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Development of Titanium Dioxide Metasurfaces and Nanosoupbowls for Optically Enhancing Silicon Photocathodes

Der rapide Anstieg der Bevölkerung führt zu einer dramatischen Zunahme des Brennstoff- und Energiebedarfs. Längerfristig kann die nachhaltige Energieversorgung der Menschheit nur durch erneuerbare Energiequellen gewährleistet werden. Dies motiviert die Bemühungen um alternative, sauberere Brennstofftechnologien wie z.B. die Erzeugung von Wasserstoff.
Diese Arbeit untersucht die Verbesserung der optoelektronischen Eigenschaften von Silizium
Photokathoden, durch optische Nanostrukturen, die die Reflexion mittels optischer Resonanzen reduzieren. Wir konzentrieren uns dabei auf die Entwicklung von Nanostrukturen , die optische Konzepte wie Mie-Resonanzen und periodische Indexprofilierung nutzen. Um diese optischen Nanostrukturen zu realisieren, verwenden wir zwei Herstellungsverfahren. Die Verfahren werden durch einen iterativen Ansatz optimiert, um zu den Nanostrukturen mit den gewünschten optischen Eigenschaften zu gelangen. Die erste Art von Nanostrukturen gehört zur Klasse der Meta-Oberflächen (Metasurfaces) und wird durch Elektronenstrahl-
Lithographie und Top-Down-Herstellung implementiert. Die optischen Spektren dieser Strukturen werden dann
mit Hilfe von Simulation und Experimenten eingehend untersucht. Die zweite Art von Nanostrukturen
basiert auf Änderungen des Brechzahlprofils von dielektrischen periodischen Nanostrukturen. Diese Strukturen werden durch Maskenlithographie mittels Polystyrol-Kugeln hergestellt. Auch bei diesen Strukturen werden die optischen Eigenschaften vermessen und ihre physikalischen Bedeutung mit Hilfe von numerischen Simulationen
analysiert.
Um den Einfluss dieser Strukturen auf die Kurzschlussstromdichten von Silizium Photokathoden zu demonstrieren, charakterisieren wir den Photostrom, der über einen Silizium-Elektrolyt-pn-Übergang mit und ohne Nanostrukturen gemessen wird. Zusammenfassend stellen wir einen Vergleich der Antireflexionseigenschaften der beiden entwickelten Strukturen sowie eine Verbesserung der photoelektrochemischen Funktionalität vor. Daraus leiten wir Ideen für zukünftige Oberflächendesigns ab, welche die noch bestehenden Nachteile beider Strukturen überwinden. / Global fuel and energy demands continue to increase due to the rapid rise in population and the dependence of this increasing population on exisiting energy resources for its sustainance. This has led to efforts in developing cleaner fuel sources such as hydrogen generation. This thesis focuses on demonstrating the optical benefit of nanostructures to improve the optoelectronic functioning of silicon photocathodes which aid in hydrogen generation via nanostructured antireflection.
We lay our focus on the development of nanostructures which utilise optical concepts such as Mie type resonances based on metasurfaces and periodic index profiling. Computational design is used to obtain structure parameters for achieving desired effects. To implement these optical effects we take aid of two methods of fabrication. These fabrication methods are optimised via iterative trials to arrive at nanostructures of high quality. The first type of nanostructures belong to the metasurface class. These are implemented by e-beam lithography and top down processing. The optical spectra are then comapred with aid of simulation and experiments. The second type of nanostructures belong to the class of gradually varying periodic nanostructures. We obtain these via iterative fabrication using colloidal mask lithography. In a subsequent step we analyse experimentally their optical spectra and with aid of simulations analyse their physical implication.
To demonstrate an optical benefit of these structures on enhancing the short circuit current densities of silicon photocathodes, we characterise the photocurrent measured across the silicon-electrolyte pn-junction with and without nanostructures and evaluate this increase.
In conclusion, we provide a comparison of the antireflection properties offered by the two developed structures as well as in terms of improving photoelectrochemical environment. As an outlook, we propose ideas to overcome the existing drawbacks of both structures.

Identiferoai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/21099
Date01 August 2019
CreatorsMangalgiri, Gauri Mukund
ContributorsSchmid, Martina, Benson, Oliver, Staude, Isabelle
PublisherHumboldt-Universität zu Berlin
Source SetsHumboldt University of Berlin
LanguageEnglish
Detected LanguageEnglish
TypedoctoralThesis, doc-type:doctoralThesis
Formatapplication/pdf
Rights(CC BY 3.0 DE) Namensnennung 3.0 Deutschland, http://creativecommons.org/licenses/by/3.0/de/

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