En este trabajo se muestra un estudio detallado de las fuentes de emisión y de los procesos físico-químicos que afectan a los aerosoles atmosféricos en el entorno regional de Montseny, situado en el Mediterráneo Occidental, una región relativamente poco estudiada en cuanto a calidad del aire. En el marco de calidad del aire, el estudio de los aerosoles atmosféricos está siendo de gran y creciente interés en la actualidad debido tanto a los potenciales efectos perjudiciales en la salud derivados de la exposición a estos contaminantes, como a sus efectos en el clima. Se ha llevado a cabo el análisis de una extensa serie temporal (2002-2010) de niveles de PM2.5 (material particulado de diámetro menor de 2.5 µm) y de su composición química, con el objetivo de describir las tendencias y fluctuaciones en las concentraciones, así como de identificar las posibles causas de estas variaciones. El análisis de la tendencia temporal de PM2.5 mostró una disminución estadísticamente significativa, generalizada a lo largo de Europa. Esta tendencia de disminución se atribuye a la eficacia de estrategias de reducción de la contaminación aplicadas por los países miembros de la UE, dado que muchos de los compuestos asociados a actividades antropogénicos, como el sulfato, el carbono orgánico y muchos metales traza, muestran un descenso gradual. Por otro lado, también se demostró que parámetros meteorológicos a escala global, como la Oscilación del Atlántico Norte (NAO), pueden regir las tendencias en las concentraciones de PM a través de Europa. En ciertos países, la recesión económica de los últimos años también parece haber afectado a los niveles de contaminantes antropogénicos. Este trabajo incluye la identificación y caracterización de las variaciones diarias y estacionales, así como de las fuentes de emisión, de PM1 (material particulado de diámetro menor de 1 µm) y de partículas sub-micrónicas. Las principales fuentes de emisión incluyen sulfato secundario, aerosol orgánico secundario, combustión de fuel oil, trafico rodado, quema de biomasa, emisiones industriales y nitrato. La formación de nuevas partículas y su posterior crecimiento se identificó como una fuente importante de partículas ultrafinas (partículas menores de 100 nm de diámetro). Durantes lo meses más cálidos las concentraciones de partículas muestran un aumento debido a que los procesos fotoquímicos de formación de partículas se ven favorecidos, las concentraciones de materia mineral son también más elevadas, hecho asociado a procesos de resuspensión del suelo y a intrusiones Saharianas mas frecuentes, se registran niveles más altos de sulfato y de compuestos procedentes del tráfico marítimo como consecuencia de brisas marinas más pronunciadas, y las condiciones son más propicias para la generación de emisiones biogénicas.. Por otro lado, durante los meses más fríos se describen episodios de contaminación intensos a consecuencia de condiciones anticiclónicas que causan el estancamiento de las masas de aire y la acumulación de contaminantes atmosféricos a través de la región. Estos episodios se caracterizan especialmente por niveles elevados de nitrato. La meteorología local, y específicamente la acción de brisas de mar y montaña, se identifican como un agente que controla el transporte de masas de aire contaminadas desde zonas urbanas a zonas rurales, y que rige la variabilidad diaria de aerosoles atmosféricos. Durante los meses fríos, la formación de nuevas partículas se observa en ausencia de una atmósfera contaminada, siempre que exista suficiente radiación solar y los gases precursores necesarios (acido sulfúrico, vapores orgánicos semi-volátiles). Durante los meses cálidos, la formación de nuevas partículas se observa con mucha más frecuencia debido a una radiación solar más intensa y a concentraciones más elevadas de gases precursores procedentes de emisiones biogénicas, dándose incluso en atmósferas contaminadas. Además, en este trabajo se describe la posibilidad de evaporación de partículas, que parece verse favorecida bajo condiciones de altas temperaturas, intensa radiación solar, baja humedad relativa y de dilución atmosférica. / A detailed study of the physical and chemical processes and sources affecting atmospheric aerosols in Montseny in the Western Mediterranean regional background is presented in this work, a region relatively understudied in Europe in this field. Atmospheric aerosols in the context of air pollution is currently an area of study of great interest owing to the health implications of exposure to airborne contaminants and the effects of aerosols on global climate change. A long-term time series of data (2002-2010) of PM2.5 (particulate matter of diameter less than 2.5 µm) and chemical composition is analysed with the aim to identify the trends and fluctuations in concentrations, and the possible causes for such fluctuations are described. Trend analysis of PM2.5 shows a decreasing trend with statistical significance for levels of PM across Europe. This decreasing trend is attributed to the efficacy of pollution abatement strategies, as many components associated with anthropogenic activities undergo a gradual decrease such as sulphate, organic carbon and trace metals. Furthermore, large scale meteorology such as the North Atlantic Oscillation is also identified as an influencing process affecting PM concentrations across Europe. In certain countries the economic recession of recent years has appeared to further compound these decreasing trends in ambient pollutant levels. The emission sources of both PM1 (particulate matter of diameter less than 1 µm) and sub-micrometre particles are identified and the daily and seasonal variations in the emission sources are described. These sources include secondary sulphate, secondary organic aerosol, fuel oil combustion, traffic and biomass burning, industrial and nitrate. New particle formation and growth is identified as an important source of ultrafine particles (particles of diameter less than 100 nm). Many of these sources undergo a distinct daily and weekly variation and seasonal variation associated with anthropogenic activities and meteorology across the region, with elevated concentrations during the warmer months as a result of enhanced photochemistry, elevated concentrations of crustal material associated with soil resuspension and increased Saharan dust intrusions, elevated levels of sulphate and shipping emissions as a result of pronounced sea breezes, and enhanced biogenic emissions. Intense episodes of pollution are described during the colder months as a result of anticyclonic conditions causing air mass stagnation and the accumulation of pollutants across the region. These episodes are especially characterised by elevated concentrations of nitrate. Local meteorology, specifically the action of mountain and sea breezes, are identified as controlling agents for the transport of polluted air masses from urbanised areas to rural areas, and govern the daily variability of atmospheric aerosols. During the colder months, new particle formation is observed to occur in the absence of a polluted atmosphere, provided solar radiation and the necessary gaseous precursors (sulphuric acid, semi-volatile organic vapours) are available. However, during warmer months, new particle formation is observed to be much more frequent owing to the intensified solar radiation and increased concentrations of gaseous precursors from biogenic emissions, even in polluted atmospheres. This scenario has not been described in many publications for non-urban environments. Furthermore, the possibility of particle evaporation is described, suggesting that gas-to-particle transformations (homogenous nucleation) are reversible, and this process is significantly underreported in literature. Evaporation appears to be favoured under warm temperatures, high solar radiation, low relative humidity and atmospheric dilution.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:TDX_UAB/oai:www.tdx.cat:10803/129553 |
| Date | 26 July 2013 |
| Creators | Cusack, Michael |
| Contributors | Querol Carceller, Xavier, Alastuey, Andrés, Sarrà i Adroguer, Montserrat, Universitat Autònoma de Barcelona. Institut de Ciència i Tecnologia Ambientals |
| Publisher | Universitat Autònoma de Barcelona |
| Source Sets | Universitat Autònoma de Barcelona |
| Language | English |
| Detected Language | Spanish |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/publishedVersion |
| Format | 220 p., application/pdf |
| Source | TDX (Tesis Doctorals en Xarxa) |
| Rights | ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs., info:eu-repo/semantics/openAccess |
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