Made available in DSpace on 2014-10-09T12:28:28Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:56:14Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / As trocas complexas de água salgada, água subterrânea e água de superfície que ocorrem na região costeira afetam diretamente os ciclos biogeoquímicos globais e a aplicação de traçadores isotópicos, dentre eles radionuclídeos naturais das séries radioativas do U e do Th, se apresenta como uma ferramenta poderosa para se rastrear fontes e sumidouros de elementos-traço e nutrientes nestes ecossistemas. O comportamento único do Ra utilizado para estimar a contribuição destes fluxos é observado no estuário subterrâneo, uma zona de mistura entre a água doce subterrânea e a água salgada nos aqüíferos costeiros. Nas séries naturais de decaimento radioativo do U e do Th há quatro isótopos naturais de Ra: 223Ra (t1/2 = 11,4 d), 224Ra (t1/2 = 3,7 d), 228Ra (t1/2 = 5,7 a) e 226Ra (t1/2 = 1.600 a). As meias-vidas destes isótopos correspondem bem com a duração de muitos processos costeiros. Todos estes isótopos derivam do decaimento de um isótopo de Th precursor, que está fortemente ligado ao material particulado. Devido ao Ra ser mobilizado no ambiente marinho, os sedimentos constituem uma fonte contínua dos isótopos de Ra para as águas estuarinas em taxas estabelecidas por suas constantes de decaimento. As atividades dos isótopos de Th nos sedimentos e o coeficiente de distribuição do Ra entre os sedimentos e a água, determinam a entrada potencial de cada isótopo de Ra para um dado ambiente aquático. Como o 228Ra é regenerado mais rapidamente do que o 226Ra, estuários com altas taxas de atividade 228Ra/226Ra na água devem ter um alto grau de troca com os sedimentos na região costeira ou com a água subterrânea drenando próximo a ela. Esta informação é útil para elucidar a contribuição de sistemas estuarinos para a troca de elementos-traço, N, P e C na zona de mistura. As funções fonte combinadas para o Ra na área costeira incluem a sua entrada a partir dos rios nas formas dissolvida e particulada, das suas concentrações dissolvidas no oceano, da dessorção dos sedimentos costeiros e da água subterrânea. A importância relativa de cada uma destas fontes é geralmente uma função da hidrogeologia específica de cada local e do ambiente no qual as amostras foram coletadas em relação ao gradiente de salinidade (extensão da mistura de água doce/ água salgada). Desta forma, os isótopos de Ra fornecem informações fundamentais a respeito da interação dos sedimentos, água subterrânea e águas estuarinas. Neste projeto, a distribuição de isótopos naturais de Ra foi estudada em amostras de águas de superfície, subterrâneas e estuarinas coletadas nas estações seca e chuvosa (2009 - 2010) na região do Vale do Ribeira, litoral sul do Estado de São Paulo. O inventário permitiu utilizá-los como traçadores de descargas fluvial e subterrânea para o complexo estuarino-lagunar de Cananéia/Iguape. As trocas complexas da água subterrânea/água de superfície na bacia do Rio Ribeira de Iguape, assim como os fluxos de vários constituintes para o complexo estuarino-lagunar de Cananéia/Iguape ainda são ainda componentes pouco conhecidos nos balanços hídrico e de materiais no cenário de interesse. Os resultados obtidos mostraram que há uma predominância do isótopo de 228Ra em todas as amostras analisadas, embora as concentrações detectadas tanto no Alto Vale do Ribeira como ao longo da Planície Costeira indiquem que estes resultados representam níveis naturais de fundo, denotando pequena ou mínima intervenção humana. Nas amostras coletadas ao longo do Rio Ribeira de Iguape e nos estuários de Cananéia e de Iguape, as maiores concentrações dos isótopos de Ra foram observadas nas águas de fundo, indicando a difusão do 228Ra dos sedimentos recentemente depositados como uma fonte potencial das concentrações aumentadas deste isótopo em relação aos demais. As concentrações dos isótopos de meias-vidas curtas foram negligenciáveis, em sua maior parte menores que o limite inferior de detecção do método. Os fluxos de Ra para o sistema na Barra de Cananéia é fortemente influenciado pelas correntes e canais