Cette thése porte sur l'étude des relations entre la symétrie des boîtes quantiques de semiconducteur auto-assemblées III-V et II-VI (QDs, anglais quantum dots) et leurs propriétés optiques. L' intrication de polarisation d'une paire de photon émise dans la cascade biexciton-exciton d'une boîte quantique d'InGaAs a été récemment démontrée par deux groupes [1, 2]. En principe, l'éclatement de structure fine (FSS, anglais fine structure splitting) du niveau fondamental d'un exciton neutre, qui caractérise l'anisotropie native des boîtes quantiques, doit être inférieur à la largeur des raies radiatives. Dans le cas contraire, la collection de photons intriquées nécessite une post-sélection draconienne, qui réduit fortement l'effcacité d'une telle source [2]. Une technique fiable permettant un tel contrôle de la structure fine est fortement souhaitable afin d'envisager de futures applications des boîtes quantiques comme source des photons intriqués en polarisation. Dans ce but, l'application d'une perturbation externe semble être une technique très prometteuse. Différentes stratégies pour lutter contre cette levée de dégénérescence ont été abordées par divers groupes de recherche ces derniµeres années : (i) effectuer un traitement post-croissance tel qu'un recuit pour modifier les propriétés structurale des boîtes [3, 4]), (ii) appliquer une perturbation externe comme par exemple une contrainte uni-axiale [5], en vue de compenser l'anisotropie, (iii) chercher à produire une dégénérescence fortuite en appliquant un champ magnétique transverse [6]. C'est cette dernière méthode qui en 2006 a donné les résultats les plus probants, en démontrant le contrôle du degré d'intrication des photons émis par une boîte quantique unique. C'est donc dans un contexte d'intense compétition internationale que nos propres travaux ont été menés. Nous nous sommes concentrés sur l'exploration de deux effets: (i) la déformation par un champ électrique externe de la fonction d'onde des excitons de boîtes quantique [7], (ii) le déplacement Zeeman des niveaux excitoniques par un champ magnétique transverse pouvant conduire µa une dégénérescence accidentelle des deux niveaux d'exciton [8].<br />Le premier Chapitre 1 (Introduction: quantum dots for entangled photons emission) sert à introduire brièvement les propriétés fondamentales des boîtes quantiques de semiconducteur. Nous donnerons une description simple de leurs états électroniques, suffisantes pour discuter les propriétés optiques de ces objets et bien comprendre le rôle que joue l'anisotropie des boîtes. En particulier la levée de dégénérescence des niveaux excitoniques sera décrite ainsi que ses conséquences pour l'émission de photons intriqués en polarisation.<br />Dans le Chapitre 2 (Samples and Experimental setups) nous décrirons les échantillons de boîtes quantiques étudiés au cours de cette thèse, à savoir des boîtes InAs/GaAs et CdTe/ZnTe. Nous présenterons les procédés technologiques utilisés pour réaliser des structures à effet de champ en vue de l'application d'un champ électrique. Enfin les différents montages expérimentaux de micro-photoluminescence seront détaillés.<br />Dans la partie suivante (Chapitre 3, Influence of electric field on quantum dots) nous présenterons des résultats de spectroscopie de boîtes quantiques individuelles dans un champ électrique. La levée de dégénérescence des excitons est reliée µa l'interaction anisotrope d'échange entre électron et trou laquelle dépend sensiblement de la forme de la fonction d'onde excitonique. Un champ électrique semble être un bon moyen pour modifier cette dégénérescence et donc éventuellement l'annuler. Le champ est d'abord appliqué dans le plan des boîtes, géométrie qui semble la plus propice à changer la symétrie des fonction d'ondes. Selon la direction du champ par rapport aux axes principaux des boîtes il devrait être possible d'augmenter ou diminuer le FSS. Par la technologie de contacts sur des matériaux d'III-V (structures de diode n-Schottky et Schottky-Schottky) il nous a été possible d'appliquer le champ électrique avec succµes sur des boîes quantiques. Des changements systématiques de l'anisotropie optique de la luminescence étaient obtenus [7]. Ceux-ci sont le fruit de deux effets concurrents : la modification prévue de la symétrie des fonction d'ondes et la modification du recouvrement des fonctions d'onde d'électron et trou. Le dernier effet devrait toujours mener a la réduction de l'interaction d'échange. Afin d'estimer sa valeur nous avons exécuté des expériences dans une configuration de champ électrique parallèle à la direction<br />de croissance des QDs. Dans cette configuration le champ ne semble pas devoir modifier significativement la symétrie des fonctions d'ondes pour un électron et un trou. Les changements de structure fine devraient être provoqués principalement par la séparation spatiale des porteurs. Les variations observées dans le champ vertical étaient plus petites que pour la configuration dans le plan, ce qui confirme notre hypothµese. Mais pour autant, l'asymétrie observée en renversant le sens du champ électrique indique aussi que le champ vertical produit un effet sur la symétrie des excitons [9]. Ceci se comprend assez bien car le champ électrique vertical déplace les porteurs par rapport aux régions de forte anisotropie des boîtes quantiques situées au dessus et au dessous du coeur de la boîte.