[pt] O foco do presente estudo é desenvolvimento de uma heteroestrutura de dois semicondutores com capacidade de reduzir a taxa de recombinação elétron/buraco mediante uma intensa separação de carga, e ao mesmo tempo sendo sensível ao espectro de luz visível. A separação de carga estaria sendo alcançada por meio da injeção de elétrons livres dentro da banda de condução (BC) do TiO2 na forma de anatásio, provenientes do orbital molecular mais alto ocupado (HOMO) da acetilacetona (Acac), ligada às partículas de anatásio, seguida da sua injeção dentro dos orbitais d desocupados do Fe3+ localizados dentro da banda de energia proibida das nanofolhas de ferrititanatos. Ao mesmo tempo a absorção da luz visível poderia ser assegurada através das nanofolhas de ferrititanatos, considerando-se a interação dos níveis energéticos do Fe3+ com a luz e as bandas de valência e condução, bem como pela formação de complexo de transferência de carga (CTC), entre as nanopartículas de anatásio e Acac. Os nanohíbridos mesoporosos (as heteroestruturas) são produzidos pelas diferentes rotas de junção de nanofolhas de ferrititanato, obtidas da areia mineral ilmenítica e posteriormente esfoliadas, com nanopartículas de TiO2 modificadas com acetilacetona, estes útlimos formando CTC. As técnicas de caraterização empregadas tais como adsorção-dessorção de N2, espectroscopia de emissão de fotoluminescência (PL) e espectroscopia de refletância difusa (DRS), entre outras, confirmaram a formação das heteroestruturas mesoporosas sensíveis à luz visível e com forte mecanismo de separação de cargas. A fotodegradação do gás poluente NO no espectro de luz-visível por meio de vários nanohíbridos mesoporosos (fotocatalisadores) mostrou-se bem sucedida, exibindo uma eficiência até 7 vezes superior em comparação à atividade do material fotocatalítico padrão TiO2 (P-25 da Degussa). / [en] This work focues on the development of a heterostructure composed by two semiconductors, capable to decrease the electron/hole recombination rate through a robust charge separation, and at the same time, this nanohybrid is sensitive to visible light spectrum. The charge separation is achieved by the injection of free electrons within the conduction band (BC) of TiO2 in anatase form, which come from the highest-occupied-molecular-orbital (HOMO) of acetylacetone (Acac), linked to the anatase nanoparticles, followed by the injection into unoccupied Fe3+ d-orbital within band-gap energy of the ferrititanate nanosheets. Additionally, the absorption of visible light could be assured by ferrititanate nanosheets, considering the interaction of the energy levels of Fe3+ with visible light and the valence and conduction bands, as well as, the formation of the charge transfer complex (CTC), between the anatase nanoparticles and Acac. The mesoporous nanohybrids (called also as heterostructures) were produced by different routes of junction of two components: i) ferrititanate nanosheets, which were synthesized from ilmenite mineral sands, and then they were exfoliated into single layers and ii) TiO2 nanoparticles, modified with Acac, which formed the CTC. The characterization techniques, such as N2 adsorption-desorption, photoluminescence emission spectroscopy (PL) and diffuse reflectance spectroscopy (DRS), and so on, confirmed the formation of the mesoporous heterostructures sensitive to visible light and with a robust mechanism of charge separation. The photodegradation of NO pollutant gas within the visible light spectrum through several mesoporous nanohybrids (photocatalysts) demonstrated being well succeeded, exhibiting an efficiency more than seven times higher than the activity benchmark TiO2 (Degussa P-25) photocatalyst.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:puc-rio.br/oai:MAXWELL.puc-rio.br:33940 |
| Date | 22 May 2018 |
| Creators | NYDIA MARGARITA HABRAN ESTEBAN |
| Contributors | BOJAN MARINKOVIC, BOJAN MARINKOVIC, BOJAN MARINKOVIC |
| Publisher | MAXWELL |
| Source Sets | PUC Rio |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | TEXTO |
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