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Previous issue date: 2012 / CAPES / Devido à necessidade de garantir o suprimento de energia através de
tecnologias de conversão de energia mais limpas e mais eficientes, reduzindo a
emissão de gases causadores do efeito estufa, o interesse pela reação de
deslocamento de monóxido de carbono com vapor d´água (WGSR, water gas shift
reaction) tem aumentado, especialmente devido ao seu papel nas células a
combustível. A fim de obter catalisadores alternativos para essa reação, foi estudado
o efeito da adição e do teor de gadolínio nas propriedades de catalisadores de óxido
de ferro. As amostras foram preparadas pela hidrólise de nitrato de ferro e de
gadolínio, seguida da lavagem do gel com uma solução de acetato de amônio para
obter magnetita e com água para obter hematita. As amostras foram caracterizadas
por termogravimetria, calorimetria diferencial de varredura, espectroscopia no
infravermelho com transformada de Fourier, difração de raios X, medida da área
superficial específica (B.E.T.) e redução à temperatura programada. Os
catalisadores foram avaliados na WGSR a 1 atm, na faixa de 250 a 400 ºC, usando
uma razão molar vapor d´água/gás de processo (3,7% CO, 3,7% CO2, 22,2% H2,
70,4% N2) igual a 0,6. As fases hematita e ferrita de gadolínio foram detectadas em
todos os sólidos lavados com água, enquanto magnetita e ferrita de gadolínio foram
encontradas naqueles lavados com acetato de amônio. No primeiro caso, a área
superficial específica aumentou devido ao gadolínio, independente do seu conteúdo,
um fato que foi relacionado ao seu papel como espaçador e/ou a uma causa de
tensões na rede, produzindo partículas menores. Entretanto, em todos os sólidos
baseados em magnetita, o gadolínio conduziu a uma diminuição da área superficial
específica, devido à predominância da perovskita (ferrita de gadolínio), que
apresenta valores tipicamente baixos. A adição de gadolínio facilita a redução de
espécies Fe3+, em todos os catalisadores, mas aumenta a atividade apenas
naquelas aquecidas sob ar. O sólido com Gd/Fe=0,1, aquecido sob ar, mostrou a
mais alta atividade, provavelmente devido à area superficial específica aumentada
devido ao gadolínio, que também facilitou a redução do ferro, tornando o ciclo redox
mais fácil durante a WGSR. Além disso, os catalisadores baseados em hematita
mostraram as atividades mais elevadas. Isto pode ser atribuído à predominância de
hematita nesses sólidos, quando comparados a outros nos quais a ferrita de
gadolínio foi a fase predominante. Isto significa que as espécies Fe3+, no ambiente
da hematita, são mais ativas na reação de WGS que as espécies Fe4+, no ambiente
da perovskita / Salvador
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/11726 |
| Date | January 2012 |
| Creators | Silva, Caio Luis Santos |
| Contributors | Varela, Maria do Carmo Rangel Santos |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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