In this study, X-ray diffraction (XRD), high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), and conventional TEM (CTEM) of Pt-C replicas are used to characterize both synthetic and natural 2:1 clay minerals from a variety of geological environments. In manuscript 1, reference samples of illite and expandable 2:1 clay minerals (i.e., smectite-group minerals, vermiculite and rectorite) varying in interlayer charge were investigated to characterize their interlayer expansion after treatment with octadecylammonium (nC=18) cations. The results of this study show that the treatment of ultrathin sections of 2:1 clay minerals with nC=18 cations and their subsequent investigation under the HRTEM provide information on the distribution of layer charges and layer-charge heterogeneities that cannot be obtained with conventional techniques of sample preparation. The major objective of manuscript 2 is to test whether oxalate catalyzes the crystallization of saponite at low temperatures and pressures. Additionally, the experiments of this study allow the investigation of the expansion behaviour and the structure of newly formed saponite crystals after exchange with n-alkylammonium cations in HRTEM lattice-fringe images. As these clay minerals are interpreted to replicate by template-catalyzed polymerization and transmit the charge distribution from layer to layer, the formation of 2:1 layer silicates with a variable layer-charge has significant implications for the abiotic origin of life. The finding that polar organic molecules such as oxalic acid catalyze clay-mineral formation in the laboratory is of great relevance to what processes may have occurred on carbonaceous chondrites and on the primitive, outgassing Earth that finally led to the evolution of life. In manuscript 3, I investigated the role of oxalate in promoting the nucleation of 2:1 silicate layers of saponite within the low-charge, smectite-like interlayers of rectorite. This study was aimed to test the intercalating hypothesis of Weiss et al. (1969) and Weiss (1981), who claimed to have successfully proven the synthesis of new smectite layers from a solution within the low-charge interlayers of rectorite. Lattice-fringe images show that the oxalate-promoted formation of the new 2:1 layer silicates from the silica gel leads to the alteration and destruction of the rectorite structure. The saponite layers grow independently of any crystallographic orientation given by the rectorite layers. In manuscript 4, XRD, HRTEM and CTEM were used to characterize the clay-mineral separates (2.0-0.5, 0.5-0.1, and <0.1 μm) from argillaceous rocks taken at increasing depth from two wells, North Ben Nevis (NBN) P-93 (2025 m, 2730 m) and Adolphus (AD) D-50 (2035 m, 3135 m) in the Jeanne d'Arc Basin, offshore Newfoundland, in order to understand the diagenetic changes of the 2:1 clay minerals that constitute the smectite to illite (S→I) reaction during progressive burial. Lattice-fringe images of clay minerals in ultrathin sections treated with nC=18 cations show the multiphase nature of the clay-mineral assemblages (e.g., smectite-group minerals, expandable and non-expandable illite, vermiculite) in all size fractions. Conventional TEM images of Pt-C replicas show a change in particle morphology with increasing depth of burial. Irregular, flake-like particles dominate in NBN P-93 at 2025 m and AD D-50 at 2035 m, whereas at greater depths (NBN P-93 at 2730 m and AD D-50 at 3135 m), a larger proportion of lath-like or equidimensional particles are observed. The diagenetic evolution of S→I in the investigated depth interval of the Jeanne d'Arc Basin should be considered as a sequence of multiple discrete 2:1 clay-mineral phases that dissolve and crystallize from solution in overlapping zones of burial depth and not as a single, continuous and progressive reaction-series, as conventionally assumed. / Des argiles naturelles et synthétiques provenant de divers milieux géologiques ont été caractérisées par diffraction X et par microscopie électronique en transmission conventionnelle sur répliques Pt-C, et par imagerie à haute résolution sur sections ultraminces.Dans le premier manuscrit, l'effet du traitement avec des cations octadécylammoniac (nC = 18) sur des échantillons d'illite et d'argiles gonflables de type 2:1 (smectites, vermiculite et rectorite) dont la charge des feuillets est variable a été étudié afin de mieux comprendre l'expansion de leur espace interfoliaire. L'imagerie haute résolution de section ultraminces d'argiles de type 2:1 démontre que ce traitement révèle des détails sur la distribution et l'hétérogénéité des charges de leurs feuillets qui échappent aux techniques conventionnelles de préparation de ces minéraux.Dans le deuxième manuscrit, l'effet catalytique de l'oxalate sur la cristallisation de la saponite à 60°C et à pression ambiante est évalué. L'expansion de la saponite néoformée, après son traitement avec les cations nC = 18, est également étudiée en microscopie électronique par transmission à haute résolution. Les feuillets de saponite se répliquent par polymérisation catalysée par une matrice bidimensionnelle et transmettent la distribution de leur charge d'un feuillet à l'autre, une observation aux répercussions importantes sur l'hypothèse d'une origine abiotique de la vie. L'effet catalytique de molécules organiques polaires sur la néoformation d'argiles aurait pu jouer un rôle chez les chondrites carbonées et lors du dégazage de l'atmosphère terrestre précoce, et ainsi contribuer à l'apparition de la vie sur Terre.Dans le troisième manuscrit, j'ai étudié le rôle de l'oxalate dans la nucléation de la saponite, une argile 2:1, à partir de smectite à faible charge interstratifiée dans la rectorite. Ceci fournit un test de l'hypothèse d'intercalation de Weiss et al. (1969) et de Weiss (1981). Ces auteurs ont dit avoir observé la synthèse de smectite à partir de solution au sein de l'espace interfoliaire à faible charge de la rectorite. L'imagerie de franges réticulaires indique toutefois que la néoformation de cristallites de saponite à partir d'un gel de silice, favorisée par la présence d'oxalate, détruit la structure de type 2:1 de la rectorite. Les couches de saponite croissent de façon indépendante de l'orientation cristallographique des couches de rectorite.Dans le quatrième manuscrit, la diffraction X et la microscopie électronique par transmission ont servi à caractériser les fractions concentrées de minéraux argileux (2.0-0.5, 0.5-0.1, et <0.1 μm) à diverses profondeur dans deux puits, North Ben Nevis (NBN) P–93 (2025 m, 2730 m) et Adolphus (AD) D–50 (2035 m, 3135 m), dans le but de mieux comprendre les modifications diagénétiques au cours de l'illitisation de la smectite (S→I) pendant l'enfouissement progressif du bassin Jeanne d'Arc, au large de Terre-Neuve. Les images à haute résolution de franges réticulaires d'argiles traitées avec des cations nC = 18 démontrent la présence de phases multiples (par exemple, smectites aux charges de feuillet faible à forte, illites gonflable ou non, vermiculite) dans toutes les fractions granulométriques. Les images conventionnelles de répliques Pt-C illustrent un changement morphologique progressif avec la profondeur d'enfouissement. Des particules irrégulières et en paillettes prédominent à 2025 m (puits NBN P-93) et à 2035 m (AD D-50), tandis qu'à plus grande profondeur (NBN P-93 à 2730 m, AD D-50 à 3135 m) la proportion de particules en lamelles ou équidimensionnelles augmente. L'évolution diagénétique S→I en fonction de la profondeur du bassin Jeanne d'Arc procède par la dissolution et la croissance en solution de phases minérales 2:1 multiples et distinctes sur des intervalles de profondeur qui se chevauchent, plutôt qu'en une série de réactions progressives et continues telle qu'on les conçoit habituellement.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.106372 |
| Date | January 2012 |
| Creators | Schumann, Dirk |
| Contributors | Hojatollah Vali (Internal/Cosupervisor2), Reinhard Hesse (Internal/Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Doctor of Philosophy (Department of Earth and Planetary Sciences) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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