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Etude de stabilité des pérovskites aux halogénures mixtes plombate de Formamidinium FAPbX3 avec X={ Cl,Br,I}

[FR] L'énergie photovoltaïque se présente comme une solution primordiale dans la
lutte contre le réchauffement climatique. Malgré la maturité et la fiabilité de la
technologie des cellules en silicium cristallin, les défis liés à la purification
énergivore du silicium restent un obstacle coûteux. Dans cette optique, les
pérovskites halogénées, notamment le FAPbI3, se profilent comme des alternatives
prometteuses au silicium en raison de leur capacité à être synthétisées à faible coût à
température ambiante, tout en présentant des propriétés optiques et électroniques
attractives. Cependant, l'instabilité des pérovskites en contact avec l'air ambiant
constitue un obstacle majeur à leur utilisation comme couche absorbante. Pour
surmonter ce défi, une approche a consisté à modifier la composition chimique des
pérovskites en utilisant la technique du spin-coating. L'étude a révélé que les
pérovskites mixtes contenant de l'iodure (I) et du brome (Br), tels que le FAPbI2Br
et le FAPbBr2I, offrent un compromis intéressant entre stabilité et bande interdite.
Contrairement au FAPbI3, qui perd ses propriétés optiques après un certain temps en
conditions ambiantes, ces pérovskites mixtes conservent leur capacité d'absorption
dans le visible même après vieillissement. De plus, le FAPbBr2I s'est avéré environ
trois fois plus photoluminescent que le FAPbI3, suggérant une conversion plus
efficace des photons absorbés en paires électron-trou, ce qui en fait un candidat
attractif pour les applications photovoltaïques. Cependant, il convient de noter que
le FAPbBr2I présente un gap énergétique trop large pour de telles applications. Pour
remédier à cette limitation, le dopage du FAPbBr2I avec du bismuth a été étudié,
montrant une réduction significative du gap énergétique avec l'augmentation de la
concentration en bismuth. Néanmoins, il a été observé que les photons émis par
photoluminescence avaient une énergie supérieure à celle des photons absorbés, ce
qui pourrait être dû à la dissipation de la chaleur dans le réseau cristallin. Ce décalage
anti-Stokes nécessite une enquête plus approfondie. / [ES] La energía fotovoltaica se presenta como una solución clave en la lucha contra el calentamiento global. A pesar de la madurez y confiabilidad de la tecnología de células de silicio cristalino, los desafíos de la purificación de silicio intensiva en energía siguen siendo un obstáculo costoso. Con esto en mente, las perovskitas halogenadas, especialmente FAPbI3, están emergiendo como alternativas prometedoras al silicio debido a su capacidad de ser sintetizadas a bajo costo a temperatura ambiente, aunque tiene propiedades ópticas y electrónicas atractivas. Sin embargo, la inestabilidad de las perovskitas en contacto con el aire ambiente constituye un obstáculo importante para su uso como capa absorbente. Para superar este desafío, un enfoque fue modificar la composición química de las perovskitas utilizando la técnica de recubrimiento por centrifugación. El estudio reveló que las perovskitas mixtas que contienen yoduro (I) y bromo (Br), como FAPbI2Br y FAPbBr2I, ofrecen un compromiso interesante entre la estabilidad y la brecha de banda. A diferencia de FAPbI3, que pierde sus propiedades ópticas después de un cierto tiempo en condiciones ambientales, estas perovskitas mixtas conservan su capacidad de absorción en el visible incluso después del envejecimiento. Además, se encontró que FAPbBr2I era aproximadamente tres veces más fotoluminiscente que FAPbI3, lo que sugiere una conversión más eficiente de los fotones absorbidos en pares electrón-agujero, y, esto lo convierte en un candidato atractivo para aplicaciones fotovoltaicas. Sin embargo, debe tenerse en cuenta que FAPbBr2I tiene una brecha de energía más amplia que la ideal para tales aplicaciones. Para superar esta limitación, se estudió el dopaje de FAPbBr2I con bismuto, mostrando una reducción significativa de la brecha energética con el aumento de la concentración de bismuto. Sin embargo, se ha observado que los fotones emitidos por la fotoluminiscencia tienen una energía superior a la de los fotones absorbidos, y, esto podría deberse a la disipación de calor en la red cristalina. Este retraso anti-Stokes requiere más investigación. / [EN] Photovoltaic energy emerges as a crucial solution in the fight against climate change. Despite the maturity and reliability of crystalline silicon cell technology, challenges related to the energy-intensive purification of silicon remain a costly barrier. In this context, halide perovskites, especially FAPbI3, are emerging as promising alternatives to silicon due to their ability to be synthesized cost-effectively at room temperature while exhibiting attractive optical and electronic properties. However, the instability of perovskites in contact with ambient air poses a major obstacle to their use as an absorbing layer. To overcome this challenge, one approach has been to modify the chemical composition of perovskites using the spin-coating technique. The study revealed that misted perovskites containing iodide (I) and bromide (Br), such as FAPbI2Br and FAPbBr2I, offer an interesting compromise between stability and bandgap. Unlike FAPbI3, which loses its optical properties after some time under ambient conditions, these misted perovskites retain their absorption capacity in the visible range even after aging. Furthermore, FAPbBr2I was found to be approximately three times more photoluminescent than FAPbI3, suggesting a more efficient conversion of absorbed photons into electron-hole pairs, making it an attractive candidate for photovoltaic applications. However, it is worth noting that FAPbBr2I has a wider energy gap than ideal for such applications. To address this limitation, doping FAPbBr2I with bismuth was studied, showing a significant reduction in the energy gap with increasing bismuth concentration. Nevertheless, it was observed that the photons emitted by photoluminescence had higher energy than those absorbed, which could be due to heat dissipation in the crystal lattice. This anti-Stokes shift requires further investigation. / Abdoulaye, T. (2024). Etude de stabilité des pérovskites aux halogénures mixtes plombate de Formamidinium FAPbX3 avec X={ Cl,Br,I} [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/203190

Identiferoai:union.ndltd.org:upv.es/oai:riunet.upv.es:10251/203190
Date17 March 2024
CreatorsAbdoulaye, Touré
ContributorsMarí Soucase, Bernabé, Soro, Donafologo, Universitat Politècnica de València. Escuela Técnica Superior de Ingeniería del Diseño - Escola Tècnica Superior d'Enginyeria del Disseny
PublisherUniversitat Politècnica de València
Source SetsUniversitat Politècnica de València
Languagefra
Detected LanguageSpanish
Typeinfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/acceptedVersion
Rightshttp://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess

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