Ce travail de thèse est consacré à l'étude des propriétés structurales et dynamiques, en fonction de la température et de la pression, des structures unidimensionnelles des fullerènes C60 et C70, respectivement de formes sphériques et ellipsoïdales, confinés dans les nanotubes de carbone. Ces nano-hybrides sont communément appelées peapods. La structure des peapods est étudiée à l'aide de la diffraction des rayons X et de la diffraction électronique. La simulation des diagrammes de diffraction permet de déterminer la structure des nanotubes de carbone (rayon moyen (0.7nm), distribution de rayons) ainsi que le taux de remplissage des nanotubes par les fullerènes et le paramètre de maille des chaînes de fullerènes. Dans le cas des peapods de C70, l'orientation des molécules en fonction du diamètre des nanotubes est analysée et la valeur du diamètre « critique » de changement d'orientation est déterminée. Les évolutions de la structure des chaînes de fullerènes (dilatation thermique, polymérisation, coalescence) en fonction de la température et/ou de la pression sont étudiées et comparées pour les deux sortes de fullerènes considérés. Des différences sont observées entre fullerènes C60 et C70 quant à la polymérisation à hautes pressions et températures. Les molécules de C60 polymérisent par cyclo-addition [2+2] dans les nanotubes, mais pas celles de C70, ce résultat étant expliqué par le confinement par le nanotube de carbone. La structure des nanotubes bifeuillets obtenus par la coalescence des chaînes de fullerènes des peapods C60 et C70 à très haute température semble indépendante de la nature des fullerènes. Le rayon moyen des nanotubes internes est estimé à 0.36 nm. Le mécanisme de formation du tube interne est discuté. Finalement la dynamique des peapods est étudiée par diffusion inélastique des neutrons. Une forte mobilité orientationnelle des fullerènes C60 est mise en évidence jusqu'à assez basses températures. Celle-ci est interprétée en considérant le caractère fortement unidimensionnel des chaînes de fullerènes.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00534766 |
| Date | 24 November 2008 |
| Creators | Chorro, Matthieu |
| Publisher | Université Paris Sud - Paris XI |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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