Cette thèse est consacrée à l'étude sélective des processus de relaxation électronique dans des métaux nobles massifs (films) et confinés (nanoparticules dans différentes matrices) par des techniques pompe/sonde femtoseconde basées sur un oscillateur titane-saphir. Celui-ci, fabriqué au laboratoire, délivre des impulsions de 20 fs environ et est accordable entre 820 et 1080 nm.<br /> La dynamique de thermalisation interne du gaz d'électrons a été suivie en utilisant une sonde au seuil des transitions interbandes ; elle se déroule en 350 fs environ pour l'argent massif (500 fs pour l'or). Ce temps est fortement réduit pour des particules de rayon inférieur à 5 nm, ce qui s'explique par l'augmentation des interactions entre électrons due à la réduction de l'écrantage coulombien au voisinage des surfaces. Des simulations numériques de l'évolution de la distribution électronique ont été réalisées par résolution de l'équation de Boltzmann et comparées aux expériences.<br /> L'utilisation d'une sonde hors résonance nous a permis d'étudier indépendamment la dynamique de thermalisation externe (interactions électrons-phonons) dont le temps caractéristique est de 850 fs dans l'argent massif (1 ps pour l'or). A nouveau, une forte réduction de cette valeur est observée pour les faibles rayons. Cet effet est indépendant de l'environnement ou de la technique de croissance des particules, ainsi que de la perturbation appliquée, si celle-ci reste dans le domaine des faibles perturbations.<br /> Sur des temps longs (10 ps environ), nous avons observé une modulation de la transmission au voisinage de la résonance plasmon de surface, due à l'excitation en phase dans toutes les particules illuminées, du mode radial fondamental de vibration. Ces techniques résolues en temps nous ont permis de déterminer précisément l'amortissement de ces oscillations et sa dépendance en fonction de l'environnement et de la qualité du couplage mécanique particule/matrice qui a été modifié par des techniques hautes pressions.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00175114 |
| Date | 05 January 2001 |
| Creators | Voisin, Christophe |
| Publisher | Université Paris Sud - Paris XI |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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