Le développement de technologies électrosynthétiques pour la production de H2O2 est attrayant du point de vue de la durabilité. L’utilisation de dioxyde de carbone et/ou d’espèces carbonatées comme médiateurs dans l’oxydation de l’eau en peroxyde est apparue comme une voie viable pour y parvenir, mais de nombreuses questions demeurent quant au mécanisme qui doit être abordé avant que des systèmes pratiques n’émergent. À cette fin, ce travail combine des méthodes électrochimiques et spectroscopiques pour étudier les voies de reaction possibles et les facteurs influençant l'efficacité de cette réaction. Nos résultats électrochimiques indiquent que le CO32- est l'espèce clé qui subit une oxydation électrochimique, avant de réagir avec l'eau loin de la surface du catalyseur vers la production de H2O2. Grâce à des expériences spectroélectrochimiques infrarouges et Raman, nous avons noté que l'épuisement du CO32- est un facteur clé qui limite la sélectivité du procédé. À son tour, l'application de l'électrolyse pulsée peut augmenter cela, avec un ensemble initial de paramètres optimisés augmentant la sélectivité de 20 % à 27 %. Dans l’ensemble, ces travaux contribuent à ouvrir la voie au développement futur d’un système électrosynthétique H2O2 pratique. / The development of electrosynthetic technologies for H2O2 production is appealing from a sustainability perspective. The use of carbon dioxide and/or carbonate species as mediators in water oxidation to peroxide has emerged as a viable route to do so but still many questions remain about the mechanism that must be addressed before practical systems emerge. To this end, this work combines electrochemical and spectroscopic methods to investigate possible reaction pathways and factors influencing the efficiency of this reaction. Our electrochemical results indicate that CO32- is the key species that undergoes electrochemical oxidation, prior to reacting with water away from the catalyst surface en route to H2O2 production. Through spectroelectrochemical infrared and Raman experiments, we noted that CO32- depletion is a key factor that limits the selectivity of the process. In turn, showed how the application of pulsed electrolysis can augment this, with an initial set of optimized parameters increasing the selectivity from 20% to 27%. In all, this work helps pave the way for future development of practical H2O2 electrosynthetic system.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:umontreal.ca/oai:papyrus.bib.umontreal.ca:1866/33372 |
| Date | 02 1900 |
| Creators | Bemana, Hossein |
| Contributors | Kornienko, Nikolay |
| Source Sets | Université de Montréal |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | thesis, thèse |
| Format | application/pdf |
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