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Sarah Borges_Tese Completa.pdf: 42158517 bytes, checksum: 279a80dc4bdf326bab2edfff6641a3ef (MD5) / CAPES / A limitação das reservas e a crescente demanda de água doce no planeta,
assim como as restrições impostas ao lançamento de efluentes no meio
ambiente, tem exigido a adoção de estratégias que visem a racionalizar a
utilização dos recursos hídricos e a minimizar os impactos negativos
relacionados a esses descartes. Os efluentes de plantas industriais, tais como
de couro, plásticos, cosméticos, têxteis, borracha e de papel, assim como de
processamento de alimentos e de fabricação de corante, contém um ou mais
tipos de poluentes tóxicos. Eles têm sido bastante estudados e está bem
estabelecido que a sua presença, mesmo em baixas concentrações, causa
danos significativos aos seres vivos e ao meio ambiente. Dessa forma, vários
processos têm sido desenvolvidos, com o objetivo de eliminá-los em efluentes
industriais. Entre eles, a oxidação catalítica com peróxido de hidrogênio surge
como um método promissor e eficiente para tratar esses efluentes. Com o
intuito de desenvolver um método eficiente na degradação de corantes tóxicos,
foi estudada a oxidação do azul de metileno (molécula modelo) com peróxido
de hidrogênio sobre óxido de ferro suportado em nanotubos de carbono,
obtidos por spray pirólise e decomposição catalítica a vapor. Os catalisadores
foram preparados por impregnação de compostos de ferro nos nanotubos de
carbono, através de impregnação úmida incipiente e de impregnação em
excesso usando microondas. As amostras foram caracterizadas por
fluorescência de raios X, difração de raios X, espectroscopia Raman, medida
da área superficial específica e porosidade, espectroscopia no infravermelho
com transformada de Fourier, redução à temperatura programada, microscopia
eletrônica
de
varredura,
microscopia
eletrônica
de
transmissão
e
termogravimetria. Os catalisadores obtidos foram avaliados na oxidação do
azul de metileno em temperatura e pressão ambiente. Observou-se que o
método de spray pirólise produziu catalisadores com nanotubos de carbono de
paredes múltiplas com maior qualidade estrutural, em relação àqueles obtidos
por decomposição catalítica a vapor, que mostraram áreas superficiais
específicas mais elevadas. Os métodos de purificação e funcionalização (com
os ácidos clorídrico e nítrico) promoveram a eliminação de impurezas e a
incorporação de grupos funcionais dos nanotubos, respectivamente. Na síntese
dos catalisadores, o método de impregnação úmida incipiente foi mais eficiente
quando comparada a impregnação por microondas, formando sólidos com
teores de ferro mais próximos dos nominais. Foi observada a formação de
hematita sobre os nanotubos não funcionalizados e magnetita sobre aqueles
funcionalizados. Todos os catalisadores foram capazes de remover o azul de
metileno, em presença e ausência de peróxido de hidrogênio (adsorção e
oxidação respectivamente). Em todos os casos, a maior contribuição foi dada
pela adsorção. Os nanotubos obtidos pelo método spray pirólise e preparados
por impregnação úmida foram mais eficientes na oxidação de azul de metileno,
enquanto aqueles preparados por decomposição catalítica a vapor foram mais
eficientes como adsorvente / The limited reserves and the growing demand for fresh water on the planet, as
well as restrictions on the wastewater disposal into the environment, has
required the adoption of strategies aiming to rationalize the use of water
resources and minimize the negative impacts related to them. The effluents of
industrial plants, such as leather, plastics, cosmetics, textile, rubber and paper
as well as food processing and manufacturing dye frequently contain one or
more types of toxic pollutants. They have been extensively studied and is well
established that they cause significant damage to living beings and to the
environment even at low concentrations. Therefore, several processes have
been developed in order to eliminate them in industrial wastewater. Among
them, the catalytic oxidation with hydrogen peroxide emerges as a promising
and efficient method to treat wastewaters. With the aim of developing an
efficient method for degradation of toxic dyes, the oxidation methylene blue
(model molecule) was studied with hydrogen peroxide on iron oxide supported
on carbon nanotubes obtained by spray pyrolysis and catalytic vapor
decomposition. The catalysts were prepared by impregnation of iron
compounds on the surface of carbon nanotubes by incipient wet impregnation
and impregnation in excess using microwave. The samples were characterized
by X-ray fluorescence, X-ray diffraction, Raman spectroscopy, specific surface
area and porosity measurements,Fourier transform infrared spectroscopy,
temperature
programmed
reduction,
scanning
electron
microscopy,
transmission electron microscopy and thermogravimetry. The samples were
evaluated in the oxidation of methylene blue at room temperature and pressure.
It was observed that the spray pyrolysis method produced catalysts based on
multi-walled carbon nanotubes with higher quality structure as compared to
those obtained by catalytic vapor decomposition, which showed higher specific
surface areas. The purification and functionalisation methods (with hydrochloric
and nitric acids) promoted the removal of impurities and the incorporation of
functional groups on nanotubes, respectively. In the synthesis of the catalysts,
the wet incipient impregnation method was more efficient than microwave
impregnating, producing solids with iron content closer to the nominal values.
Hematite was produced on non-functionalized nanotubes while magnetite was
formed on functionalized ones. All catalysts were able to remove the methylene
blue in the presence and absence of hydrogen peroxide (adsorption and
oxidation respectively). For all cases, the largest contribution is given by
adsorption. Nanotubes obtained by spray pyrolysis method and prepared by wet
impregnation were more efficient in the oxidation of methylene blue, while those
prepared by catalytic vapor decomposition were more efficient as adsorbents.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/19133 |
| Date | 09 June 2014 |
| Creators | Borges, Sarah Maria Santana |
| Contributors | Varela, Maria do Carmo Rangel Santos, Britto, Jaildes Marques, Rocha, Maria das Graças Martins Carneiro da, Santos, Marcos Malta dos, Vidal, Rosangela Regia Lima |
| Publisher | Instituto de Química, Programa de Pós Graduação em Química, IQ, brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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