<br />Les changements de FSS dans le champ horizontal qui on été obtenus, sont relativement grands (comparable au décalage Stark), mais l'utilité de cette méthode reste limitée par la diminution d'intensité (due à la séparation spatiale des porteurs, et à leur ionisation hors des boîtes par échappement tunnel). Toutefois, l'annulation complète de la structure vine a été observée sur quelques boîtes quantiques possédant une anisotropie initiale faible. <br />D'autres mesures sur les complexes excitoniques tels que biexciton et trions nous ont permis de déterminer la position spatiale relative d'un électron et d'un trou à l'intérieur d'une boîte [9]. Les études de l'influence du champ électrique sur les propriétés optiques de boîtes II-VI ont été limitées à des observations liées aux fluctuations de champs électriques locaux, responsables de variations noncontrôlées de la structure fine excitonique [10].<br />Le Chapitre 4 (Influence of magnetic field on quantum dots) est consacré à la description de l'influence du champ magnétique externe sur l'émission des boîtes. Pour des boîtes II-VI, la technologie de fabrication d'électrodes n'étant pas disponible, l'application d'un champ magnétique mérite vraiment d'être explorer. Nous avons expérimentalement observé que pour des boîtes CdTe/ZnTe les changements de FSS dépendent de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Pour le champ appliqué oblique aux axes principaux d'une boîte nous avons noté une rotation de la polarisation d'émission. L'explication de ces résultats repose sur le couplage très particulier entre les états "brillants" et les états "noirs" dans la configuration de champ transverse, comme le montre un modèle théorique de l'interaction Zeeman dans cette configuration. Il faut pour cela introduire un facteur de Landé transverse non nul pour les trous, ce qui suggère d'inclure le mélange de bande entre trous lourds et trous légers. Nous avons obtenu une bonne concordance entre les résultats expérimentaux et la théorie [8]: qualitative en ce qui concerne la rotation de la polarisation et de l'intensité des raies de luminescence, et quantitative pour l'évolution des niveaux d'énergie et de la structure fine. Très important d'un point de vue théorique, ont été prises en considération non seulement la direction du champ par rapport aux axes des boîtes, mais également par rapport aux axes du cristal. Le formalisme théorique était nécessaire pour comprendre comment le champ magnétique peut modifier la dégénérescence du spin dans certains cas seulement, et pour expliquer le rôle de l'anisotropie du facteur g transverse des états de trou. Les mesures dans le champ longitudinal ont quant-à elles fourni des informations sur le facteur g longitudinal des excitons. Elles montrent la gamme de champ pour laquelle l'anisotropie de QD devient négligeable par rapport a l'énergie Zeeman, conditions dans lesquelles on obtient l'émission des états propres bien polarisés circulairement.<br />Les études de la rotation du spin de l'exciton considéré comme un système a deux niveaux sont présentées dans le Chapitre 5 (Towards entanglement) dans l'optique principale d'étudier sa cohérence quantique. En premier lieu, nous montrons la disparition de cette précession quand l'éclatement de structure fine est annulée grâce µa un champ électrique: cela se manifeste par une résonance de l'orientation optique du spin de l'exciton sous excitation quasi-résonnante. La largeur de cette résonance permet de remonter de manière très originale à la largeur de raie homogène de la boîte quantique. Réciproquement, on observe que pour des boîtes quantiques avec une forte levée de dégénérescence, on peut réaliser l'alignement optique des excitons par une excitation résonnante (assistée par un phonon LO) polarisée linéairement et parallèlement aux axes de la boîte quantique. De manière plus générale, en fixant la polarisation de l'excitation et en variant la base de détection de la polarisation de la luminescence, nous mettons en évidence de forts effets de conversion de la polarisation (circulaire en linéaire et réciproquement) provoquées par la précession du spin de l'exciton dans le champ magnétique effectif (champ externe + interaction d'échange anisotrope). Ces effets sont la preuve que l'exciton garde parfaitement sa cohérence quantique aux échelles de temps de la luminescence. Tous les résultats présentés sont en bon accord avec une description théorique basée sur le formalisme de la matrice densité. <br />Le dernier Chapitre 6 (Conclusions) présente un sommaire des résultats obtenus. Les études expérimentales et modélisations théoriques confirment que les perturbations externes, comme le champ électrique et magnétique, peuvent être utilisées pour modifier la structure des niveaux excitoniques des boîtes afin de contrôler leurs propriétés optiques. Les études détaillées de la direction de perturbation par rapport aux axes de l'anisotropie nous ont permis de comprendre les mécanismes de l'influence de ces champs sur les niveaux excitoniques. Le contrôle de la structure fine donne une chance d'augmenter la symétrie pour améliorer le degré d'intrication des pairs de photons corrélés émis par un biexciton.<br /><br />[1] R. J. Young et al,. New J. Phys., 8:29, 2006.<br />[2] N. Akopian et al., Phys. Rev. Lett., 96:130501, 2006.<br />[3] R. J. Young et al., Phys. Rev. B, 72:113305, 2005.<br />[4] A. I. Tartakovskii et al., Phys. Rev. B, 70:193303, 2004.<br />[5] S. Seidl et al., Appl. Phys. Lett., 88:203113, 2006.<br />[6] R. M. Stevenson et al., Phys. Rev. B, 73:033306, 2006.<br />[7] K. Kowalik et al., Appl. Phys. Lett., 86:041907, 2005.<br />[8] K. Kowalik et al., Phys. Rev. B, 75:195340, 2007.<br />[9] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:3890, 2006.<br />[10] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:865, 2006.<br />[11] A. Kudelski et al., J. Lumin., 112:127, 2005.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00288343 |
| Date | 05 September 2007 |
| Creators | Kowalik, Katarzyna |
| Publisher | Université Pierre et Marie Curie - Paris VI |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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