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[en] CATALYSTS SUPPORTED IN MICRO AND MESOPOROUS MOLECULAR SIEVES FOR THE FISCHER- TROPSCH SYNTHESIS / [pt] CATALISADORES SUPORTADOS EM PENEIRAS MOLECULARES MICRO E MESOPOROSAS PARA A SÍNTESE DE FISCHER-TROPSCHJAQUELINE FARIAS DA SILVA 06 April 2005 (has links)
[pt] A síntese de Fischer-Tropsch converte o gás de síntese (H2
+ CO), em uma
variedade complexa de hidrocarbonetos na presença de um
catalisador
(principalmente Co/Al2O3). Neste trabalho foram estudados
catalisadores de Co e
o Fe (1 e 5% em massa), incorporados aos suportes: zeólitas
KL, HL 0,1M e HL
1,0 M, além da peneira molecular mesoporosa MCM- 41, pelo
método de
impregnação úmida incipiente, para a reação de Fischer-
Tropsch.
As amostras preparadas foram analisadas pelas técnicas de:
Espectometria
de Emissão Atômica de Plasma Acoplado Induzido, Adsorção
Física de N2 pelo
método BET, Difração de Raios-X, Redução com Temperatura
Programada,
Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET), Quimissorção
de Hidrogênio e
Espectroscopia no Infravermelho de piridina adsorvida. Além
disso, as amostras
foram avaliadas em um reator de leito fixo na reação de
Fischer-Tropsch.
Para as amostras de ferro, com mesmo teor e suportes
diferentes, pode-se
observar que a amostra suportada na MCM-41 apresentou um
grau de redução
menor. Entre as amostras de ferro suportadas na KL, a 5%
Fe/KL apresentou
maior grau de redução e foi observado por microscopia
eletrônica de transmissão
(MET) que as partículas de ferro apresentaram diâmetro em
torno de 6 nm.
Para as amostras de cobalto foi observado que a temperatura
de redução da
amostra suportada na MCM-41 foi mais alta. A amostra 5%
Co/KL apresentou
um maior grau de redução. Foi possível observar por MET que
as partículas de
cobalto apresentaram diâmetro variando entre 8 e 20 nm.
Verificou-se que o catalisador com maior teor de ferro
proporcionou uma maior
conversão de CO, tendo sido a distribuição de produtos
deslocada para as frações
mais leves. Comparando os catalisadores de ferro suportados
na zeólita KL e na
MCM-41 pode-se concluir que as conversões são da mesma
ordem de grandeza.
Foi observado que o ferro foi mais ativo que o cobalto em
termos de conversão do CO, sendo que o cobalto promoveu a
formação de uma maior quantidade de
produtos na faixa de diesel, assim como uma menor
quantidade de leves. / [en] The Fischer- Tropsch synthesis converts the synthesis gas
(H2 + CO), in a
complex variety of hydrocarbons, using a catalyst (Co/Al2O3
normally) were
introduced to the used supports by the wetness incipient
impregnation.
The samples were analyzed by several techniques such as:
plasma- emission
spectrometry (ICP- EAS), N2 physical adsorption by BET
method, X-ray
diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR),
transmission
electronic microscopy (TEM), hydrogen chemisorption and
Infrared Spectroscopy
of adsorbed pyridine. The catalysts were evaluated using a
fixed bed reactor in the
Fischer-Tropsch synthesis. For the iron samples, with the
same metal content and
different supports, it was observed that the MCM-41 sample
presented the lowest
reduction level. Among the iron samples supported in KL
zeolite, the 5% Fe/KL
sample presented the largest reduction level. It was
observed by transmission
electronic microscopy that the iron particles diameter
measured around 6 nm.
For the cobalt samples, it was observed that the reduction
temperature of the
MCM-41 supported was the highest one. The 5% Co/KL sample
presented the
largest reduction level. It was observed by TEM that the
cobalt particles presented
diameters in the range from 8 to 20 nm. It was verified
that the catalyst with the
largest iron percentage promoved the highest CO conversion.
The products
distribuition was shifted to light fractions. It was
observed similar conversions to
iron catalysts supported in the KL zeolite and in the MCM-
41 mesoporous
molecular sieve. The iron catalysts were more active than
the cobalt ones in the
CO conversion, but tha cobalt catalysts promoted a higher
content of diesel
fraction and lesser light fractions.
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