Im Rahmen dieser Arbeit wurden neuartige Materialien basierenden auf Gold-Nanopartikeln (AuNP) untersucht. AuNP kommen als Materialien für optische und chemiresistive Sensoren zum Einsatz, deren besondere optische und elektrische Eigenschaften sich je nach Form, Größe, Oberflächenchemie oder Aggregatzustand des Nanopartikels verändern kann. Außerdem kann die Kopplung von AuNP mit organischen Molekülen die optischen und elektrischen Eigenschaften dabei beeinflussen.
Diese Untersuchung basiert auf dem Au-NP-Komposit, welches durch lagenweise
Selbstassemblierung entweder automatisch mit einer Durchflusszelle oder manuell durch das Aufschleudern mit Spincoater hergestellt wurden. Für die Selbstassemblierung werden Dodecylamine-stabilisierte AuNP sowie Alkandithiole, Alkandiamine, Alkanbisdithiocarbamate mit unterschiedlicher Alkylenkette und Polyphenyle mit unterschiedlicher Ringzahl verwendet.
In dieser Arbeit wurden die für die Untersuchungen verwendeten Methoden und Materialien beschrieben, ein besonderer Fokus lag dabei in der Anwendung verschiedener
Methoden der Probenherstellung und Lagerbedingungen für die Erreichung einer optimierten Herstellungsmethode.
In den folgenden Kapiteln wurden sowohl die Probenvorbereitung mit einem eigens angefertigten automatischem Aufbau betrachtet, als auch das Assemblierungsverhalten und die Eigenschaften der Proben, die mit verschiedenen organischen Molekülen verknüpft sind. Die Röntgen-Photoelektronenspektroskopie wurde angewendet, um die Filmzusammensetzung und den Grad der Vernetzung zu untersuchen. Die Empfindlichkeit der Filme wurde durch Dosierung mit Dämpfen von Toluol, 1-Propanol, 4-Methyl-2-pentanon und Wasser im Konzentrationsbereich von 100 ppm bis 5000 ppm untersucht. Alle Proben reagieren hierbei mit einer Änderung ihres elektrischen Widerstands auf die Analyte. Obwohl die Änderung des Gesamtwiderstandes eher schwach ist, zeigen die Sensoren ein hohes Signal-Rausch-Verhältnis, das für alle Testdämpfe eine Nachweisgrenze unter 100 ppm anzeigt. Die Reaktionsdynamik zeigt eine hohe Reversibilität und einen schnellen Sensormechanismus. Darüber hinaus wurden die optischen Eigenschaften der Linkers mittels UV-Vis-Spektroskopie untersucht und die Probendicke mit Profilometer gemessen. Außerdem wurde eine oberflächenverstärkten Raman-Streuung, sowie eine oberflächenverstärkten Infrarotabsorption durchgeführt, um die Möglichkeit der Umsetzung kugelförmige Dodecylamine-stabilisierte AuNP mit einer durchschnittlichen Größe von 4 nm für den optischen Nachweis zu überprüfen.
Im abschließenden Teil der Arbeit wurden die Auswirkungen von Oxidationsprozessen und Alterung auf das Au-NP-Komposit untersucht. Um die Auswirkungen der Oxidation auf die dünnen Gold-Nanopartikel-Filme zu erforschen wurden die Proben mit Ozon in einer unterschiedlichen Oxidationzeit behandelt. Mit Hilfe von XPS bestimmte ich die genaue chemische Zusammensetzung und das Maß des Sauerstoffgehalts in den Filmen.
Die Sorption von volatilen organischen Komponenten in den organischen MolekülenNanopartikel-Kompositen wurde untersucht, um zu verstehen, wie die Oxidation die Sensoreigenschaften beeinflusst. In Folge dessen wurden die erhaltenen Ergebnisse mit unoxidierten Proben verglichen. Das ermöglicht eine Analyse, wie sich die Selektivität und die Empfindlichkeit während der Wechselwirkungen mit der Atmosphäre ändern, und erweitert den gegenwärtigen wissenschaftlichen Kenntnisstand.
Durchgeführte Messungen und Befunde bestätigen, dass sowohl die Vielzahl an Alkandithiole, Alkandiamine, Alkanbisdithiocarbamate und Polyphenyle als auch die besonderen Eigenschaften der AuNP, ein großes Potential für die Entwicklung weiterer sensorischer Anwendungen haben.:Abstract
Zusammenfassung
Abbreviations
1. Motivation and goals setting
2. Materials and Methods
2.1 Characteristics of gold nanoparticles
2.1.1 Characteristics of the gold nanoparticles used for the preparation of thin films
2.2 Organic linkers for gas sensors
2.2.1 Synthesis of linkers
2.3 Preparation of the substrates and transducers
2.3.1 Other materials
2.4 Assembling of the thin films
2.4.1 Manual preparation
2.4.1.1 Common preparation
2.4.1.2 Preparation with lower oxidation level
2.4.1.3 Preparation under argon atmosphere
2.4.2 Automatic layer-by-layer self-assembling using cross flow cell
2.4.3 Oxidation of the samples
2.5 Characterization methods and experimental setups
2.5.1 Profilometer
2.5.2 UV-Vis Spectroscopy
2.5.3 Raman spectroscopy
2.5.4 Infrared absorption spectroscopy
2.5.5 X-ray photoelectron spectroscopy
2.5.6 Current-voltage (I-V) measurements
2.5.7 Investigations of sensor characteristics
3. Results and discussion
3.1 Nanocomposites interlinked with polyphenyls
3.1.1. Optical investigations
3.1.1.1 UV-Vis spectroscopy
3.1.1.2 Surface-enhanced Raman spectroscopy
3.1.1.3 Surface-enhanced infrared absorption spectroscopy
3.1.2 Measurements of thickness
3.1.3 Investigations of chemical composition
3.1.3.1 Manually prepared films
3.1.3.2 Films prepared with automatic setup
3.1.4 Investigations of sensor characteristics
3.1.5 Chapter conclusions
3.2 Nanocomposites interlinked with dithiols, amines and bisdithiocarbamates
3.2.1 Layer-by-layer growth of the DT-composites
3.2.2 Layer-by-layer growth of the OBDTC- and ODA-composites
3.2.3 Thickness measurements and density calculations
3.2.4 Absorbance measurements on nanocomposite thin films
3.2.5 Investigations of chemical composition
3.2.6 Electrical characterization and sensor measurements
3.2.7 Chapter conclusions
3.3 Impact of the oxidation processes on the sensing properties of gold nanoparticle composites
3.3.1 Preparation and oxidization of the samples
3.3.2 Investigations of chemical composition
3.3.3 Investigations of sensor characteristics
3.3.4 Chapter conclusions
4. Conclusions and outlook
Index of images
Index of tables
Appendix A
Appendix B
Appendix C
Publications related to this dissertation
Conference participations with poster
Conference participations with oral talks
Bibliography
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:86027 |
| Date | 02 August 2023 |
| Creators | Daskal, Yelyena |
| Contributors | Joseph, Yvonne, Heitmann, Johannes, Technische Universität Bergakademie Freiberg |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | German |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 10.3389/fsens.2022.907443, 10.3390/proceedings2130933, 10.1021/acs.langmuir.7b01974, 10.5162/sensor2015/B4.4, 10.5162/12dss2015/P7.11, 10.1016/j.proeng.2015.08.828 |
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