Cette thèse présente un ensemble d'objectifs dont le fil conducteur est le programme Décrypthon (projet tripartite entre l'AFM, le CNRS et IBM) où les applications et les besoins ont évolué au fur et à mesure de l'avancée de nos travaux. Dans un premier temps nous montrerons le rôle d'architecte que nous avons endossé pour la conception de la grille Décrypthon. Les ressources de cette grille sont supportées par les cinq universités partenaires (Bordeaux I, Lille I, ENS-Lyon, Pierre et Marie Curie Paris VI et Orsay), ainsi que le réseau RENATER (Réseau National de Télécommunications pour l'Enseignement et la Recherche), sur lequel est connecté l'ensemble des machines. Le Centre de ressources informatiques de Haute Normandie (CRIHAN) participe également au programme, il héberge les données volumineuses des projets scientifiques. Nous présenterons ensuite les expériences que nous avons effectuées sur l'intergiciel DIET afin de tester ses propriétés de façon à explorer sa stabilité dans un environnement à grande échelle comme Grid'5000. Nous nous sommes intéressés, en outre, au projet "Help Cure Muscular Dystrophy", un des projets sélectionnés par le programme Décrypthon. Nous avons conduit des expériences dans le but de préparer la première phase de calcul sur la grille de volontaires "World Community Grid". Nous dévoilerons l'ensemble des étapes qui ont précédées et suivies la première phase calculatoire qui a demandé quelques 80 siècles de temps processeur. Pour terminer, nous avons développé une fonctionnalité à l'intergiciel DIET, le rendant capable de gérer l'exécution de tâches ayant des dépendances. Nous nous sommes intéressés à développer des algorithmes prenant en compte plusieurs applications qui demandent l'accès aux mêmes ressources de manière concurrente. Nous avons validé cette fonctionnalité avec des applications issues des projets du programme Décrython. Ces travaux ont nécessité un développement logiciel important, d'une part sur les applications du Décrypthon elles-mêmes et sur leur portage afin de rendre transparente leur utilisation sur la grille Décrypthon, mais aussi au niveau de l'intergiciel DIET et son écosystème : DIET_Webboard, VizDIET, GoDIET, LogService, MA_DAG, etc. Les résultats présentés ont été obtenus sur trois grilles mises à notre disposition: la grille universitaire du Décrypthon, la grille d'internautes (World Community Grid) et la grille expérimentale Grid'5000.