La spectroscopie théorique est devenue un des champs de recherche les plus actifs de la physique de la matière. Il s'agit d'utiliser les méthodes ab initio les plus modernes pour donner, par exemple, une interprétation des spectres expérimentaux ou pour prédire les propriétés électroniques et optiques de nouveaux matériaux. L'état de l'art pour le calcul des états excités est le résultat d'une longue histoire. Il est fondé, d'une part, sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) [1] et son extension à des potentiels dépendants du temps (TDDFT) et, d'autre part, sur la théorie à plusieurs corps, dont un exemple est la fameuse approximation GW [2]. Dans ce contexte, le but de cette thèse a été, d'un coté, d'étudier l'application des approximations courantes de ces méthodes (qui ont été développées notamment pour les semiconducteurs et les métaux simples) au cas de systèmes plus corrélés, comme les oxydes des métaux de transition. En particulier, l'oxyde de vanadium est le paradigme de ces systèmes. Il est caractérisé par une transition de phase métal-isolant, dont l'explication physique est le sujet d'un débat qui dure depuis plus de quarante ans. Nous avons montré qu'un calcul GW est capable de reproduire, sans utiliser des paramètres ajustables, les effets de corrélation électronique dans la structure de bandes des deux phases de l'oxyde de vanadium et le satellite dans le spectre de photoémission du métal [3]. D'un autre coté, comme l'étude de ces systèmes complexes nécessite des calculs de plus en plus lourds, nous avons considéré dans cette thèse une approche alternative [4]. Elle est fondée sur l'introduction d'un potentiel effectif, local, réel et dynamique (contrairement à la self-énergie, apparaissant dans la méthode GW, qui est non-locale et complexe), pour le calcul des énergies de quasiparticules, qui sont mésurées dans une expérience de photoémission. En particulier, nous avons étudié les propriétés de ce nouveau potentiel dans le cas de systèmes modèles et nous avons recherché des approximations pour l'application à des systèmes réels.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:pastel.archives-ouvertes.fr:pastel-00004109 |
| Date | 04 December 2007 |
| Creators | Gatti, Matteo |
| Publisher | Ecole Polytechnique X |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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