de maré, que modulam o aumento ou diminuição das concentrações de Ra em resposta direta ao respectivo aumento e diminuição da salinidade das águas. No estuário de Iguape e nas estações hidroquímicas realizadas no Rio Ribeira do Iguape observou-se uma correlação linear entre a quantidade de material em suspensão (MES) e o aumento da concentração de 228Ra. Quando se avaliam qualitativamente as diferenças entre o comportamento dos dois isótopos de Ra de meias-vidas longas, as concentrações de 226Ra não apresentaram distribuição idêntica aquelas do 228Ra. Isto demonstra um aporte negligenciável advectivo das águas intersticiais dos sedimentos e subterrâneas para o cenário de interesse. Os fluxos dominantes de elementos-traço, radionuclídeos e nutrientes tem suas maiores fontes centradas no compartimento fluvial, sedimentos e material em suspensão. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:43:17Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:58:02Z (GMT). No. of bitstreams: 1 06438.pdf: 3544819 bytes, checksum: 626dbfb5d984317f4ef60a7e9d45aa5c (MD5) / Dissertacao (mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:34:34Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:00:49Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho teve por objetivos estudar a distribuição das concentrações de atividade dos isótopos de rádio de meias-vidas longas, 226Ra e 228Ra, em amostras de águas minerais coletadas no Balneário de Caxambu (MG) e no Balneário de Águas de Lindóia (SP). Foram observadas concentrações de atividade de 228Ra relativamente aumentadas em relação às de 226Ra nas águas minerais estudadas no Balneário de Caxambu. As concentrações elevadas de carbonatos e bicarbonatos destas águas podem resultar em um conseqüente aumento da solubilidade dos isótopos de Ra e pode ter um papel importante para a distribuição do 228Ra e para as reações de equilíbrio entre as fases sólida e líquida das soluções. No Balneário de Caxambu, as concentrações de atividade médias aritméticas variaram de 83 mBq L-1 a 3599 mBq L-1 e de 60 mBq L-1 a 4481 mBq L-1 para 226Ra e 228Ra, respectivamente. O maior valor de atividade de 226Ra foi observado nas águas da Fonte Venâncio, enquanto que a concentração máxima de 228Ra foi determinada na Fonte Ernestina Guedes. As razões de atividade 228Ra/ 226Ra variaram de 0,079 (Fonte Conde DEau e Princesa Isabel) a 4,2 (Fonte Mairink II). Em Águas de Lindóia as concentrações de atividade médias aritméticas variaram de 4,6 mBq L-1 a 41 mBq L-1 e de 30 mBq L-1 a 54 mBq L-1 para 226Ra e 228Ra, respectivamente. O maior valor de atividade de 226Ra foi observado nas águas da Fonte Engarrafada São Jorge, enquanto que a concentração máxima de 228Ra foi determinada na Fonte Santa Filomena (torneira pública 2). As razões de atividade 228Ra/ 226Ra variaram de 1,2 (Fonte Engarrafada São Jorge) a 9,1 (Fonte Engarrafada Jatobá 1). A exposição de indivíduos do público à radiação natural em virtude do consumo das águas minerais também foi avaliada neste trabalho. As doses efetivas foram estimadas utilizando-se um modelo dosimétrico conservativo, e integrando-se os resultados ao longo de 70 anos de vida de um indivíduo adulto, após a incorporação de 226Ra e 228Ra. Os resultados desta avaliação radiossanitária demonstraram que o nível de referência de dose efetiva comprometida recomendado pela Organização Mundial de Saúde de 0,1 mSv a-1 foi ultrapassado em quase todas as fontes de Caxambu, exceto para a Fonte Viotti, Fonte Dom Pedro e Fonte Dona Leopoldina. Em Águas de Lindóia e Lindóia as maiores doses efetivas comprometidas obtidas foram 8,4 10-3 mSv a-1 para o 226Ra (Fonte engarrafada São Jorge) e 2,6 10-2 mSv a-1 para o 228Ra (Fonte Santa Filomena torneira pública 2). Estes valores são menores que o limite recomendado pela Organização Mundial de Saúde. Doses efetivas comprometidas de até 7,4 x 10-1 mSv a-1 para o 226Ra (Fonte Venâncio, Caxambu) e 2,2 mSv a-1 para o 228Ra (Fonte Ernestina Guedes, Caxambu) foram estimadas no presente trabalho. No caso do 226Ra, este valor representa menos que 31% da dose efetiva média anual atribuída a radioatividade natural. Contudo, no caso do 228Ra, o limite anual de dose efetiva comprometida recomendado pela ICRP (considerando-se todas as fontes de exposição da população mundial à radiação) foi excedido não só na Fonte Ernestina Guedes, mas também na Fonte Beleza. