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Síntese, caracterização e aplicação de catalisadores mistos contendo cobalto e cobre

Dissertação (mestrado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, 2007. / Submitted by Aline Jacob (alinesjacob@hotmail.com) on 2010-01-21T17:38:15Z
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Previous issue date: 2007-03-14 / Estudos sobre o uso de catalisadores vêm sendo direcionados no sentido de serem desenvolvidos novos processos tendo como diretrizes tanto o ponto de vista econômico (por exemplo, substituição por matérias-primas mais baratas) quanto o ponto de vista ambiental. A maioria dos catalisadores suportados é preparada pelo método de impregnação do sal contendo o metal em um material de grande área superficial (suporte) que posteriormente sofre calcinação, onde ocorre a fixação de óxidos metálicos sobre a superfície do suporte. Tipicamente, esses catalisadores são heterogêneos. Algumas propriedades fundamentais dos catalisadores são extremamente importantes. Uma delas é que ele não muda a composição de equilíbrio e nem o valor da constante de equilíbrio. Outra propriedade é que são específicos e seletivos para determinada reação de interesse. Um catalisador não tem relação estequiométrica com os produtos formados. De um modo geral, a quantidade de catalisador necessária para levar a efeito uma reação é pequena. Além disso, um catalisador diminui a energia de ativação da reação. A aplicação de um catalisador em sínteses vem aumentando rapidamente, como por exemplo, em reações de esterificação (etanol + ácido acético  acetato de etila + água). Devido ao baixo valor da constante de equilíbrio da reação citada, há uma grande necessidade para se acelerar este processo. A fim de se obter melhores resultados, sabe-se que a água deve ser removida ou trabalhar com excesso de reagentes. A retirada eficaz da água necessita uma taxa elevada da reação, isto é, um catalisador muito ativo tal como o ácido sulfúrico deve ser usado. O alvo do trabalho é preparar e examinar a eficiência dos catalisadores de óxidos de cobre e cobalto (em três proporções mássicas: 1%; 5% e 10%) suportados em sílica ou alumina para a reação de esterificação de ácido acético com etanol. As técnicas utilizadas na caracterização dos catalisadores foram DRX, FTIR e DRIFTS. Os testes catalíticos nas reações de esterificação foram monitorados por CG/DIC. Observou-se até 70% de conversão em acetato de etila. Estudou-se também a relação entre a lixiviação dos metais e a conversão. _________________________________________________________________________________________ ABSTRACT / Studies on the use of catalysts have been directed to develop new processes taking into consideration the economic point of view (for example, substitution for cheaper raw materials) as well as the green chemistry aspects. The majority of supported catalysts is prepared by the impregnation method of the metallic salt over a material of high specific surface area (support). Afterward, the material undergo calcination, where occurs the metallic oxide attachment on the support surface. Typically, these catalysts are heterogeneous. Some basic properties of the catalysts are extremely important. One of them is that it does not change either the equilibrium composition or the equilibrium constant. Another property is that they are specific and selective for the reaction of interest. A catalyst does not have stoichiometric relation with the formed products. In general, the amount of catalyst necessary to run a reaction is small. Moreover, the catalyst decreases the energy of activation of a reaction. Its application in syntheses is increasing quickly, as for instance in esterification reactions (ethanol + acetic acid  ethyl acetate + water). Because of the low equilibrium constant value for that reaction, there is a great need to accelerate that process. In order to achieve better results, one should remove the water or work with excess reagents. The efficient withdrawal of the water needs a high rate of the reaction, that is, a very active catalyst such as sulfuric acid should be used. The target of this work is to prepare and to examine the efficiency of catalysts based on cobalt and copper oxides (in three mass ratios: 1%; 5%; and 10%) supported on silica or alumina, for the esterification reaction of acetic acid with ethanol. The catalysts were characterized by XRD, FTIR and DRIFTS. The catalytic tests were monitored by GC/FID. It was observed up to 70% conversion for ethyl acetate. It was also studied the leaching process of the metals and their relation with the conversion.

Identiferoai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unb.br:10482/3391
Date14 March 2007
CreatorsBarbalho, Daniela dos Santos Trovão
ContributorsSantos, Marcello Moreira
Source SetsIBICT Brazilian ETDs
LanguagePortuguese
Detected LanguagePortuguese
Typeinfo:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis
Sourcereponame:Repositório Institucional da UnB, instname:Universidade de Brasília, instacron:UNB
Rightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess

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