Diese Arbeit befasst sich mit der Entwicklung einer Hochdurchsatz-Methode für Herstellung und Screening imprägnierter heterogener Katalysatoren. Es werden Hopkalit-, Platin- und Chrom-basierende Stoffsysteme auf Aluminiumoxid bzw. Titandioxid untersucht. Heterogene Katalysatorbibliotheken mit diskreten Zusammensetzungsgradienten werden mittels Tintenstrahldruck präpariert, wofür zunächst bedruckbare poröse Substrate hergestellt werden. Es wird eine Methode zur teilautomatisierten Bestimmung der Größe dosierter Mikrotropfen implementiert. Gedruckte Katalysatoren werden mit klassisch trockenimprägnierten Proben verglichen. Für eine homogene Verteilung der Katalysatorspezies werden Einflussparameter evaluiert, von welchen die Tintenviskosität als entscheidend identifiziert wird. Zur Einschätzung der Katalysatorhomogenität wird Raman-Mikrospektroskopie eingesetzt. Für Untersuchungen unter Reaktionsbedingungen wird ein Parallelreaktor konstruiert und gefertigt. Zum Vergleich dienen Versuche im klassischen Strömungsrohr. Als Testreaktion dient die Kohlenmonoxid-Oxidation. Die Aktivität der imprägnierten Katalysatoren wird mittels In-situ-IR-Spektroskopie mit verschiedenen Messstrategien untersucht. Versuche an Katalysatorpulvern im konventionellen Strömungsrohrreaktor ermöglichen einen Vergleich der Ergebnisse.:1 Einleitung
2 Theoretischer Teil
2.1 Tintenstrahldruck
2.1.1 Funktionsweise von Tintenstrahldruckern
2.1.2 Druckbarkeit von Fluiden mittels DOD-Tintenstrahldruck
2.1.3 Benetzungsverhalten gedruckter Tropfen auf Feststoffoberflächen
2.2 Kaffeeringeffekt
2.2.1 Ursache des Kaffeeringeffekts
2.2.2 Unterdrückung des Kaffeeringeffekts
2.3 Hochdurchsatz und Kombinatorik
2.3.1 Tintenstrahldruck in der kombinatorischen Materialforschung
2.3.2 Hochdurchsatz-Screening heterogener Gasphasenreaktionen
3 Ergebnisse und Diskussion
3.1 Konzept und Zielsetzung
3.1.1 Konzept des Drucks binärer Katalysatorbibliotheken
3.1.2 Vorangegangene Arbeiten
3.1.3 Übersicht und Zielsetzung dieser Arbeit
3.2 Vorversuche an klassisch imprägnierten Katalysatoren
3.2.1 Charakterisierung der eingesetzten Substratmaterialien
3.2.2 Thermogravimetrische Analyse der Katalysatorimprägnierung
3.2.3 Raman-Spektren ausgewählter imprägnierter Katalysatoren
3.2.4 Pulverröntgendiffraktogramme ausgewählter Katalysatoren
3.3 Substratherstellung
3.3.1 Herstellung von Dünnschichtsubstraten
3.3.2 Herstellung von eingestrichenen Substraten
3.3.3 Porenvolumina der Substrate
3.4 Tintenstrahldruck heterogener Katalysatorbibliotheken
3.4.1 Bestimmung der Mikrotropfengröße
3.4.2 Allgemeine Vorgehensweise zur Bestimmung der Katalysatorverteilung
3.4.3 Einfluss der optischen Fokussierung auf die Raman-Intensität
3.4.4 Drucken heterogener Katalysatoren auf Dünnschichtsubstraten
3.4.5 Drucken heterogener Katalysatoren auf Presslingen
3.4.6 Drucken heterogener Katalysatoren auf eingestrichenen Substraten
3.5 Kohlenmonoxid-Oxidation und Mikrospektroskopie
3.5.1 Aufbau der Reaktionszelle
3.5.2 In-situ-Infrarot-Spektroskopie
3.5.3 In-situ-Raman-Spektroskopie
4 Zusammenfassung und Ausblick
5 Experimenteller Teil
5.1 Tintenstrahldruck von Katalysatorbibliotheken
5.1.1 Allgemeines zum eingesetzten Drucksystem
5.1.2 Substratherstellung
5.1.3 Vorbereitung der Vorstufenlösungen
5.1.4 Einstellung der Dosierparameter und Koordinatenkalibrierung
5.1.5 Ermittlung der Tropfengröße
5.1.6 Erstellung des Druckprogrammes und Durchführung des Druckprozesses
5.2 Verwendete Analysemethoden
5.2.1 Raman-Mikrospektroskopie
5.2.2 Infrarot-Mikrospektroskopie
5.2.3 Porenvolumenbestimmung mittels Helium-Pyknometrie
5.2.4 Stickstoffadsorption zur Bestimmung von Feststoffoberfläche und Porenvolumen
5.2.5 Partikelgrößenbestimmung
5.2.6 Pulverröntgendiffraktometrie
5.2.7 Thermogravimetrische Analyse
5.3 Bestimmung der katalytischen Aktivität
5.3.1 Reaktionszelle für In-situ-Spektroskopie
5.3.2 Umsatzbestimmung von Pulverproben im konventionellen Strömungsrohr
5.4 Verwendete Chemikalien
6 Anhang
Verzeichnisse
Literaturverzeichnis
Abkürzungsverzeichnis
Abbildungsverzeichnis
Tabellenverzeichnis
Selbständigkeitserklärung
Danksagung
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:82145 |
| Date | 02 December 2022 |
| Creators | Fleischer, Patrick |
| Contributors | Stöwe, Klaus, Lang, Heinrich, Technische Universität Chemnitz |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
Page generated in 0.0026 seconds