möglich. Diese erschweren die Integration der Schichten für mögliche Anwendungen. An Si-basierten Substraten und einer epitaktischen SrTiO-Zwischenschicht wurde das Wachstum von Ni-Mn-Ga-Schichten untersucht und mit konventionellen SrTiO-Substraten verglichen. Dabei zeigt sich, dass die Si-basierten Schichten keinen Nachteil für das epitaktische Wachstum darstellen. Außerdem zeigten die thermomagnetischen Eigenschaften eine Verbesserung mit einer Arbeitstemperatur von 324 K mit einer Leistungsfähigkeit von 0,85 Am²(kgK)-1. Bei der kombinatorischen Herstellung von epitaktischen Ni-Mn-Ga-Cu-Schichten hat der Cu-Anteil keinen Einfluss auf das Wachstum. Es wird die martensitische Übergangstemperatur erhöht bis die bei 2 At.-% sich mit der Curie-Temperatur überlagert und mit größerem Cu-Anteil übersteigt. Durch die Überlagerung von magnetostrukturellen und magnetischen Übergang wird der thermomagnetische Übergang steiler, was zu einer Verbesserung der Leistungsfähigkeit bei kleinen Temperaturänderungen führt. Jedoch tritt bei diesem Übergang eine Hysterese auf, die die Effizienz durch das Benötigen von latenter Wärme reduziert. Eine Analyse der Hysterese ergab, dass Interloop-Messungen eine bessere thermomagnetische Leistungsfähigkeit aufwiesen als Minorloops. Ein guter Kompromiss war eine Interloop-Messung bei einer Temperaturdifferenz von 5 K, da hier eine gute thermomagnetische Leistungsfähigkeit bei einer geringen Hysteresefläche erreicht wurde.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:90658 |
| Date | 26 March 2024 |
| Creators | Fink, Lukas |
| Contributors | Nielsch, Kornelius, Kohl, Manfred, Fähler, Sebastian, Technische Universität Dresden, Leibniz IFW Dresden |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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