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Magnetische Funktionalisierung von Poly(N-Isopropylacrylamid)-Nanokomposit-Hydrogelen für sensorische Anwendungen

Die Entwicklung neuartiger Hydrogel-basierter Sensorsysteme, die in der Lage sind den Quellgrad eines Hydrogels mittels eines Hall Sensors zu bestimmen, erfordert Gele, die über ein starkes magnetisches Feld verfügen. Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der Entwicklung eines Stimuli-responsiven Hydrogels, welches mit einer hohen Konzentration an magnetischen Nanopartikeln beladen ist. Dazu wird ein Temperatur-sensitives Gel basierend auf Poly(N-Isopropylacrylamid) mittels Laponite® XLS vernetzt. Ein solches Nanokomposit-Hydrogel zeigt höhere Quellgrade und bessere mechanische Eigenschaften als Gele, die N,N‘-Methylenbisacrylamid als chemischen Vernetzer nutzen.
Reine Chrom(IV)-oxid-, Magnetit-, Cobaltferrit und Strontiumferrit-Partikel werden während der Synthese in das Gel eingebracht. Die Reaktionsgeschwindigkeit wird mittels eines konstanten Argonstroms erhöht, so dass keine Sedimentation stattfindet. Auf diese Weise kann eine homogene Verteilung der Partikel erzielt werden. Die Oberfläche der Partikel wurde weiterhin mit 3 (Trimethoxysilyl)propylmethacrylat beschichtet, um sie in das Polymernetzwerk einzubinden. Der Einfluss unterschiedlicher Beladungen auf die Quellung und mechanischen Eigenschaften der Gele wird untersucht. Zusätzlich wurden Stärke- und Ölsäure-beschichtete Magnetit-Partikel in das Netzwerk eingebracht, um den Effekt stabilisierender Beschichtungen auf das Gel zu untersuchen.
Die Hydrogel-Synthese wurde ebenfalls in einem magnetischen Feld durchgeführt, um die magnetischen Nanopartikel dauerhaft im Netzwerk auszurichten. Dies führte zur Bildung großer stabartiger Agglomerate, die sich über die gesamte Länge des Gels erstrecken. Der Einfluss dieser anisotropen Verteilung auf die mechanischen Eigenschaften wurde mittels Kompressionsmessungen untersucht.
Weiterhin wurde ein neuartiges Doppelnetzwerk bestehend aus Poly(2-Acrylamido-2-methylpropansulfonsäure) und Poly(N-Isopropylacrylamid) entwickelt. Das Gel zeigt eine hohe mechanische Festigkeit, die mit Poly(2-Acrylamido-2-methylpropansulfonsäure)/Polyacrylamid-DN-Gelen vergleichbar ist und zeigt Stimuli-induzierte Entquellung durch Erhöhung der Temperatur und Ionenkonzentration. Solche Gele wurden außerdem durch in-situ Präzipitation mit Magnetit-Partikeln modifiziert. Der Einfluss auf die mechanischen Eigenschaften wird anhand von Zugversuchen untersucht.:Danksagung I
Kurzfassung II
Abstract III
Abkürzungen und Formelzeichen VI
I. Theoretischer Teil 1
1. Einleitung 1
2. Problemstellung und Zielsetzung 2
3. Theorie 4
3.1. Hydrogele 4
3.1.1. Hydrogelsynthese 5
3.1.2. Quelleigenschaften von Hydrogelen 10
3.2. Stimuli-responsive Hydrogele 15
3.2.1. Temperatur- und lösungsmittel-sensitive Hydrogele 16
3.2.2. Ionen- und pH-sensitive Hydrogele 21
3.3. Nanokomposit-Hydrogele 22
3.3.1. Nanokomposit-Hydrogele basierend auf Schichtsilikaten 24
3.3.2. Doppelnetzwerk-Hydrogele 28
3.3.3. Ferrogele 30
II. Synthese und Methoden 34
4. Synthese 34
