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Previous issue date: 2014-03-14 / Universidade Federal de Sao Carlos / In this work we studied some of the structural features and transport in nanostructured metal oxides synthesized by the vapor -solid mechanism (VS) aiming their application in high performance devices. The structural properties of the used samples [In2O3, SnO2 and SnO2 doped with fluorine (FTO)] were characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy (SEM) and X- ray dispersive energy spectroscopy (EDX). All these techniques confirmed the monocrystalline character which was obtained by the method used for the synthesis process. Concerning the electronic transport properties, a common property for all samples was detected: the conduction mechanism was the variable range hopping. Invariably, such as mechanism is attributed to the presence of a small degree of electronic disorder in samples but which is not enough to induce the localization of all carriers. As an observable result, samples behaved as semiconductors. Specifically, in In2O3 samples the analysis of temperature dependent resistivity allowed us to determine parameters such as the localization length, also determining the dimensionality of the electronic system. Although not intentionally doped, the samples exhibited an appreciable density of electrons due to the amount of oxygen vacancies. Experiments performed with micro-sized sample, unpublished in literature, provided data on mobility and carrier density and their dependence on temperature, determining the dominant scattering process: for ionized impurities (low temperature) and acoustic phonon (high temperatures). The used approach avoids common errors in extraction of those kinetic parameters using devices like field effect transistors, serving as a versatile platform for the direct investigation of electronic properties in nanoscale materials. Samples of SnO2, monocrystalline and not intentionally doped (but with a little influence of oxygen vacancies) also showed a semiconducting behavior guided by the hopping mechanism in a wide temperature range (60-300 K). The presence of a potential barrier in the samples surface lead us to a detailed analysis of the performance metal-semiconductor (SnO2) junctions which was performed using different approaches: thermionic emission , statistical (Gaussian) distribution of Schottky barriers and a double Schottky barrier model. From these, we obtained a fairly detailed description of system providing parameters such as the barrier height (0B ~ 0,42 eV) and the ideality factor (n ~ 1, 05) comparable to the values obtained under conditions of ultra- high vacuum. These samples were used in field effect transistors that exhibited interesting characteristics for applications such as mobility of 137 cm2/Vs. Finally, FTO samples in which we could act on the doping level were explored. Samples showed a monocrystalline character and again a semiconductor behavior was evidenced by the hopping conduction mechanism. With the introduction of dopants on oxygen sites, devices showed an additional effect when a dispersion of nanobelts was used: a negative temperature resistivity coefficient for T < 15 K. We show that this behavior fits in the theory of weak localization in a system of weak disorder. Devices with a single nanobelt has a much smaller chance to exhibit the same behavior as a function of its dimensions. This result is general as suggested by the data: only the intrinsic disorder contributes to the transport mechanism, while the extrinsic one (the dispersion of nanobelts) not contributes. Finally, field effect transistors were constructed showing better mobility parameters for applications. Another original contribution of this work was the determination of an intrinsic parameter for the different materials which is only estimated by theoretical calculations in the literature: the density of states which should be used as reference in literature. / Neste trabalho foram estudadas algumas das características estruturais e de transporte em oxidos metalicos nanoestruturados sintetizados pelo mecanismo vapor-sólido (VS) com vistas a aplicaçao em dispositivos de alto desempenho. As nanoestruturas usadas [In2Ü3, SnO2 and SnO2 dopado com flúor (FTO)] foram caracterizadas quanto às suas propriedades estruturais por difracao de raios-X, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia de dispersao de energia de raios-X (EDX), comprovando o caróter mono-cristalino que pode ser obtido pelo metodo empregado para o processo de síntese. Quanto às propriedades de transporte eletrônico, um comportamento apresentou-se como uma propriedade geral em todas as amostras estudadas: o mecanismo de conduçao atraves de hopping de alcance variível. Invariavelmente esse tipo de conducao e atribuído à presenca de um pequeno grau de desordem eletronica nas amostras, nao suficiente para a loca-lizacao de todos os portadores. Como resultado observível, as amostras comportaram-se como semicondutores. Especificamente, nas amostras de In2O3, a anílise da resistividade em funçao da temperatura permitiu a determinacao de parâmetros como o comprimento de localizaçcãao e, portanto, determinando a dimensionalidade do sistema eletrôonico das amostras. Embora nãao dopadas intencionalmente, as amostras exibiram uma densidade de eletrons apreciavel em funcão da quantidade de vacôncias de oxigenio. Experimentos realizados com microfitas, ineditos na literatura, forneceram dados sobre a mobilidade e densidade de portadores e sua dependôencia com a temperatura, determinando o processo de espalhamento predominante: por impurezas ionizadas (baixas temperaturas) e fonons acusticos (altas temperaturas). A abordagem usada evita erros comuns na extraçao de parâmetros cineticos via dispositivos como transistores de efeito de campo, servindo como uma plataforma versatil para a investigacao direta de propriedades eletronicas em materiais em nanoescala. Amostras de SnO2, monocristalinas, não dopadas intencionalmente (e com pequena influencia da presenca de vacancias) tambem mostraram comportamento semicondutor guiado pelo mecanismo hopping em uma ampla faixa de temperatura (60300 K). Devido à observacao da presenca de uma barreira de potencial na superfície das amostras, uma analise detalhada da performance de junçoes metal-semicondutor (SnO2) foi realizada usando diferentes abordagens: emissao termiônica, distribuicao estatística (Gaussiana) de barreiras Schottky e modelo de dupla barreira Schottky. Destas, chegou-se a uma descriçcaão bastante completa para o sistema, fornecendo parôametros como altura de barreira (0B ~ 0,42 eV) e fator de idealidade (n ~ 1, 05) comparíveis a parâmetros obtidos em condicçoães de ultra-alto-vaícuo. Destes dispositivos foram construídos transistores de efeito de campo que apresentaram características interessantes para aplicacçãoes como, por exemplo, mobilidade de ~ 137 cm2/Vs. Finalmente, exploraram-se amostras de FTO nas quais se pôde atuar sobre o nível de dopagem. As amostras apresentaram um carâter mono cristalino e novamente um comportamento semicondutor foi evidenciado pelo mecanismo de conduçao hopping. Com a introducao de dopantes nos sítios de oxigenio, os dispositivos mostraram alem do mecanismo semicondutor um efeito adicional quando uma dispersãao de nanofitas foi usada: uma resistividade com coeficiente negativo de temperatura para T < 15 K. Mostramos que esse comportamento se encaixa na teoria de localizacao fraca quando o principal mecanismo de espalhamento e a interaçao eletron-eletron. Dispositivos com uma unica nanofita tem uma chance muito menor para apresentar o mesmo comportamento em funcão de suas dimensões. Esse resultado e geral como sugerem os dados: somente a desordem intrínseca contribui para o mecanismo de transporte, enquanto que a desordem extrínseca, da dispersao de nanofitas, nao contribui. Finalmente, transistores de efeito de campo foram construídos mostrando melhores parâmetros de mobilidade. Tambem, como um ponto forte deste trabalho, para todos os sistemas estudados determinou-se um parâmetro intrínseco aos materiais e somente estimado por calculos teóricos na literatura: a densidade de estados, que de forma geral, pode ser usada como uma referencia na literatura.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/4974 |
| Date | 14 March 2014 |
| Creators | Amorim, Cleber Alexandre de |
| Contributors | Chiquito, Adenilson José |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Física, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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