La scintillation organique correspond au phénomène d’émission de lumière par un matériau moléculaire à la suite de l’excitation de celui-ci par un rayonnement externe d’énergie donnée. Lors de l’interaction, le dépôt d’énergie induit des transitions électroniques peuplant des états dont la plupart se désexcite de manière non radiative, à l’exception d’une, entre le premier état électronique singulet et l’état fondamental de la molécule. Lors de cette relaxation, un photon de fluorescence est émis. Cette émission a deux origines : i) l’excitation directe par le rayonnement primaire et les électrons secondaires ; elle donne lieu à une émission dite rapide ou prompte ; ii) l’ionisation par le rayonnement primaire et les électrons secondaires ; elle donne lieu à une émission dite lente ou différée. Ce travail de recherche fondamentale, à la fois théorique et expérimental, fait l’analyse de toutes les étapes du processus, de l’interaction primaire à l’émission de fluorescence, de manière à relier la dose déposée à la quantité de lumière émise, à des fins d’applications en dosimétrie médicale. Il repose sur la mesure des déclins de fluorescence de deux molécules modèles, l’anthracène et le paraterphényle, excitées par un flux continu de rayons X, et la séparation des contributions rapide et lente de la lumière émise, aux énergies médicales. Une modélisation analytique des processus physiques conduisant à l’émission de lumière, au regard de la dose déposée, a ensuite été effectuée, faisant apparaître de nombreux résultats originaux. Dans un premier temps, un dispositif expérimental original a été développé, basé sur la technique TCSPC (Time-Correlated Single Photon Counting), afin de pouvoir mesurer des déclins temporels de fluorescence en résolution nanoseconde et sous flux d’irradiation continu. Dans un second temps, nous avons développé une nouvelle approche mathématique permettant d’extraire finement les composantes rapides et lentes du signal. L’analyse des résultats a montré, pour la première fois, l’existence d’un rapport R constant et uniquement fonction du matériau, entre les rendements d’excitation et d’ionisation. Le caractère constant de ce rapport ne peut être attribué qu’à un mécanisme d’autoionisation moléculaire au sein d’un matériau se comportant intrinsèquement comme une chambre d’ionisation proportionnelle pour l’ionisation secondaire de basse énergie. Ceci est en accord total avec la linéarité observée entre l’intensité totale de lumière différée (ionisation) et la dose mesurée par une chambre d’ionisation proportionnelle. Une étude plus approfondie des mécanismes d’excitation, au regard du rapport R, a également permis de montrer, pour la première fois, une proportionnalité directe entre l’intensité totale de la lumière prompte et le dépôt d’une dose que nous avons baptisé dose d’excitation. Cette dose a été observée comme étant de 4 à 14 fois supérieure à celle mesurée par une chambre d’ionisation. Ce résultat original majeur devra impérativement conduire à des études futures afin de mieux comprendre les dégâts infligés à la matière organique et biologique par les excitations. / Organic scintillation is the emission of light by an organic scintillator when irradiated by an external source of radiation depositing enough energy to excite the molecule. Electronic states are populated by the electronic transitions generated by the deposited energy. The states de-excite through radiationless transitions, except for one, the transition between the first electronic state and the ground state where a photon of fluorescence is emitted. This light has two different origins: i) direct excitation caused by primary radiation or secondary electrons which leads to an emission knows as prompt; ii) ionization caused by primary radiation or secondary electrons generate what is known as the delayed component. This fundamental research was based on both theoretical and experimental work. We studied all the different processes in organic scintillation, from the interaction between the incident radiation and matter to the emission of light in order to find the relationship between fluorescence and the deposited dose, to the application to medical dosimetry. Two well known organic scintillators, anthracene and p-terphenyl, were excited using an X-ray source set at typical medical imaging parameters. The light emitted was acquired and an analytical model was used to describe the different processes that led to light emission revealing interesting new results.An experimental setup, based on the Time Correlated Single Photon Counting (TCSPC) technique, was developed to acquire fluorescence decay curves with nanosecond resolution using a continuous X-ray source. Afterwards, these curves were analyzed using an innovative mathematical approach in order to determine the prompt and delayed components.Results showed the ratio, defined as R, between the prompt and delayed components of fluorescence was constant and independent of the energy of the incident X-rays and that the response of the delayed component of fluorescence was linear to an ionization chamber. These observations were explained by considering that the only process taking place within the molecule after excitation was autoionization. Hence, the response of organic scintillator was the same as the one of an ionization chamber. Furthermore, due to the constant ration R, the response of prompt component of fluorescence was linear to the ionization chamber as well. This was the first time this behavior was observed and we referred to it as excitation dose. This dose was between 4 and 14 times bigger than the one measured with the ionization chamber. These original results suggested that energy is deposited mainly through excitation processes, suggesting the need for further studies to better understand the damage caused by excitation to the living.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2014STRAE042 |
| Date | 18 December 2014 |
| Creators | Torres Ruiz, Mauricio Nicolàs |
| Contributors | Strasbourg, Jung, Jean-Marc, Barillon, Rémi |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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