Orientador: Prof. Dr. Wagner Alves Carvalho / Tese (doutorado) - Universidade Federal do ABC. Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/Química, 2015. / Os Carvões ativados funcionalizados e os óxidos mistos a base de nióbio e alumínio
foram investigados como catalisadores heterogêneos na reação de acetalização do
glicerol com acetona sem a utilização de solvente para a produção de 2,2-dimetil-1,3-
dioxolano-4-metanol (solketal). Os carvões ativados preparados a partir de um resíduo
agrícola foram modificados com o intuito de introduzir sítios ácidos na superfície
através de um tratamento com HNO3 ou H2SO4. O melhor catalisador foi tratado com
ácido sulfúrico concentrado e alcançou até 97% de conversão do glicerol com elevada
seletividade para solketal a temperatura ambiente. Por outro lado, os óxidos mistos a
base de nióbio e alumínio foram sintetizados pelo processo sol-gel, o qual foi otimizado
utilizando técnicas High Throughput Experimentation. A melhor condição de síntese,
baseada no desempenho catalítico, foi ajustada para1Nb : xAl : 100 H2O : 1,5 NH4OH
(x=1, 0,6, 0,3, 0,1 e 0,05) e o melhor catalisador alcançou 81% de conversão do glicerol
a 323 K com seletividade de aproximadamente 100% para o produto de interesse. O
comportamento catalítico dos materiais avaliados foi correlacionado com as
propriedades físico-químicas caracterizadas por fisissorção de N2, XPS, análise
elementar, TGA, titulação de Boehm, espectroscopia Raman, MEV-EDS, DRX e TDPPyr. / Acid-functionalized activated carbons as well as niobium aluminium mixed oxides were
studied as heterogeneous catalysts for the solvent-free acetalization of glycerol with
acetone to produce 2,2-dimethyl-1,3-dioxolane-4-methanol (solketal). Activated
carbons prepared from agricultural waste were modified to introduce surface acid sites
by treatment with HNO3 or H2SO4. The best catalyst was prepared by treatment with
concentrated sulphuric acid and achieved up to 97% conversion of glycerol with high
selectivity towards solketal at room temperature. On the other hand, the niobium
aluminum mixed oxides were synthesized by a sol-gel process, which was optimized
using High Throughput Experimentation techniques. The best synthesis condition,
based on the catalytic performance, was set to 1Nb:xAl : 100 H2O : 1,5 NH4OH (x=1,
0.6, 0.3, 0.1 and 0.05) and the best catalyst reached up to 81% conversion of glycerol at
323K with selectivity of about 100% towards the main product. The catalytic behaviour
of investigated catalysts was correlated with their physicochemical properties through
characterization such as N2-physisorption, XPS, elemental analysis, TGA and Boehm
titration of the acid sites, Raman spectroscopy, SEM - EDS, XRD and TDP-Pyr.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:BDTD:96933 |
| Date | January 2015 |
| Creators | RODRIGUES, Raphael |
| Contributors | Carvalho, Wagner Alves, Gonçalves, Maraisa, Moura, Flavia Cristina Camilo, Mota, Claudio Jose de Araujo |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf, 153 f. : il. |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFABC, instname:Universidade Federal do ABC, instacron:UFABC |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=96933&midiaext=72057, http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=96933&midiaext=72058, Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.brphp/capa.php?obra=96933 |
Page generated in 0.0023 seconds