Nous avons analysé la luminescence excitonique d'une chaîne unique et isolée d'un poly-diacétylène en matrice cristalline, la phase rouge du poly-3BCMU, par microphotoluminescence. A partir des formes de raie de micro-photoluminescence, nous avons montré que les états permis pour le centre de masse de l'exciton rouge forment une bande dans l'espace réciproque, de densité d'états parfaitement unidimensionnelle. Nous avons aussi montré que l'interaction entre l'exciton et les phonons longitudinaux acoustiques du cristal de monomère entourant la chaîne assure la mise à l'équilibre thermodynamique de l'exciton avec le réseau, et gouverne aussi la largeur de raie d'émission homogène. Par ailleurs, partant du modèle d'exciton de Wannier quasi-1D, en tenant compte du désaccord entre les constantes diélectriques de la chaîne et du cristal de monomère, nous avons montré que le confinement peut rendre compte de la grande énergie de liaison de l'exciton. En conséquence, les chaînes rouges de poly-3BCMU sont non seulement un système modèle d'étude des polymères conjugués, mais aussi un système modèle d'étude des propriétés électroniques des excitons de Wannier quasi-1D. Nous avons aussi étudié l'interaction entre l'exciton et les photons. Sous excitation résonnante, nous avons mis en évidence la saturation de l'absorption excitonique rouge dans un régime où les excitons photocréés forment un gaz de bosons sans interaction. En reliant les résultats expérimentaux à ceux du calcul de l'interaction entre photons et excitons habillés par la relaxation, nous avons conclu que le nombre d'excitons créés sur la chaîne varie sous linéairement avec la puissance d'excitation résonnante lorsque leur temps de vie devient comparable à la période de l'oscillation de Rabi. Nous avons enfin présenté la forme spatiale de la fluorescence d'une chaîne rouge. Nos études montrent que la recombinaison de l'exciton a lieu sur toute la longueur de la chaîne, i.e., sur une longueur caractéristique de 10 µm. Par ailleurs, la forme de la fluorescence ne dépend pas de la puissance d'excitation, ni de la position de l'excitation le long de la chaîne. Nous avons aussi montré que la forme spectrale de l'émission rouge est constante sur toute la longueur de la chaîne. D'après l'ensemble des résultats que nous avons présenté, il paraît très vraisemblable que le centre de masse de l'exciton rouge soit délocalisé sur toute la longueur de la chaîne.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00007038 |
| Date | 05 July 2004 |
| Creators | Dubin, Francois |
| Publisher | Université Pierre et Marie Curie - Paris VI |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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