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VUV- und Elektronenstrahl- Untersuchungen an Pyrosilikatnetzwerken [Si2O7]6- zur Erzeugung von UV-Strahlung

UV-Strahlungsquellen werden für eine Reihe von Anwendungen eingesetzt, eine wichtige
ist die Desinfektion von Wasser. Weltweit sind Anstrengungen im Gange die heute meist
verwendeten Quecksilberdampflampen durch alternative UV-Strahlungsquellen zu ersetzten. So
unterliegt die Entwicklung von UV emittierenden Leuchtdioden einem stetigen Fortschritt,
bezüglich der realisierbaren Wellenlänge und Ausgangsleistung. Sie sind aber insbesondere im
UV-C Bereich noch keine, für alle Anwendungen passende Alternative. Die meisten anderen
alternativen UV-Strahlungsquellen benötigen für ihren Einsatz eine Konversionsschicht aus
einem UV-emittierenden Leuchtstoff. Beispielsweise emittiert die Xe-Excimerlampe
Primärstrahlung mit einem Maximum bei einer Wellenlänge von 172 nm, die mittels einer
Konversionsschicht, in den für die Anwendung erforderlichen Spektralbereichen konvertiert
werden kann. Ebenso ist die neu entwickelte Technologie auf Basis einer Elektronenstrahllampe
zur UV Erzeugung auf eine stabile Konversionsschicht angewiesen.
Allgemeine Voraussetzungen für einen UV Leuchtstoff sind eine möglichst hohe Bandlücke,
eine starke Absorption der Primärstrahlung, effiziente Umwandlung für die benötigte UVStrahlung
sowie eine gute Langzeitstabilität des Wirtsgitters. Klassische und gut bekannte
Wirtsmaterialien, die vor allem in Xe-Lampen häufig zur Konversion eingesetzt werden,
basieren auf ortho-Phosphat-haltigen Strukturen. Neuere Untersuchungen weisen jedoch darauf
hin, dass während des Betriebs das Anion PO4
3- reduziert wird. Daher beschäftigt sich die hier
vorliegende Arbeit mit der sehr vielfältigen Chemie silikatischer Wirtsgitter. Insbesondere
konzentriert sich diese Arbeit auf Verbindungen, die das Strukturfragment des Pyrosilikates
(Si2O7) sowie die Seltenerdelemente La, Y und Lu als Kationen enthalten. Zusätzlich wurden
Verbindungen untersucht, die das Übergangsmetall Zirkonium enthalten.
Die Seltenerd-Pyrosilikate sind bekannt für ihren Phasenreichtum zwischen Lanthan und
Lutetium. Für die Untersuchung des strukturellen Einflusses auf die Lumineszenz sind den
Wirtsgittern Ce3+ oder Pr3+ als Aktivator zugesetzt worden. Die Ergebnisse zeigen, dass
besonders die Emission von Pr3+ stark durch das Kristallfeld beeinflusst wird. Dadurch ist nicht
nur eine Verschiebung der 5d Emissionsbande in den Spektren zu beobachten, sondern es kann
durch einen Strukturwechsel auch eine starke Verlagerung der 5d-Emission zugunsten der
4f - 4f Intrakonfigurationsübergänge herbeigeführt werden.
Die Zr4+ enthaltenden Pyrosilikat-Wirtsgitter benötigen für die Beobachtung effizienter
Lumineszenz keine weiteren Aktivatoren. Allein durch die Anwesenheit des Übergangsmetalls
und der Interaktion mit der silikatischen Baueinheit entsteht, bei den getesteten Verbindungen,
eine Emission im UV-Bereich. Deren spektrale Lage lässt sich ebenfalls durch
Strukturänderungen variieren. Beiden Verbindungsklassen, d.h. den Seltenerd- und den
Zirkonium-Pyrosilikaten sind gemein, dass sie sehr empfindlich auf äußere Synthesefaktoren
reagieren. Dies zeigt sich vorrangig in einer Beeinträchtigung der Phasenbildung.

Identiferoai:union.ndltd.org:uni-osnabrueck.de/oai:repositorium.ub.uni-osnabrueck.de:urn:nbn:de:gbv:700-20181019665
Date19 October 2018
CreatorsGerdes, Rolf
ContributorsProf. Dr. Markus Haase, Prof. Dr. Thomas Jüstel
Source SetsUniversität Osnabrück
LanguageGerman
Detected LanguageGerman
Typedoc-type:doctoralThesis
Formatapplication/pdf, application/zip
RightsNamensnennung-NichtKommerziell-KeineBearbeitung 3.0 Deutschland, http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/de/

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