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STUDY OF NOVEL ELECTRONIC CONDUCTORS:<br />The case of BaVS3

Barisic, Neven 10 December 2004 (has links) (PDF)
Cette thèse présente les résultats d'une étude approfondie des propriétés complexes des matériaux dérivés du BaVS3, système 3d1 qui présente une collection unique de phénomènes liés aux corrélations. Celle-ci inclue une transition métal-isolant (MI) induite par des corrélations type onde de densité de spin, onde de densité de charge, et un passage à haute pression d'un Non Liquides de Fermi (NLF) à un liquide Fermi. Afin de comprendre nombre de ces propriétés, une étude expérimentale systématique de BaVS3 et de certains de ses dérivés a été entreprise.<br />L'étude est basée sur les mesures de propriétés de transport, résistivité et pouvoir thermoélectrique (PTE). La construction d'un appareillage spécialisé a permis de caractériser simultanément les effets de température (de 2 à 300 K), de pression (jusqu'à 3 GPa) et du champ magnétique (jusqu'à 12 T) sur les propriétés de transport.<br /> A pression atmosphérique et pour des températures comprises entre 250 et 600 K, BaVS3 présente un comportement de mauvais métal, quasi isotrope avec une résistivité et un PTE linéaires en fonction de la température, ainsi qu'une susceptibilité magnétique de Curie. La conductivité quasi isotrope contraste avec des fluctuations 1D à 2kF , observées en-dessous de 250 K (température où une première transition structurelle de Jahn – Teller se produit) profondément dans l'état métallique. Ceci révèle les aspects 1D du caractère électronique, trouvant son origine dans la structure cristalline en chaînes. La principale propriété de BaVS3 est la transition MI de second ordre à 69K à pression atmosphérique, qui s'accompagne d'une tétramérisation (dimérisation de la cellule élémentaire ayant 2V le long des chaînes). S'ajoutant aux mesures de transport, des variations importantes des propriétés électriques et magnétiques du système au voisinage de TMI ont été observées à l'aide de mesures de susceptibilité magnétique, d'ARPES et de dépendance en fréquence de la conductivité.<br /> Par une augmentation de la pression, BaVS3 devient plus tridimensionnel et la température de transition MI diminue. Les mesures de PTE, dans cet intervalle de pressions et en fonction du champ magnétique, ont montré l'existence de polarons et de fluctuations de spin dans la phase métallique. Ces dernières sont liées aux effets pré-transitoires de la transition MI. Pour une pression proche de 1.8 GPa, où la température de transition MI est d'environ 15K, le système entre dans un régime de fluctuations fortes qui est très sensible au champ magnétique, à l'amplitude et à la fréquence du courant de mesure, ainsi qu'à une augmentation supplémentaire de la pression. La ligne de transition s'effondre, aussi accompagnée de comportements d'hystérésis de toutes les propriétés mesurées, c'est à dire la résistivité, la magnétorésistivité, le PTE et le magnéto-PTE. A une pression critique d'environ 2GPa, un état de Non Liquides de Fermi (avec n≈1.5 dans la loi en Tn pour la résistivité), lié au Point Quantique Critique (PQC), est présent entre 1 à 15 K. L'ensemble du diagramme p-H-T de BaVS3 a été étudié en détail au voisinage de cette pression critique. Deux aspects importants sont surtout considérés: les degrés de liberté de spin du côté isolant de la transition MI et le rôle des fluctuations quantiques au-dessus de la pression critique. Enfin, on retrouve pour des pressions supérieures (2.7 GPa) l'exposant conventionnel n=2 d'un liquide de Fermi. <br />Une étude comparative a été effectuée pour les composés apparentés Ba1-xSrxVS3, BaVSe3, et BaVS3-δ déficient en soufre. Cette étude a révélé que la substitution chimique peut être considérée comme un effet de pression additionnel. L'effet de désordre sur le comportement LNF, fait diminuer n vers 1. De plus, l'existence d'un ordre ferro-magnétique, présent en-dessous de 15K et indépendant de la pression, est proposée.<br /> Toutes les propriétés observées sont interprétées à partir d'un modèle de liaisons fortes à deux bandes basées sur le vanadium, qui fait intervenir une bande large quasi 1D en hybridation avec une bande étroite et quasi isotrope. En conclusion, la transition MI est contrôlée par les électrons de la bande large quasi 1D, soumis à l'interaction coulombienne. Une nouvelle description de LNF, basée sur ce modèle, est avancée.

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