This thesis studies an infinitely fast bimolecular chemical reaction in a two-dimensional Navier-Stokes flow using a local Lagrangian stretching theory approach. Our flow, large scale and characterized by chaotic Lagrangian trajectories, is an idealized framework for stirring and mixing in the wintertime midlatitude deep stratosphere (WMDS). The dynamics of the WMDS are indeed non-local with chaotic advection thought to occur. The reactants are initially segregated and separated by a one-dimensional contact line. Because the chemical reaction is instantaneous, this problem simplifies to the study of a passive tracer defined as the difference between the reactants. We investigate the effect of the reactants diffusion on the their concentration in order to understand the effect of spatial resolution on similar stratospheric reactions in Climate-Chemistry models. In chapter 1 we review (a) chaotic advection for mixing of chemicals in the WMDS, (b) previous numerical and theoretical works dealing with the issue of horizontal resolution in Climate-Chemistry models in the WMDS, (c) local Lagrangian straining theories applied to the passive tracer problem in large scale flows, like chaotic advection or the Batchelor regime of turbulence. Chapter 2 and chapter 3 focus on the initial regime of the reaction where the contact line between the reactants, independent of the diffusion, is a material line only function of the dynamical properties of the flow. In Chapter 2, we theoretically show that, over an ensemble of realizations of a statistically stationary flow with chaotic trajectories, the ensemble averages of the contact line length, of the reactants gradients along it and of the time derivative of the domain average reactants concentration can be predicted knowing the diffusion and the statistics of the Lagrangian stretching properties (LSP) of the flow. In chapter 3, we adopt the same approach to express the probability density function of the tracer gradients along the contact line and of the tracers as a function of the LSP and of diffusion. In both chapters, the theoretical results are tested with an ensemble of direct numerical simulations (DNS) of the two-dimensional Navier-Stokes flow using a pseudospectral model. Chapter 4 discusses the long-term decay of a passive tracer fluctuation in our dynamically consistent flow, emphasizing on the differences with kinematics flow that are generally used in the literature. / L'objet de cette thèse est l'étude d'une reaction chimique bimoléculaire infiniment rapide dans un fluide doublement périodique et solution des équations de Navier-Stokes en deux dimensions. Ce fluide définit un cadre idéalisé pour le touillage et le mélange dans la stratosphère l'hiver et aux latitudes tempérées. La dynamique y est en effet non locale et l'état actuel des connaissances suggère que l'advection chaotique y prend place. Ce travail utilise une approche locale et lagrangienne de la dilatation des particules de fluides. Les réactifs sont initialisés dans deux parties différentes du domaine et sont séparés par une ligne de contact de dimension un. Nous examinons l'éffet de la diffusion des réactifs sur l'avancement de la réaction, afin de comprendre la dépendence de réactions chimiques similaires dans la stratosphère à la résolution horizontale des modèles numériques du climat couplant dynamique et chimie. Le premier chapitre constitue une revue de littérature (a) de l'advection chaotique d'éspèces chimiques dans la stratosphère (b) de précédents travaux concernantléffet de la resolution horizontale des modelèles couplant chimie et climat sur la chimie de la stratosphère l'hiver aux latitudes moyennes (c) des théories locales et Lagrangiennes de la dilatation des particules de fluides pour expliquer la phénoménologie d'un traceur passif dans un fluide grande échelle, par exemple charactérisé par une advection chaotique ou dans le régime turbulent de Batchelor. Les deux chapitres suivant concernent le régime initial de la réaction, où la ligne de contact entre les réactifs, ne dépendant pas de la diffusion, est une ligne materielle fonction uniquement des propriétés dynamiques du fluide. Nous montrons, de manière théorique, que sur un ensemble de réalisations du fluide statistiquement stationnaires avec trajectoires chaotiques, la moyenne de la longueur de la ligne de contact, des gradients des réactifs le long de cette ligne et de la dérivée temporelle des concentrations moyennes des réactifs sur le domaine peuvent être prédites à partir de la diffusion et des propriétés lagrangiennes de dilatation des particules de fluides (PLD). Les PLD sont constituées des exposants de Lyapunov à temps fini et de deux temps équivalents pouvant être calculés sur une trajectoire à partir de l'évolution de l'éxposant de Lyapunov. L'inverse de l'éxposant de Lyapunov définit sur une trajectoire le temps caractéristique de dilatation d'une particule de fluide au temps t, alors que les temps équivalents le mesurent respectivement dans le passé récent avant t et aux moments initiaux de la trajectoire. Les résultas théoriques sont éprouvés à l'aide de simulations numériques avec un modèle pseudo-spectral du fluide solution des équations de Navier-Stokes en dimension deux. Le quatriéme chapitre s'intéresse au déclin d'un traceur passif dans ce même fluide. Nous mettons l'accent sur les différences avec le déclin dans des fluides cinématiques largement décrits dans la littérature. Comprendre la dépendence dece déclin avec la diffusion s'applique directement à une réaction infiniement rapide.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.110480 |
| Date | January 2012 |
| Creators | Ait Chaalal, Farid |
| Contributors | Michel Bourqui (Supervisor1), Peter Bartello (Supervisor2) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Doctor of Philosophy (Department of Atmospheric and Oceanic Sciences) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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