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Etude de l’activité catalytique de nanoparticules métalliques supportées en réacteur microfluidique de taille caractéristique micronique : application en oxydation sélective / Development of catalytic microreactors based on immobilized metal nanoparticles inside micrometric capillaries : application in selective oxidation reactions

Dans ce manuscrit sont exposées les possibilités qu’offre la microfluidique, science des fluides à travers des canaux micrométriques, dans le domaine de la Catalyse aussi bien pour la synthèse de matériaux catalytiques que pour l’élaboration des microréacteurs. La première partie de ce travail a consisté en la transposition à l’échelle microfluidique de la synthèse de particules d’or suivant le protocole Turkevich réalisé classiquement en verrerie de laboratoire. Grâce aux propriétés fines de contrôle possibles à l’échelle micrométrique (température, débits et concentration des réactifs), il a été possible, par la mise en place d’un système microfluidique simple, d’obtenir des particules d’un diamètre bien inférieure (1.8 nm) avec une faible distribution de taille par rapport à celles obtenues en verrerie classique (15 nm). Afin de caractériser la formation de nouveau type de nanoparticules au sein du système microfluidique, différentes techniques ont été employées, des plus communes (spectro. UV-Visible, MET), au plus modernes comme la diffusion dynamique de la lumière (DLS) ou la spectroscopie d’absorption des rayons X (XANES) au synchrotron SOLEIL. En deuxième partie est exposé le développement d’un microréacteur catalytique fonctionnalisé par les particules d’or à partir de capillaires micrométriques. Après caractérisation de la nature et quantification de la phase active sur la surface interne du capillaire, le microréacteur est testé sur une réaction modèle d’oxydation de l’alcool benzylique en phase liquide. Sa réactivité, comparée à un réacteur classique, a permis de mettre en évidence l’apport de cette technologie microfluidique par rapport aux technologies existantes. / In this manuscript, the potential of microfluidics, the science of fluids through micrometric channels, are exposed in the field of catalysis as well as for the synthesis of catalytic materials and for the development of microreactors. The first part of this work consisted in transposing on the microfluidic scale the synthesis of Turkevich gold nanoparticles produced classically in standard laboratory glassware. Owing to the fine control on the experimental conditions in the micrometric scale (temperature, flow rates and reactant concentration), it was possible, by the introduction of a simple microfluidic system to obtain particles with an average diameter well below (1.8 nm) with a low size distribution compare to those obtained in conventional glassware synthesis (15 nm). To characterize the formation of this new type of nanoparticles, various characterization methods have been employed, the most common (UV-Vis spectroscopy, TEM), and the most modern such as dynamic light scattering (DLS) or X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES) at the SOLEIL synchrotron. In the second part, we introduce the development of a catalytic microreactor functionalized with gold particles starting from silica micrometric capillaries. After characterizing the nature and quantification of the active phase on the inner surface of the capillary, the microreactor is tested on a model reaction: the benzyl alcohol oxidation in liquid phase. Its reactivity, compared to a conventional reactor, allowed highlighting the contribution of this microfluidic technology compared to existing technologies.

Identiferoai:union.ndltd.org:theses.fr/2012LIL10155
Date05 November 2012
CreatorsFtouni, Jamal
ContributorsLille 1, Payen, Edmond, Rolando, Christian, Girardon, Jean-Sébastien, Penhoat, Maël
Source SetsDépôt national des thèses électroniques françaises
LanguageFrench
Detected LanguageFrench
TypeElectronic Thesis or Dissertation, Text

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