Neste trabalho faz-se uma analise teórica das curvas de emissão termoluminescente (TL) e das intensidades TL em função da dose da radiação, utilizando o chamado modelo de Sistema de Multi-armadilhas Interativas (SMAI). Esse modelo considera a participação de várias armadilhas (de elétrons para visualizar, mas, que pode ser, de buracos), entre as quais aquelas termicamente ativas (ATA), que dão origem ao pico TL com máximo em temperatura Tm; as armadilhas rasas (ARA), cujos picos TL ocorrem em T<Tm; as armadilhas profundas termicamente desconectadas (APTO), cujas energias de ativação são maiores do que a das ATA, por isso, termicamente estáveis, daí o nome de desconectadas e, por fim, centros de recombinações (CR) de vários tipos, isto é, de diferentes profundidades. Sem perda de generalidade, nos cálculos numéricos foram restritos a uma ATA, a um tipo de APTO e a um de CR. As armadilhas ARA não afetam em nada a emissão TL em questão e não foram incluídas na análise. A discussão do problema da emissão TL envolve, é claro, vários parâmetros; são eles: a energia de ativação E, o fator de freqüência se pré-exponencial s\', a ordem de cinética b, as concentrações das armadilhas ocupadas ou não e dos centros de recombinação, secções de choque de captura das cargas pelas armadilhas e pelos centros de recombinação e velocidade v de cargas livres durante suas transições. A atenção é concentrada no estágio da emissão da luz TL por aquecimento (esse é o processo de leitura TL), descrevendo, com um sistema de equações diferenciais, o movimento dos portadores de carga de armadilhas em que estão aprisionados até serem capturados pelos CR, passando, porém, pela banda de condução envolvendo os parâmetros acima listados. A grande discussão que tem sido travada se refere ao estagio em que, os portadores de carga liberados das armadilhas, pelo calor, passam pela banda de condução. Foram introduzidas, então, por outros autores, as condições de quase equilibrio (QE), que permitem encontrar expressões analítica da intensidade I da luz TL emitida. Sem QE, é necessário resolver numericamente o sistema de equações diferenciais. Na realidade, o que aqui foi feito consistiu em resolver numericamente essas equações diferenciais, usando o método de Runge-Kutta e comparar com as soluções analíticas obtidas com o uso das condições QE. Em particular, dessas comparações, foram analisadas quando e sob que condições, a aproximação QE é válida. A supralinearidade observada experimentalmente é aqui explicada satisfatoriamente com hipótese de armadilhas profundas termicamente desconectadas, porém, capazes de capturar as cargas liberadas das armadilhas pelo aquecimento, durante a leitura TL. Sabe-se que a supralinearidade foi no inicio, considerado acontecer durante a irradiação. Há, porém, dados experimentais que mostram que a supralinearidade não pode acontecer na fase de irradiação do material, baseado na observação de que o mesmo centro responsável pela termoluminescência e pela absorção ótica cresce linearmente com a dose da radiação, fato comprovado pelo crescimento linear da banda de absorção resultante desses centros. / Theoretical analysis of thermoluminescence (TL) glow curves and TL intensity as function of radiation dose was carried out using the so called System of lnteractive Multi Traps (SIMT). In this model, interaction between different traps and different recombination centers during heating process for TL reading is considered. Thermally active traps (TAT) that give rise to TL peaks at temperature Tm, shallow traps (ST) with peak temperature Tm are the participating traps. Recombination centers, also, take part in the TL emission. Shallow traps are shown not to contribute, however, deep traps contribute in two senses: (i) through charge neutrality, (ii) they can capture charge carriers liberated during TL readout stage. Deep traps are, on the other hand, stable at TL readout temperature, hence, they are named thermally disconnected deep traps (TDDT). Although, there can be traps and recombination centers of different depths, without loss of generality only one kind of TDDT and one kind of CR are here considered in the numerical or analytical calculation. Several parameters are involved in the thermoluminescence: activation energy E, frequency factor s and pre-exponencial factor s\' , kinetic order b, concentration of filled or non filled traps and recombination centers, capture cross section of traps and recombination centers and velocity v of free carriers during their transportation. The process of TL emission, involving above parameters, is described by a set of differential equations called rate equations, starting from liberation of charge carriers from traps until their capture by recombination centers. Passing through conduction band is an important step in the process. There has been a wide discussion on approximation called Quase Equilibrium (QE) connected with the population of free carriers in conduction band during readout process. Such approximation enables one to obtain from the rate equations, analytical expression for TL intensity. Here, the rate equations within the trame of SIMT were solved numerically using Runge-Kutta method and detailed comparison was performed to discuss under which conditions QE conditions are valid. The supralinearity found in most of actual TL phosphors is satisfactorily explained assuming interactive deep traps, which can capture free charges liberated by TAT traps. lnitially, it was believed that the supralinearity is induced during the irradiation of the TL crystal. Experimental evidences were then found that a same center responsible for TL emission and optical absorption presented a linear growth with dose shown by its optical absorption band.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-02122013-150703 |
| Date | 23 August 2000 |
| Creators | Ayta, Walter Elias Feria |
| Contributors | Watanabe, Shigueo |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Tese de Doutorado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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