A eletroredução de íons nitrato foi estudada em eletrodos de Paládio suportados em carbono, preparados através de ultra-som, com diferentes tamanhos de partículas. Para tanto, foi necessária a caracterização do catalisador de Pd/C através de DR-X, MET, EDX. Após a caracterização dos catalisadores, preparou-se os eletrodos através de pintura dos catalisadores em tecido de carbono que foram caracterizados por voltametria cíclica. Os estudos de redução de íon nitrato foram realizados utilizando a técnica de DEMS. Foi realizada a normalização dos eletrodos através da porcentagem de paládio obtidas em análise de EDX, o que possibilitou realizar comparações entre os eletrodos. Os estudos foram realizados alterando condições como a temperatura e a concentração de íon nitrato e verifico-se a formação de N2O e NO. Durante os experimentos também foram observadas formações de produto m/z = 33 que no início eram atribuídos a hidroxilamina, mas resultados com compostos marcados isotopicamente mostraram que este produto é atribuído a espécies não nitrogenadas. Os eletrodos de Paládio mostraram-se eficientes para a redução de íons nitrato, embora não seletivo para a formação de nitrogênio, destacando o eletrodo preparado com catalisador de menor tamanho de partícula. Deste modo espera-se maiores valores de corrente para a formação dos produtos monitorados pois para nanopartículas de menor tamanho há aumento significativo da área do catalisador. / The eletroredução of nitrate ions was studied on carbon supported Palladium electrodes, prepared by the ultrasound method, with different sizes of particles. The characterization of the Pd/C catalysts was carried out by DR-X, MET, EDX. After the characterization of the catalysts, the electrodes were prepared through the painting procedure in carbon cloth that had been characterized by cyclic voltammetry. The studies of ion reduction nitrate have been carried through the DEMS technique. The normalization of the electrodes was performed by the percentage of palladium determined by EDX analysis. The studies have been carried out modifying experimental conditions such as temperature and concentration of nitrate ions and verifying the formation of N2O and NO. During the experiments, the product formation were detected by m/z = 33 that in the beginning it was attributed to hydroxylamine, but resulted with composites marked had isotopes shown that this substance is attributed the species without not nitrogenous. The electrodes with Palladium have revealed efficient for the reduction of nitrate ions, however do not selective for the nitrogen formation, detaching the electrode prepared with smaller particle size. In this way, it is expected larger values of current for the formation of the monitored products, because for smaller nanoparticles, there is a significant increase of the catalyst surface area.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-11052007-093041 |
| Date | 05 June 2006 |
| Creators | Andrade, Flávio Vargas |
| Contributors | Nart, Francisco Carlos |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Dissertação de Mestrado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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