Made available in DSpace on 2014-10-09T12:36:02Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:49Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:58Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:00:54Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:36:02Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:49Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Pesquisas versando sobre a distribuição de radionuclídeos naturais na Antártica são raras e desta forma, há grande interesse em se conhecer sua ocorrência e os fatores envolvidos com sua mobilização, transferência e acúmulo neste ambiente extremamente frágil. Os radionuclídeos naturais têm sido intensamente utilizados como traçadores no meio ambiente oceânico, auxiliando na compreensão de processos como afundamento, remoção e ressuspensão de partículas, mistura de massas dágua e circulação oceânica. O 234Th (t½ = 24,1 dias) é um radionuclídeo partículo-reativo produzido continuamente na água do mar pelo decaimento radioativo de seu precursor solúvel e de caráter conservativo com a salinidade 238U (t½ = 4,5 109 anos). Como apresenta meiavida relativamente curta, o 234Th é apropriado para quantificar processos que ocorrem em escala de tempo de dias a semanas. O desequilíbrio 234Th/ 238U nas águas superficiais do oceano tem sido utilizado para determinar o fluxo de carbono orgânico que afunda via material particulado. O fluxo de partículas produtivas biologicamente para além da zona eufótica no Oceano Austral tem destaque especial devido à sua importância no controle das concentrações de CO2 na atmosfera. Os radionuclídeos 210Pb (t½ = 22,3 anos) e 210Po (t½ = 138 dias) também são partículo-reativos. O desequilíbrio 210Po/ 210Pb tem sido utilizado para estimar os fluxos de partículas exportadas no oceano em uma escala de tempo de várias semanas. Os isótopos de Ra de meias-vidas longas, 226Ra (t½ = 1.600 anos) e 228Ra (t½ = 5,75 anos) são solúveis na água do mar exibem propriedades únicas que os tornam bons traçadores de massas dágua. Este trabalho teve por objetivos estudar as distribuições dos radionuclídeos naturais 238U, 234Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po no Estreito de Bransfield, durante duas campanhas realizadas no Verão Austral de 2011 (OPERANTAR XXIX e XXX). / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:58Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:00:54Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho objetivou estudar a possibilidade de se utilizar líquen como bioindicador de poluição atmosférica para regiões impactadas por radionuclídeos, metais e elementos terras raras. Foram escolhidas como áreas de estudo a região de Pirapora do Bom Jesus, onde se localiza uma indústria de produção de estanho e chumbo metálicos e a região de Cubatão, onde se localiza o complexo industrial de produção de fertilizantes fosfatados. As duas instalações escolhidas são consideradas como indústrias TENORM - Technologically Enhanced Naturally Occurring Radioactive Material, pois podem ocasionar um aumento significativo na concentração dos radionuclídeos naturais nas várias etapas do processo industrial, ocasionando um aumento potencial de exposição à radiação natural em produtos, subprodutos e resíduos gerados. Para tanto foram analisados os radionuclídeos 238U, 226Ra, 210Pb, 232Th e 228Ra, os elementos terras raras e metais em amostras de matéria prima e resíduo das instalações, liquens e solos na área de influência. As amostras de líquen e solo foram analisadas para a determinação de urânio, tório, elementos terras raras e metais por análise por ativação com nêutrons. Os radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb em amostras de solo foram determinados por espectrometria gama, e em amostras de liquens por separação radioquímica e contagem alfa e beta total em contador proporcional de fluxo de gás constante. As concentrações de 238U (de 19 a 473 Bq kg-1), 226Ra (de 21 a 265 Bq kg-1), 210Pb (de 401 a 1461 Bq kg-1), 232Th (de 15 a 574 Bq kg-1), 228Ra (de 176 a 535 Bq kg-1), elementos terras raras, Hf e Ta determinadas nas amostras de liquens ao redor da indústria de produção de estanho e chumbo metálicos mostram que todos estes elementos se concentram significativamente e, portanto, os liquens fornecem uma assinatura da contaminação atmosférica. Os resultados obtidos nas amostras de liquens da região de Cubatão mostram uma assinatura mais evidente do radionuclídeo 210Pb, proveniente de todo parque industrial da região. Os resultados obtidos no presente estudo mostraram que os liquens podem ser usados como bioindicadores de poluição atmosférica por radionuclídeos e elementos traço. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

