Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / No sudeste do Brasil, uma mina de urânio desativada gera água ácida em pH 2,7 contendo concentrações significativas de urânio e outros elementos como manganês, ferro, zinco e sulfato. A remoção destes contaminantes da água ácida até limites aceitáveis de descarte ocorre por precipitação dos elementos usando cal. O procedimento de precipitação tem sido adotado por mais de vinte anos e gera lama que é disposta na cava da mina desativada. O presente estudo consiste na caracterização de diferentes amostras desta lama, identificadas como Lama Antiga, Intermediária e Fresca, de acordo com o tempo de disposição, e na sua classificação, de acordo com procedimentos padrões de lixiviação para avaliar a resolubilização destes contaminantes e sua migração para o meio ambiente. Os resultados mostram que apesar de classificada como não perigosa, as amostras não são inertes, o que significa que requer um local específico para disposição em vez da mina desativada. Os íons fluoreto e sulfato são responsáveis pela instabilidade química das amostras. Outros elementos como ferro, zinco, manganês, urânio e alumínio foram também identificados em concentrações significativas. O urânio está presente na forma de óxidos amorfos, em concentrações de 0,24 a 0,64%. Os principais minerais presentes nas amostras, de acordo com difração de raios X, são Etringita (Ca6Al2(SO4)3(OH)12), Gipso (CaSO4.2H2O) e Calcita (CaCO3) e os constituintes minoritários são Fluorita (CaF2), Gibbsita (Al2O3.3H2O) e Portlandita (Ca(OH)2). O comportamento térmico da lama, determinado a partir da técnica de TGA/DTA, permitiu identificar o pico referente à Etringita e da decomposição de Calcita das Lamas Fresca, Intermediária e Antiga. Outra técnica utilizada na caracterização das lamas foi microssonda eletrônica (EDS) que permitiu a determinação de elementos como Fe, Al, C, O, S, terras raras, entre outros e sugeriu-se a associação de U ao Fe na Lama Antiga. Foram realizados testes de extração sequencial e verificou-se basicamente que o urânio encontra-se como íon trocável ou associado a carbonatos e óxidos de cálcio. Os elementos cálcio e sulfato foram removidos na fase solúvel e o fluoreto, em sua maioria, na fase de oxihidróxido de Fe e Mn amorfos podendo também ter sido solubilizado na forma de sais de sódio e potássio. Os elementos ferro, manganês, zinco e alumínio foram extraídos majoritariamente nas fases carbonatos e óxidos de cálcio e na fase de oxihidróxido de Fe e Mn amorfos. O procedimento de extração sequencial utilizado apresentou eficiência superior a 91% de extração para os elementos avaliados. A contagem alfa e beta total e de determinação de radionuclídeos encontram-se de acordo com o estabelecido por norma, mas por se tratar de área utilizada como depósito de estéreis ou rejeitos de mineração, devem ser avaliadas de forma específica. A caracterização química, mineralógica e a extração sequencial permitiram estabelecer semelhanças e diferenças entre as amostras e correlacioná-las com as diferentes condições ambientais a que são submetidas. / In southeastern Brazil, a closed uranium mine produces acid mine water at pH 2.7 which contains significant concentrations of uranium and other elements like manganese, sulfate, iron and zinc. The contaminants are removed from the acid water to acceptable limits through the precipitation of the elements with lime. This precipitation procedure has been adopted over fifteen years and the sludge generated has been disposed of into the mine opening. The present study consists of the characterization of different samples of the sludge, identified as Old, Intermediate and Fresh Sludge and their classification according to leaching standard procedures in order to assess the resolubilization of the contaminants and their migration to the environment. Despite being classified as non toxic, the samples are not inert, which means that a specific site other than the mine cave is required for their disposal. Fluoride and sulfate are responsible for the chemical instability of the samples. Other elements, like Fe, Zn, Mn, U and Al, are present in significant concentrations. Uranium is present as an amorphous oxide in concentrations from 0,24 to 0,64%. The main minerals in the samples, according to X-ray diffraction, are Ettringite (Ca6Al2(SO4)3(OH)12), Gypsum (CaSO4.2H2O) and Calcite (CaCO3) and their minor constituents are Fluorite (CaF2), Gibbsite (Al2O3.3H2O) and Portlandite (Ca(OH)2). Through TGA/DTA analysis, the peak of Ettringite and the decomposition of Calcite from Fresh, Intermediate and Old Sludges was identified. Another technique used to characterize the samples was the electron microprobe scanning with energy dispersive spectroscopy (EDS), which detected elements such as: Fe, Al, C, O, S, rare earths, among others and also suggested association with U and Fe in the Old Sludge. Sequential extraction tests were performed and, basically, it was verified that uranium occurs as exchangeable ion or associated with carbonates and calcium oxides. Calcium and sulphate were removed in the step corresponding to soluble phase and the majority of the fluoride was extracted in the step corresponding to iron and manganese amorphous oxi-hydroxide. The fluoride was also dissolved in the step corresponding to soluble phase and in the step corresponding to carbonate, suggesting that it derives from Na and K salts. The elements iron, manganese, zinc and aluminium were mostly extracted in the step corresponding to carbonates and calcium oxides and also in the iron and manganese amorphous oxi-hydroxide step. Sequential extraction procedure showed efficiency higher than 91%. The total alpha and beta values and radionuclides contents complies with the standard limits established by CNEN 3.01, but in case of great quantities of rocks or mining tailings that involves radioactive materials, the limits must be set according to specific assessment. Chemical and mineralogical characterization and sequential extraction made possible the assessment of similarities and differences between the samples, besides correlating them with the different environmental conditions that they are submitted.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:bdtd.cdtn.br:75 |
| Date | 20 July 2009 |
| Creators | Abda Florência da Silva Gomes |
| Contributors | Ana Cláudia Queiroz Ladeira, Jaime Wilson Vargas de Mello, Clédola Cássia Oliveira de Tello |
| Publisher | CNEN - Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear, Belo Horizonte, CTMI - Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia das Radiações, Minerais e Materiais, CDTN, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações do CDTN, instname:Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear, instacron:CDTN |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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