4.1. Nanosilkat-Hydrogele 35
4.2. Nanosilkat-Ferrogele 35
4.3. Beschichtung von magnetischen Nanopartikeln mit TMSPMA 36
4.4. Ferrogele im Magnetfeld 36
4.5. PAMPS/PAAM-Doppelnetzwerk-Hydrogele 36
4.6. PAMPS/PNIPAM-Doppelnetzwerk-Hydrogele 37
4.7. In-situ-Präzipitation von Magnetit in PAMPS/PNIPAM-DN-Gelen 37
5. Charakterisierungsmethoden 38
5.1. Quellungsmessung 38
5.2. Kompression 38
5.3. Zugversuch 38
5.4. Vibrating Sample Magnetometer 39
5.5. Trübungsmessungen 39
5.6. Thermogravimetrie 39
5.7. Infrarotspektroskopie 40
5.8. Dynamische Lichtstreuung 40
III. Ergebnisse und Diskussion 41
6. Ferrogelsynthese 41
6.1. Modifizierung von Nanosilikat-Gelen mit magnetischen Nanopartikeln 42
6.2. Modifizierung von Nanokomposit-Gelen mit Stärke-beschichteten
Fe3O4-Partikeln 46
6.3. Oberflächenmodifizierung magnetischer Nanopartikel mittels TMSPMA 50
6.4. Modifizierung von Nanokomposit-Gelen mit beschichteten Nanopartikeln 52
6.5. Synthese von Ferrogelen im Magnetfeld 52
7. Charakterisierung von Ferrogelen 54
7.1. Quellgrad von Ferrogelen aus dem trockenen Zustand 54
7.2. LCST-Verhalten von Ferrogelen 58
7.3. Mechanische Eigenschaften 62
8. Doppelnetzwerk-Hydrogel-Synthese 69
8.1. PAMPS/PAAM-Doppelnetzwerk-Hydrogele 69
8.2. PAMPS/PNIPAM-Doppelnetzwerk-Hydrogele 70
8.3. Temperatur-responsive Eigenschaften von PAMPS/PNIPAM-DN-Gelen 75
8.4. Einfluss der Ionenstärke auf das Quellverhalten 77
8.5. In-situ Präzipitation von Magnetit in PAMPS/PNIPAM-DN-Gelen 79
IV. Zusammenfassung und Ausblick 82
V. Literaturverzeichnis 86
Lebenslauf 91
Veröffentlichungen 93
Selbstständigkeitserklärung 94 / Developing new hydrogel based sensor systems that can measure the degree of swelling of a gel through the Hall Effect requires hydrogels emitting strong magnetic fields. The PhD thesis presented here focuses on the development of a stimuli-responsive hydrogel containing high concentrations of magnetic nanoparticles. For this purpose, temperature sensitive gels consisting of poly(N isopropylacrylamide) cross-linked with Laponite® XLS are used for their improved mechanical properties and high degree of swelling compared to chemically cross-linked hydrogels using N,N‘ methylenebisacrylamide.
Pure chromium(IV) oxide, magnetite, Cobalt ferrite and strontium ferrite particles are added during the synthesis and homogeneously distributed by accelerating the reaction through the use of a constant argon flow. These particles were coated with 3 (trimethoxysilyl)propyl methacrylate to connect them to the polymer network. The effects of various particle loads on the swelling behavior and mechanical properties are investigated. Furthermore magnetite particles coated with starch and oleic acid are introduced into the system to study the effects of stabilizing coatings on the network.
The hydrogel synthesis was also performed in a magnetic field to permanently align the magnetic particles in the network. This resulted in large rod-like agglomerations that span the entire length of the hydrogel. Compression measurements were performed to study the effects of a purposefully introduced anisotropic particle distribution.
