Ce travail de thèse a pour but de clarifier le mécanisme de la transition métal-isolant (MIT) pilotée par le dopage électronique x du système quasi-2D BaCo1-xNixS2.Une optimisation de la croissance de monocristaux pour des taux de substitution allant de x = 0 à 1 a été nécessaire. Cela a permis de synthétiser de manière reproductible des monocristaux non lacunaires en soufre, de taille millimétrique et de haute qualité. L'analyse structurale de ces cristaux a permis d'établir une relation précise entre les distances métal-soufres et le taux de substitution x.Le travail de thèse a ensuite été focalisé sur l'étude des propriétés électroniques et de transport de BaNiS2 la phase métallique précurseur de la MIT. Les études de la structure électronique par photoémission résolue en angle (ARPES) et par des mesures d'oscillations quantiques ont révélées une surface de Fermi composée d'une poche d'électrons 2D centrée en Γ(Z) et d'une poche de trous positionnée à mi-distance suivant ΓM(ZA) quasi-2D avec une dispersion conique à kz =0. Une levée de dégénérescence des bandes à Γ et à X révèle la présence inattendue et importante d'un couplage spin-orbite et d'un couplage Rashba. Les mesures de magnétotransport ont pu être expliquées par un modèle qui implique que BaNiS2 est un semi-métal compensé avec trois voies de conduction. Des trous p1 et électrons e1 largement majoritaires et présentant des mobilités modérées ainsi que des trous p2 minoritaires de très haute mobilité.La cohérence de l'ensemble des mesures donne une image précise de la surface de Fermi de BaNiS2 et de ses propriétés électroniques plus bidimensionnelle que celle prévu par le calculs de bandes conventionnelle. / This work aims to clarify the mechanism of the metal-insulator transition (MIT) driven by doping x in the quasi-2D BaCo1-xNixS2 system. First of all, synthesize of high quality single crystals with substitution level x varying in the full 0 - 1 range was fundamental. It appears that the mechanism of the metal-insulator transition is associated to a continuous modification of metal-sulfurs distances. Then, we focus on an investigated the electronic properties of BaNiS2, precursor metallic phase of the MIT. Studies of the electronic structure of BaNiS2 by angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and by quantum oscillation measurements reveal the existence of two pockets at the Fermi surface: an electron-like 2D pocket centered in Γ(Z) and a hole-like pocket quasi-2D at mi-distance along ΓM(ZA) with a conic-like dispersion in kz = 0 . Furthermore, data also show a very large spin-orbit splitting at Γ and Z which is unexpected in a 3d metal compound. From previous studies, we developed a model to explain magnetotransport properties of BaNiS2. This model involves that BaNiS2 is a three carriers compensated metal: a majority holes p1 and electrons e1 carriers with moderate mobilities and a minor holes p2 carriers with a high mobility. The two different holes carries observed in magneto-transport could be explain by an important variation of the hole-like pocket dispersion along kz. Measures realized during this thesis are consistent and allowed to know precisely the form of the Fermi surface of BaNiS2 and its electronic properties which are more bi-dimensional than predict by conventional calculation.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2015PA066139 |
| Date | 08 April 2015 |
| Creators | Santos-Cottin, David |
| Contributors | Paris 6, Gauzzi, Andrea, Klein, Yannick |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French, English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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