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:35:55Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:25Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O fosfogesso, também denominado gesso agrícola, sub produto das industrias de fertilizantes fosfatados, pode ser utilizado como condicionador do solo devido a sua capacidade de proporcionar melhorias ao sistema solo-planta. No entanto, este resíduo concentra os radionuclídeos das séries do U e Th, presentes na rocha fosfatada usada como matéria prima, que podem impactar o meio ambiente. Com a finalidade de se verificar a concentração dos radionuclídeos biodisponíveis , foram analisadas amostras de fosfogesso e de fertilizantes fosfatados monoamônio fosfato e fertilizante superfosfato triplo, de duas procedências nacionais. A determinação da concentração de 226Ra, 228Ra e 210Pb se iniciou com a análise por espectrometria gama. Em seguida as amostras foram submetidas a um processo de extração branda com solução de EDTA-NH4 (0,05M) para que então o material lixiviado fosse analisado por meio de contagem alfa e beta total em detector proporcional de fluxo gasoso. Foram obtidos valores médios de extração de 1,6% - 1,7% para 210Pb, 0,5% - 1,4% para o 226Ra e 0,1% - 1,0% para o 228Ra nas amostras de fosfogesso. A baixa porcentagem de extração obtida para os radionuclídeos pode ser explicada tendo-se em vista que a solubilidade do fosfogesso variou de 7,7% a 16%. Para os fertilizantes fosfatados do tipo monoamônio fosfato os valores médios de extração foram inferiores a 26% para o 226Ra, inferiores a 10% para o 228Ra e inferiores a 10% para o 210Pb. Apesar da solubilidade da ordem de 77% dos fertilizantes fosfatados do tipo monoamônio fosfato, muito pouco dos radionuclídeos, presentes inicialmente, se concentraram na solução extraida. Para os fertilizantes fosfatados do tipo superfosfato triplo os valores médios de extração foram de 2,3% para o 226Ra, 1,2% para o 228Ra e 11,3% para o 210Pb. Mesmo com a solubilidade de 66% os fertilizantes fosfatados do tipo superfosfato triplo, muito pouco dos radionuclídeos, presentes inicialmente, se concentraram na solução extraida. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:38:21Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:04:57Z (GMT). No. of bitstreams: 1 05676.pdf: 7442847 bytes, checksum: 3c455d156137c95f8d09a280b3d10f5c (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:40:49Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:08:10Z (GMT). No. of bitstreams: 1 02943.pdf: 7400226 bytes, checksum: 2a1828504f2dd8a88dc486ab61287612 (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:47:01Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:08:36Z (GMT). No. of bitstreams: 1 08290.pdf: 1216858 bytes, checksum: 06f9803f0f94d1535cd74d6f3549a749 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Of the various dissolved species contained in the effluents from the mining and milling of uranium ores, the one which is of particular concern for environmental protection is Radium-226. The literature shows that, in recent years, considerable efforts have been made to develop treatment systems that can achieve the stricter effluent discharge standards imposed by the regulatory bodies. There has also been a concern to treat the already existent sludges from previous treatments. The main priority is to limit, as much as possible, the arising of sludge from future treatment systems. The most common treatment used is the addition of lime and limestone to raise the pH followed by barium chloride to form a very finely divided Ba(Ra)S04 precipitate which is then settled in large ponds or basins. In spite of the high decontamination factors obtained with this technique, these may not be satisfactory in terms of environmental protection. In addition, the industry is increasingly aware of the economical benefits resulting from treatment processes that allow water reuse to the process.

