Στην παρούσα διατριβή ειδίκευσης παρασκευάσθηκαν νανοσύνθετα υλικά
αργιλικών ορυκτών/διοξειδίου του τιτανίου (TiO2) για την περιγραφή και μελέτη
των νέων βελτιωμένων χαρακτηριστικών τους και την εφαρμογή τους σαν
φωτοκαταλύτες στη διάσπαση ανόργανων αέριων ρύπων οξειδίων του αζώτου
(NOX).
Τρία αργιλικά ορυκτά (σαπωνίτης, παλυγορσκίτης και αλλοϋσίτης)
χρησιμοποιήθηκαν για την διεξαγωγή των πειραμάτων. Δείγματα σαπωνίτη και
παλυγορσκίτη συλλέχθηκαν από τη λεκάνη του Βεντζίου στα Γρεβενά και
αλλοϋσίτη από τη νήσο Λήμνο.
Δύο διαφορετικές μορφές νανοσύνθετων αργιλικού ορυκτού/TiO2
παρήχθησαν με δύο διαφορετικές μεθόδους και χρησιμοποιήθηκαν για τη μελέτη
της φωτοαποικοδόμησης ανόργανων αέριων ρύπων NOX :
Υποστυλωμένα με TiO2 νανοσύνθετα σαπωνίτη (Ti-sap1, Ti-sap2)
παρήχθησαν με τη μέθοδο της «solvothermal synthesis” χρησιμοποιώντας TiCl3
σαν πρόδρομο TiO2 και νανοσύνθετα TiO2/ παλυγορσκίτη (Ti-pal) και TiO2/
αλλοϋσίτη (Ti-hall) παρήχθησαν με τη μέθοδο κολλοειδούς διαλύματος σε
πήκτωμα (sol-gel) χρησιμοποιώντας Titanium Tetraisopropoxide (Ti(OC3H7)4) σαν
διάλυμα διασποράς-επικάθησης. Για τον χαρακτηρισμό των ιδιοτήτων των
φυσικών και τροποποιημένων δειγμάτων εφαρμόστηκαν διαφορετικές τεχνικές
(XRD, FTIR-ATR, SEM-EDS, TEM, DLS, BET, porosimetry).
Τα νανοσύνθετα αποδείχθηκαν αρκετά αποτελεσματικά για τη
φωτοδιάσπαση των αέριων ρύπων NOX συγκριτικά με τον standard τύπο
διοξειδίου του τιτανίου, Degussa P25, που χρησιμοποιείται γιαυτό το σκοπό.
Tα υποστυλωμένα νανοσύνθετα Ti-sap1 και Ti-sap2 (με αναλογίες μάζας
TiO2:σαπωνίτη = 0.2:1 και 0.1:1 αντίστοιχα) έδειξαν αύξηση της ειδικής τους
επιφάνειας συγκριτικά με το φυσικό δείγμα σαπωνίτη και μεσοπορώδη δομή με
κατανομή πόρων 5.7-9.8nm για το Ti-sap1 και 3.8nm για το Ti-sap2. Και τα δύο
νανοσύνθετα απέκτησαν αυξημένη φωτοκαταλυτική ικανότητα βάση του
περιεχόμενου ποσοστού TiO2 συγκριτικά με τον standard P25 λόγω της
ομοιογενούς διασποράς των σωματιδίων TiO2 στον σαπωνίτη αλλά
συγκρίνοντας τα δύο δείγματα Tisap1 και Tisap2, το Tisap2 είχε καλύτερη
φωτοκαταλυτική δράση από το Tisap1.
Όσον αφορά τα νανοσύνθετα TiO2-pal και TiO2-hall τα αποτελέσματα
έδειξαν τη δημιουργία μεσοπορώδους δομής με πόρους 6.5 και 5.6 nm
αντίστοιχα για το κάθε υλικό ενώ η μακροπορώδης δομή (lumen) του αλλοϋσίτη
δεν υπήρχε στο τροποποιημένο δείγμα λόγω του ότι καλύφθηκε από τα
νανοσωματίδια του TiO2 με αποτέλεσμα να προκύψει ένα υλικό με μικρότερο
μέγεθος πόρων. Τα δύο δείγματα έδειξαν υψηλή φωτοκαταλυτική ικανότητα στη
διάσπαση των αέριων ρύπων NOX υπό την επίδραση ορατής (λ>510nm) και
υπεριώδους (λ>290nm) ακτινοβολίας σε σύγκριση με τα αποτελέσματα που
έδωσε ο standard τύπος TiO2 P25. / In this thesis TiO2/clay nanocomposites have been synthesized and characterized
as photocatalysts in the decomposition of NOx gases.
Three different clay minerals (saponite, palygorskite and halloysite) have
been used. The saponite and palygorskite samples were collected from Western
Macedonia (Grevena, Ventzia basin) and halloysite from Lemnos island.
The two different forms of nanocomposites that synthesized by two
different methods were:
TiO2 -pillared saponite (Ti-sap1, Tisap2) were successfully prepared by
solvothermal synthesis using titanium trichloride as the precursor and TiO2-
Palygorskite (Ti-pal) and TiO2-Halloysite (Ti-hall) nanocomposites were prepared
by deposition of anatase form of TiO2 on the clay surfaces using a sol–gel method
with titanium isopropoxide as a precursor. The characterization of the natural and
modified samples was done by using different techniques (XRD, FTIR-ATR, SEMEDS,
TEM, DLS, BET, porosimetry)
The photocatalytic properties of the TiO2-clay nanocomposites were found
to be better than that of the standard titania, Degussa P25 in decomposing NOX
gases.
The pillared TiO2 nanocomposites Ti-sap1, Tisap2 (mass ratio of
TiO2:saponite= 0.2:1 and 01:1 respectively) showed a mesoporous structure
compared to the natural saponite, with the distribution of pore diameters
centered at 5.7-9.8 and at 3.8 nm, with high specific surface areas.
Both TiO2-saponite nanocomposites showed higher photocatlytic activity
than the standard (Degussa P25) based on TiO2 content because the TiO2 was well
dispersed on saponite. By comparing the two modified samples Ti-sap1, Ti-sap2,
the second one showed better photocatalytic activity than Ti-sap1
The results of the other two nanocomposites, Ti-hall and Ti-pal, showed
mesopores of about 5.6 and 6.5 nm, respectively, while the macropores of
halloysite (lumen) disappeared. The latter is attributed to the covering of the
lumen of halloysite tubes by TiO2 nanoparticles and for that reason the pore size of
the TiO2–treated halloysite was significantly smaller. The clay minerals- TiO2
samples showed significantly higher activity in decomposing NOx gas under
visible-light irradiation (λ> 510 nm) and UV light irradiation (λ> 290 nm)
compared to that of the standard commercial TiO2, P 25.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:upatras.gr/oai:nemertes:10889/2593 |
| Date | 19 January 2010 |
| Creators | Νικολοπούλου, Αθανασία |
| Contributors | Παπούλης, Δημήτριος, Nikolopoulou, Athanasia, Τσώλη-Καταγά, Παναγιώτα, Βαρνάβας, Σωτήριος, Παπούλης, Δημήτριος |
| Source Sets | University of Patras |
| Language | gr |
| Detected Language | Greek |
| Type | Thesis |
| Rights | 0 |
| Relation | Η ΒΥΠ διαθέτει αντίτυπο της διατριβής σε έντυπη μορφή στο βιβλιοστάσιο διδακτορικών διατριβών που βρίσκεται στο ισόγειο του κτιρίου της. |
Page generated in 0.0033 seconds