On a longtemps cru que les régions de l'espace séparant deux étoiles constituaient un milieu quasiment vide. En fait, il n'en est rien et on sait maintenant qu'elles renferment de vastes nuages de gaz essentiellement composés d'hydrogène atomique, de dihydrogène et de monoxyde de carbone CO. On a longtemps pensé également que, du fait des conditions physicochimiques très particulières qui prévalent dans ces nuages interstellaires (faibles températures, faibles densités de matière, champs de radiations élevés dus à la présence d'étoiles proches) il était peu probable que des processus chimiques puissent s'y dérouler et des molécules y survivre. On sait désormais que ce n'est pas le cas et qu'une chimie complexe et riche peut se développer. A ce jour, près de deux cent espèces chimiques différentes ont été détectées dans les milieux interstellaire et circumstellaire. La physico-chimie menant à la formation de nouvelles molécules, même les plus complexes, peut avoir lieu en phase gazeuse et aussi à la surface des grains interstellaires. C'est à ce second aspect que je me suis principalement intéressée.Ce travail de thèse de doctorat est une étude expérimentale de l'interaction et de la formation de molécules sur différents types de surfaces simulant les grains de poussière présents dans le milieu interstellaire (silicates et/ou diverses morphologies de glace d'eau qui les couvrent dans les nuages denses froids). Dans ce but, plusieurs expériences sont faites en utilisant le dispositif expérimental FORMOLISM qui réunit des techniques de l'ultravide, de la cryogénie, des jets atomiques et moléculaires ainsi que la spectrométrie de masse.Dans ce travail, j'étudie expérimentalement la formation de l'eau via l'hydrogénation de l'ozone dans des conditions similaires à celles des nuages moléculaires denses (couverture de glace d'eau sur des grains à 10 K). Nos résultats confirment les prédictions théoriques et montrent que l'ozone est bien une des voies possibles, très efficace pour la formation de l'eau, en plus de celles de O et O2. Ce résultat est interprété par l'absence de barrière pour cette réaction.Dans une autre série d'expériences je présente des résultats sur les énergies d'adsorption/désorption de deux isomères, l'éthanol (EtOH) et le diméthyl-éther (DME), sur une surface de silicates couverte ou non de glace d'eau, à basse température. Les résultats obtenus sont comparés aux calculs théoriques sur la stabilité thermodynamique de ces deux isomères, le plus stable (EtOH) interagissant de manière plus efficace avec la glace d'eau que l'isomère (DME) qui a une énergie d'adsorption plus faible. Ce résultat apparait lié au fait que l'éthanol a une plus forte liaison hydrogène avec la surface de la glace. Il peut permettre d'expliquer l'abondance préférentielle du DME observée dans certains milieux circumstellaires. / It has been long believed that regions of space between two stars were an almost empty environment. In fact, it is not the case and we know now that it contains vast gas clouds mainly containing atomic hydrogen, dihydrogen and carbon monoxide CO. It was long thought also that because of the very specific physicochemical conditions prevailing in these interstellar clouds (low temperature, low density material, high radiation fields due to the presence of nearby stars) it was unlikely that chemical processes could take place and molecules could survive. We know now that this is not the case and that a rich and complex chemistry can develop there. To date nearly two hundred different chemical species have been detected in the interstellar and circumstellar medium. The physical-chemistry leading to the formation of new molecules, even complex ones, can occur in the gas phase as well as on the surface of interstellar grains. I have been mainly interested in this second aspect.This PhD thesis is an experimental study of the interaction and of the formation of molecules on different surfaces simulating the dust grains present in the interstellar medium (silicates and/or various morphologies of water ice covering them in cold dense clouds). For this purpose, several experiments are performed using the FORMOLISM experimental setup, bringing together several techniques and methods (ultrahigh vacuum, cryogenics, atomic and molecular beams and mass spectrometry).In this work, I am studying the formation of water via the hydrogenation of ozone under conditions similar to those of dense molecular clouds (water ice covered grains at 10 K). Our results confirm theoretical predictions and show that ozone is one possible very efficient way to form water, in addition to the O and O2 pathways. This result can be interpreted by the existence of a barrier-free reaction.In another set of experiments, I present results on the energies of adsorption/desorption of two isomers, ethanol (EtOH) and dimethyl-ether (DME) on a surface of silicates covered or not with water ice, at low temperature. The results are compared with theoretical calculations on the thermodynamic stability of both isomers, the most stable (EtOH) interacting more efficiently with the ice water than the isomer (DME) which has a lower adsorption energy. This result appears related to the fact that ethanol has a stronger hydrogen bond with the surface of the ice. It may help to explain the observed preferential abundance of DME in some circumstellar medium.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2011CERG0495 |
| Date | 28 February 2011 |
| Creators | Mokrane, Hakima |
| Contributors | Cergy-Pontoise, Lemaire, Jean-Louis |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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