En raison de leurs propriétés nouvelles, les matériaux composites à base de nanocristaux de silicium (nc-Si) contenus dans des matrices siliciées amorphes suscitent un intérêt grandissant pour les nombreuses applications envisagées dans les domaines de l'électronique et du photovoltaïque. La fabrication de ces nanostructures est parfaitement compatible avec les technologies existantes. Toutefois, afin d'être intégrés avec succès dans ces dispositifs, les nc-Si et leur environnement doivent avoir des propriétés maitrisées. Dans ce contexte, le travail de thèse a consisté en l'élaboration et la caractérisation de couches de carbure et nitrure de silicium contenant des nc-Si. Ces deux matrices ont retenu notre attention en raison de leur gap intermédiaire entre la silice et le silicium qui permettrait d'obtenir des propriétés améliorées pour les composants électriques. Deux techniques de fabrication ont été étudiées : la nucléation/croissance de nc-Si sur des couches minces a-SiCx par dépôt chimique en phase vapeur à basse pression (LPCVD), et le dépôt par CVD assisté par plasma pulsé (PPECVD) d'alliages a-SiNx riches en Si, suivi d'un recuit à haute température. Lors de l'interprétation des résultats, une attention particulière a été portée aux effets de surface/interface et au rôle de la matrice sur les propriétés mesurées. Après avoir étudié et maitrisé les conditions de dépôt d'alliages a-SiCx:H par PECVD, nous montrons que la nucléation/croissance de nc-Si sur une surface a-Si0,8C0,2 par LPCVD est favorisée en raison de la concentration en Si élevée de la matrice. Des densités surfaciques de nc-Si supérieures à 1012 cm-2 ont ainsi été atteintes, même pour des temps de dépôt courts ou des débits de silane faibles. Ces premiers résultats indiquent la faisabilité de ce type de structure. Une étude approfondie sur le couple nc-Si/nitrure de silicium a ensuite été menée. Les propriétés structurales, optiques et électriques de couches de nitrure contenant des nc-Si ont été caractérisées à partir d'un large éventail de techniques. Après avoir estimé la taille des nc-Si par spectroscopie Raman, la déconvolution des spectres XPS nous a permis d'expliquer les processus de formation des nc-Si lors du recuit et de proposer un modèle pour décrire la structure des interfaces nc-Si/a-Si3N4. Les propriétés optiques des nc-Si ont ensuite été déterminées par ellipsométrie spectroscopique et spectrophotométrie UV-Vis. L'élargissement du gap, le lissage des constantes diélectriques et l'augmentation du coefficient d'absorption aux faibles énergies avec la diminution de la taille des particules suggèrent un effet de confinement quantique au sein des nc-Si. Des mesures de photoluminescence résolue en temps nous ont permis de conclure que l'utilisation d'une matrice de nitrure est peu appropriée à l'étude de l'émission optique des nc-Si en raison des nombreux défauts radiatifs et non radiatifs présents dans la matrice et aux interfaces. Enfin, les mécanismes de transport des porteurs de charge à travers la couche nanocomposite ont été étudiés à partir de mesures courant-tension. En raison de son caractère percolé, la couche se comporte de façon analogue à une couche de Si polycristallin avec une faible concentration de liaisons pendantes du Si. Un effet de photoconduction attribué aux nc-Si est observé, ce qui offre des perspectives de travail intéressantes.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00904856 |
| Date | 26 September 2013 |
| Creators | Barbé, Jérémy |
| Publisher | Université Paul Sabatier - Toulouse III |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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