Diese Doktorarbeit untersucht die verschiedenen dynamischen Prozesse, welche sich an
der Tropfenoberfläche abspielen, und der Methoden, die für deren Untersuchung verwendet
wurden. Das Ziel dieser Arbeit ist es, die entscheidenden Eigenschaften, die einen Einfluss auf
das mechanische Verhalten der Grenzfläche haben, zu identifizieren. Wir verwenden die hydrodynamisch
erzwungene Deformation eines Tropfens in einem Mikrokanal, um die mechanischen
Eigenschaften der Oberfläche zu untersuchen. Diese Methode wird auf drei verschiedene
Fälle angewendet.
Als erstes verfolgen wir die zeitliche Entwicklung einer Grenzflächenverformung, um die
Dynamik der Tensidadsorption an einer Oberfläche zu untersuchen. Dabei kalibrieren wir
die Tropfenverformung als Funktion von Tropfengröße und Oberflächenspannung. Diese
Technik wird auf den Fall eines perfluorierten Tensids, welches von industriellem und wissenschaftlichem
Interesse ist, angewendet. Wir zeigen die Möglichkeit von Messungen der
dynamischen Oberflächenspannung auf Zeitskalen von zehn Millisekunden und gewinnen daraus
kinetische Eigenschaften der Moleküle. Wir vergleichen die Dynamik, welche mit der
klassischen Pendant-Drop-Methode gemessen werden kann mit denen der Mikrofluidik. Es
zeigt sich, dass die Adsorption für den Pendant Drop von der Di usion begrenzt wird, während
in der Mikrofluidik die Anbindung an die Oberfläche der langsamere Prozess ist. Der Unterschied
entsteht durch das Flussprofil in der Mikrofluidik, welches konvektiven Transport
induziert.
Danach untersuchen wir die Verformung unter verschiedenen räumlichen Beschränkungen
im mikrofluidischen Kanal. Die Tropfenverformung wird mit einer zweidimensionalen
numerischen Simulationen und mit einem dreidimensionalen Modell eines Rotationsellipsoids
verglichen. In beiden Fällen wird eine qualitative Übereinstimmung festgestellt, jedoch
existieren auch spürbare Abweichungen vom Experiment. Die Abweichungen vom zweidimensionalen
Modell ist erklärbar mit dem sinkenden Einfluss der viskosen Spannungen mit
der Kanalhöhe, hervorgerufen durch Beiträge von Deformationen außerhalb der Beobachtungsebene,
welche von dem Modell nicht wiedergegeben werden. Die Abweichungen vom
dreidimensionalen Modell kommen von den räumlichen Beschränkungen, welche die Tropfenform
von einem Rotationsellipsoid abweichend verformt. Die Untersuchung zeigt die Schwierigkeiten bei der Beschreibung von viskosen Kräfte für Abmessungen, die zu groß sind um als
zweidimensional betrachtet zu werden, aber wo die Wechselwirkungen mit den Kanalwänden
nicht vernachlässigbar sind. Wir diskutieren ebenfalls den Fall der trägen Relaxation des
Tropfens bei Reynoldszahlen von Re 10, für welchen Oszillationen der Tropfenoberfläche
beobachtet werden. Wir zeigen, dass die Oszillationen als hydrodynamische Analogie zu einer
hookeschen Feder beschrieben werden können, wobei die Oberflächenspannung als Federkonstante
fungiert und die Dämpfung durch die Viskosität der Flüssigkeit bestimmt wird. Die
Methode liefert korrekte Ergebnisse sowohl für reine Grenzflächen als auch für Grenzflächen
mit Tensiden, was zu einer zusätzliche Möglichkeit führt, die Oberflächenspannung aus der
Frequenz der Verformungen zu bestimmen. Die viskose Relaxation wurde auch hierbei von
den Kanalwänden beeinflusst.
Als letztes wenden wir die Methode der mikrofluidischen Tensiometrie auf die Kinetik
einer Polymerisationsreaktion auf der Tropfenoberfläche an. Der Einfluss der Reagenzkonzentration
auf die Reaktionszeit wird untersucht, ebenso wie der E ekt der Gegenwart von Tensidmolekülen.
Erste Ergebnisse dieser Untersuchung zeigen, dass die Deformation einer
komplexen Grenzfläche nicht mehr allein durch die Oberflächenspannung beschrieben werden
kann. Vielmehr muss die Beschreibung der mechanischen Eigenschaften der Grenzfläche
notwendigerweise die Entstehung der Viskoelastizität an der Oberfläche mit in Betracht ziehen.
Diese Erkenntnis erö net neue Möglichkeiten, mit Hilfe von Mikrofluidik die mechanischen
Eigenschaften von komplexen Grenzflächen, wie zum Beispiel kolloidbesetzte Grenzflächen
oder Membranen, zu charakterisieren.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-goettingen.de/oai:ediss.uni-goettingen.de:11858/00-1735-0000-0022-5E9F-B |
| Date | 14 April 2014 |
| Creators | Brosseau, Quentin |
| Contributors | Baret, Jean-Christophe Dr. |
| Source Sets | Georg-August-Universität Göttingen |
| Language | English |
| Detected Language | German |
| Type | doctoralThesis |
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