There is a present and future need for the medical isotope Actinium-225, currently in short supply worldwide.  Only a couple manufacturers produce it in very low quantities.  In roughly the past 10 years the medical community has explored the use of Ac-225 and its daughter Bismuth-213 for targeting a number of differing cancers by way of Targeted Alpha Therapy (TAT). This method utilizes the alpha-decay of both Ac-225 (half-life 10 days) and Bi-213 (half-life 46 min) to kill cancerous cells on a localized basis.  Maximum energy is delivered to the cancer cells thereby greatly minimizing healthy tissue damage. This research proposes a production method using a high-energy photon spectrum (generated by a linear accelerator or LINAC) to irradiate a sample of Radium-226 (half-life 1600yrs).  The photo-neutron reaction liberates neutrons from Ra-226 atoms leaving behind Radium-225 (half-life 14.7 days).  Ra-225 decays naturally through beta emission to Ac-225.  Previous research demonstrated it is possible to produce Ac-225 using a LINAC; however, very low yields resulted which questioned the feasibility of this production method.  This research proposes a number of LINAC and radium sample modifications that could be greatly increase yield amounts for practical use. Additionally, photo-neutron cross-section data for Ra-226 was used, which led to improved yield calculations for Ra-225.  A MATLAB® model was also created, which enables users to perform quick yield estimates given several key model parameter inputs.  Obtaining a sufficient supply of radium material is also of critical importance to this research.  Therefore information was gathered regarding availability and inventory of Radium-226.  This production method would serve as a way to not only eliminate many hazardous radium sources destined for interim storage, but provide a substantial supply of Ac-225 for future cancer treatment. / Master of Science

<p>²²⁶Ra is a radionuclide of much concern since it poses a high risk of radio-toxicity when ingested and is well known for its invariably long half life of 1600 years. As such ²²⁶Ra concentrations were measured in whole body tissue of fathead minnows (Pimephales promelas) in an experimental set up. Fathead minnows obtained were about two months old and fed on a Radium-226 spiked diet until 115 days. A simple and direct method to determine ²²⁶Ra ingested by fish using a homogeneous liquid scintillation counting was developed. The study consisted of three groups; a sham, Radium treatment and acid treatment. Fathead minnows were sampled 75 and 115 days after feeding, and the following end points; mass (w/w), length, specific growth rate, condition factor and radionuclide measurements obtained. Mean end point results were (0.24 ± 0.03 g), (2.78 ± 0.1 cm), (1.75 ± 0.13 % day^-1), (1.10 ± 0.06 g cm^-3) and (577.06 ± 572.13 mBq g^-1) respectively. Also mean total ²²⁶Ra level was calculated as (1911.43 ± 868.64 mBq g^-1) while the activity in sham and acid treatment resulted in levels below the Minimum Detectable Activity of 7.46 mBq g^-1. The mean rate of ²²⁶Ra accumulation, known as the concentration factor, by the fathead minnows was determined as 0.35 ± 0.19. Assuming that the ²²⁶Ra Isotope is evenly distributed in the fish whole body, the derived dose rate was found to be 5.26 μGy h^-1.</p> / Master of Science (MSc)