Cette étude a porté sur l’application de deux procédés d’oxydation avancée photochimiques (plasma d’air humide type glidarc et photo-Fenton) pour le traitement des solutions aqueuses de 4-Chlorophenol et d’Orange G. Les analyses spectroscopique, UV-vis et chromatographique (chromatographie liquide à haute performance) ont été employées pour suivre la dégradation des polluants tandis que le niveau de minéralisation de leur solution a été évalué par la mesure du carbone organique total grâce à un COT-mètre. Le dosage des ions inorganiques a été effectué par chromatographie ionique. Le catalyseur solide (latérite) a été caractérisé par spectroscopie d’absorption atomique, la méthode BET, la diffractométrie aux rayons X (DRX) et les spectroscopies IR et RAMAN. L’étude de l’oxydation du 4-chlorophenol et de l’Orange G par le procédé photo-Fenton a été consacrée à l’optimisation des conditions opératoires de dégradation et de minéralisation. Ainsi, une dégradation complète (100%) de 0,2 mM de 4-Chlorophenol est notée en seulement 4 min de traitement dans les conditions optimales établies (pH = 3 ; 0,1 mM Fe3+ et 6 mM H2O2) ; soit un rapport, R = [H2O2]/[Fe3+] de 60. En revanche, R = 20 à 0,1 mM Fe3+, constitue l’optimum pour la minéralisation, soit 81 % après 180 min de traitement. Au cours de l’oxydation de l’Orange G, l’optimisation s’est basée sur l’utilisation des constantes cinétiques apparentes de dégradation. Ainsi, nous avons établis un rapport optimum de réactifs de Fenton, R = [H2O2]/ [Fe3+] = 13,8 ; soit 6 mM de H2O2 et 0,435 mM de Fe3+. Dans ces conditions, une dégradation complète (100%) de l’Orange G est obtenue en 5 min et une minéralisation de 93 % après 180 min de traitement. Sur la base des produits intermédiaires (aromatiques et aliphatiques) et des ions inorganiques identifiés, il a été proposé un mécanisme de minéralisation de chacun des polluants par les radicaux hydroxyles. L’étude de la dégradation de l’Orange G par le plasma glidarc a visé l’amélioration des performances du glidarc en optimisant les conditions opératoires afin de réduire le coût énergétique. Pour cela, deux catalyseurs (Fe3+ et latérite) ont été ajoutés au système au cours du traitement. Dans les conditions optimales de traitement, des taux de (dégradation et minéralisation) de (17et 6) ; (74 et 25); (100 et 57) et (100 et 82%) ont été enregistrés respectivement en utilisant le glidarc seul ; glidarc/Fe3+(0,2 mM) ; glidarc/photo-Fenton (4 mM H2O2 + 0,2 mM de Fe3+) et glidarc/latérite (3 g L-1), après 60 min de traitement. Enfin l’analyse comparative du coût global de chaque procédé dans les conditions optimales en réactifs et pour une durée de traitement nécessaire à moins 90% de minéralisation de 0,1 mM de solution aqueuse d’Orange G a permis d’obtenir le classement suivant par ordre croissant du coût : plasma/latérite < plasma-photo-Fenton < photo-Fenton / This work focused on the application of two photochemical advanced oxidation processes (humid air gliding arc plasma and photo-Fenton) for the treatment of aqueous solutions of 4-Chlorophenol and the azo dye (Orange G). UV-vis spectroscopy and high performance liquid chromatography were used to follow pollutants degradation while the degree of mineralisation of their aqueous solution was estimated using TOC-meter (SHIMADZU). Ionic chromatography was performed to measure the concentration of inorganic ions released to the solution. The solid catalyst (laterite) was characterized by atomic absorption spectroscopy, N2 adsorption/desorption BET method, X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared and RAMAN spectroscopies. The oxidation of 4-chlorophenol and Orange G by photo-Fenton process was devoted to the optimization of degradation and mineralization operating conditions. Thus, complete (100%) degradation of 0.2 mM 4-chlorophenol is reached at only 4 min of treatment under the established optimum conditions (pH =3, 0.1 mM Fe3+ and 6 mM H2O2) corresponding to the R = [H2O2]/ [Fe3+] of 60. In contrast, R = 20 with (0.1 mM Fe3+), is the optimum ratio allowing 81 % of mineralization, after 180 min of treatment. During Orange G degradation by Photo-Fenton process, the optimization was focused on the use apparent rate constants of degradation. Thus, it was established a ratio R = [H2O2] / [Fe3+] = 13.8; either 6 mM H2O2 and 0.435 mM Fe3+. Under these conditions, a complete degradation (100%) of the Orange G was obtained at 5 min and 93% TOC removal at 180 min of treatment. From the identified organic intermediates (aromatic and carboxylic acids) and leached inorganic ions products, we proposed a plausible mechanism for oxidation of each pollutant by hydroxyl radicals. The degradation of Orange G by gliding arc plasma aimed to improve the performance of glidarc by optimizing the operating conditions in order to reduce energy cost. Therefore, two catalysts (Fe3+ and laterite) were comparatively tested during the treatment of 0.1 mM Orange G aqueous solution. Under optimal conditions, degradation (decays and mineralization) of (17 and 6); (74 and 25); (100 and 57) and (100 and 82%) were recorded respectively using glidarc alone; glidarc/Fe3+(0.2 mM); glidarc/Fe3+(0.2 mM)/H2O2(4 mM) and glidarc/laterite (3 g L-1) systems after 60 min of treatment. Finally, the comparative analysis of the overall cost of each process under optimal operating conditions and for a required time of at least 90% of mineralization of 0.1 mM Orange G aqueous solution, gave the following cost classification : plasma/laterite <plasma-photo-Fenton <photo-Fenton
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2019PESC2020 |
| Date | 05 April 2019 |
| Creators | Tarkwa, Jean-Baptiste |
| Contributors | Paris Est, Université de Yaoundé I, Oturan, Mehmet Ali |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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