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Previous issue date: 2016-03-31 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Dry reforming of methane (DRM) is a promising process in syngas generation with low molar
H2/CO ratio. Syngas production is of great interest for many processes, such as obtaining
liquid fuels by Fischer-Tropsch. The main problem in DRM is the large formation of carbon
depositions over the catalyst. Catalyst with pyrochlore structure, A2B2O7, presents uniform
distribution of active metals into the lattice, resulting in a dispersed metal with good
interaction with surface, reducing metal sintering and deactivation by carbon deposition. In
this work, Zr was partially substituted by Ni, Co and Ru on the B site of La2Zr2O7 and Ni was
added on the B site of La2Ce2O7 and La2Sn2O7. All the catalysts were prepared by a modified
Pechini method. These catalysts were characterized by X-ray diffraction, temperature
programmed reduction with H2, fluorescence X-ray, thermogravimetric analysis and scanning
electron microscopy coupled to energy dispersive spectroscopic. The catalytic activity was
tested in temperatures from 500 to 800°C, at intervals of 50°C. The catalysts containing Ce
and Sn in the B site were not active in the dry reforming of methane, neither the catalyst
containing Co and Zr in the B site. During stability runs, it was observed that LaZrNi was not
stable, presenting rapid deactivation. The containing Ru catalysts were most active that the Ni
ones. The results in this study indicate that oxides with pyrochlore structure are promising to
catalyze dry (CO2) reforming of methane, they proved to be active even with Ni and Ru
content very low at the catalyst surface. / A reforma seca do metano (RSM) é um processo promissor na geração de gás de síntese com
baixas razões molares entre H2 e CO. O gás de síntese apresenta grande interesse industrial
em diversos processos, como na obtenção de combustíveis líquidos por Fischer-Tropsch. O
maior problema da RSM é a grande formação de depósitos de carbono sobre o catalisador.
Catalisadores do tipo pirocloro, A2B2O7, apresentam distribuição uniforme dos metais ativos
na estrutura cristalina, o que resulta em um metal disperso ligado na estrutura cristalina,
reduzindo a sinterização do metal e também a desativação por deposição de carbono. Neste
trabalho foram sintetizados catalisadores La2Zr2O7 com substituição parcial de Zr por Ni, Co
e Ru, e catalisadores La2Ce2O7 e La2Sn2O7 com substituição parcial de Ce e Sn,
respectivamente, por Ni através do método de Pechini modificado. Esses foram caracterizados
por difração de raios X, redução a temperatura programada com H2, fluorescência de raios X,
análise termogravimétrica e microscopia eletrônica de varredura acoplada a espectroscopia
dispersiva de raios X. A atividade catalítica dos materiais foi testada em temperaturas entre
500 a 800°C, em intervalos de 50°C. Os catalisadores contendo Ce e Sn no sítio B não se
mostraram ativos na reação de reforma seca do metano, assim como o catalisador contendo
Co e Zr no sítio B. Durante o teste de estabilidade observou-se que o catalisador LaZrNi
desativou-se rapidamente. O catalisador contendo Ru foi sempre mais ativo que os contendo
Ni como metal ativo. Os resultados obtidos neste trabalho indicam que estruturas óxidas do
tipo pirocloro são promissoras para catalisar reações de reforma de metano com CO2, pois
mostraram-se ativas mesmo com teores de Ni e Ru na superfície muito baixos.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/8769 |
| Date | 31 March 2016 |
| Creators | Ramon, Adriana Paula |
| Contributors | Assaf, José Mansur |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Câmpus São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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