Additionally a new type of double network hydrogel was developed consisting of poly(2-acrylamido-2-methyl-1-propanesulfonic acid) and poly(N-isopropylacrylamide). The gel exhibits tough mechanical properties similar to poly(2-acrylamido-2-methyl-1-propanesulfonic acid)/polyacrylamide DN-gels while showing stimuli-induced deswelling through temperature and ion concentration. Such gels were further modified with magnetite nanoparticles obtained through in-situ precipitation inside the network. The effects of the nanoparticle load on the mechanical properties are studied via tensile testing.:Danksagung I
Kurzfassung II
Abstract III
Abkürzungen und Formelzeichen VI
I. Theoretischer Teil 1
1. Einleitung 1
2. Problemstellung und Zielsetzung 2
3. Theorie 4
3.1. Hydrogele 4
3.1.1. Hydrogelsynthese 5
3.1.2. Quelleigenschaften von Hydrogelen 10
3.2. Stimuli-responsive Hydrogele 15
3.2.1. Temperatur- und lösungsmittel-sensitive Hydrogele 16
3.2.2. Ionen- und pH-sensitive Hydrogele 21
3.3. Nanokomposit-Hydrogele 22
3.3.1. Nanokomposit-Hydrogele basierend auf Schichtsilikaten 24
3.3.2. Doppelnetzwerk-Hydrogele 28
3.3.3. Ferrogele 30
II. Synthese und Methoden 34
4. Synthese 34
4.1. Nanosilkat-Hydrogele 35
4.2. Nanosilkat-Ferrogele 35
4.3. Beschichtung von magnetischen Nanopartikeln mit TMSPMA 36
4.4. Ferrogele im Magnetfeld 36
4.5. PAMPS/PAAM-Doppelnetzwerk-Hydrogele 36
4.6. PAMPS/PNIPAM-Doppelnetzwerk-Hydrogele 37
4.7. In-situ-Präzipitation von Magnetit in PAMPS/PNIPAM-DN-Gelen 37
5. Charakterisierungsmethoden 38
5.1. Quellungsmessung 38
5.2. Kompression 38
5.3. Zugversuch 38
5.4. Vibrating Sample Magnetometer 39
5.5. Trübungsmessungen 39
5.6. Thermogravimetrie 39
5.7. Infrarotspektroskopie 40
5.8. Dynamische Lichtstreuung 40
III. Ergebnisse und Diskussion 41
6. Ferrogelsynthese 41
6.1. Modifizierung von Nanosilikat-Gelen mit magnetischen Nanopartikeln 42
6.2. Modifizierung von Nanokomposit-Gelen mit Stärke-beschichteten
Fe3O4-Partikeln 46
6.3. Oberflächenmodifizierung magnetischer Nanopartikel mittels TMSPMA 50
6.4. Modifizierung von Nanokomposit-Gelen mit beschichteten Nanopartikeln 52
6.5. Synthese von Ferrogelen im Magnetfeld 52
7. Charakterisierung von Ferrogelen 54
7.1. Quellgrad von Ferrogelen aus dem trockenen Zustand 54
7.2. LCST-Verhalten von Ferrogelen 58
7.3. Mechanische Eigenschaften 62
8. Doppelnetzwerk-Hydrogel-Synthese 69
8.1. PAMPS/PAAM-Doppelnetzwerk-Hydrogele 69
8.2. PAMPS/PNIPAM-Doppelnetzwerk-Hydrogele 70
8.3. Temperatur-responsive Eigenschaften von PAMPS/PNIPAM-DN-Gelen 75
8.4. Einfluss der Ionenstärke auf das Quellverhalten 77
8.5. In-situ Präzipitation von Magnetit in PAMPS/PNIPAM-DN-Gelen 79
IV. Zusammenfassung und Ausblick 82
V. Literaturverzeichnis 86
Lebenslauf 91
Veröffentlichungen 93
Selbstständigkeitserklärung 94

Identiferoai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:87230
Date28 September 2023
CreatorsKeßler, Christian
ContributorsGerlach, Gerald, Kuckling, Dirk, Oppermann, Martin, Technische Universität Dresden
Source SetsHochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden
LanguageGerman
Detected LanguageGerman
Typeinfo:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text
Rightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess
Relationinfo:eu-repo/grantAgreement/Deutsche Forschungsgemeinschaft/GRK 1865/211944370//Hydrogel-basierte Mikrosysteme

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