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O fertilizante é considerado um componente essencial para a agricultura, pois sua utilização aumenta e repõe os nutrientes naturais do solo, perdidos por desgaste ou erosão. No processo de obtenção dos fertilizantes fosfatados, o concentrado de rocha reage com ácido sulfúrico concentrado produzindo ácido fosfórico e sulfato de cálcio (fosfogesso), como subproduto. O ácido fosfórico é utilizado para a produção do superfosfato triplo (TSP), superfosfato simples (SSP), monoamônio fosfato (MAP) e diamônio fosfato (DAP). A rocha fosfatada usada como matéria prima apresenta em sua composição radionuclídeos das séries naturais do urânio e tório. Durante o ataque químico do concentrado de rocha, as espécies presentes na reação, estáveis e radioativas, são redistribuídas entre o ácido fosfórico (matéria prima dos fertilizantes), e o fosfogesso, de acordo com sua solubilidade e características químicas. Enquanto os fertilizantes são comercializados, o fosfogesso fica estocado em pilhas podendo impactar o meio ambiente. Com a finalidade de entender a distribuição dos elementos e dos radionuclídeos no processo industrial de produção de fertilizantes fosfatados, foram analisadas amostras de concentrado de rocha, de fertilizantes (SSP, TSP, MAP e DAP) e fosfogesso de três procedências nacionais denominadas indústrias A, B e C. A técnica utilizada para a análise elementar foi a análise por ativação com nêutrons, que permitiu analisar os elementos Ba, Co, Cr, Fe, Hf, Na, Sc, Ta, Th, U, Zn e Zr, e as terras raras, La, Ce, Nd, Sm, Eu, Tb, Yb e Lu. Os resultados obtidos permitiram concluir que em geral, as terras raras se distribuem de forma homogênea em todos os fertilizantes e no fosfogesso, exceto o Lu. Os fertilizantes SSP e TSP apresentaram concentrações de todos os elementos analisados da mesma ordem de grandeza da rocha de origem. O mesmo comportamento foi observado nos fertilizantes MAP e DAP, exceto para os elementos Co, Sc e U. Os elementos pertencentes à série radioativa natural do urânio (238U, 234U, 230Th, 226Ra e 210Pb), do tório (232Th, 228Ra e 228Th) e o K-40, foram determinados por meio da espectrometria gama e alfa. As amostras de fertilizantes MAP e DAP, que são diretamente derivadas do ácido fosfórico, apresentaram baixa concentração para o 226Ra, 228Ra e 210Pb, enquanto que para o U e Th as concentrações encontradas foram da mesma ordem de grandeza da rocha de origem. Os fertilizantes SSP e TSP, que são obtidos pela mistura de ácido fosfórico com concentrado de rocha, apresentaram concentrações mais elevadas para os radionuclídeos das séries naturais. Avaliou-se a exposição devido a sucessivas aplicações de fertilizantes e fosfogesso, calculando-se a dose interna devida à aplicação por 10, 50 e 100 anos. Os valores encontrados estão abaixo do limite de 2,4 mSv a-1, mostrando que esta prática é negligenciável. / Fertilizer is considered an essential component for agriculture, because its use increases the natural soil nutrients, which are lost slow waste or erosion. The Brazilian phosphate fertilizer is obtained by wet reaction of igneous phosphate rock with concentrated sulphuric acid, giving as final product, phosphoric acid and dihydrated calcium sulphate (phosphogypsum) as by-product. Phosphoric acid is the starting material for triple superphosphate (TSP), single superphosphate (SSP), monoammonium phosphate (MAP) and diammonium phosphate (DAP). The phosphate rock used as raw material presents in its composition, radionuclides of the U and Th natural series in. During the chemical attack of the phosphate rock, this equilibrium is disrupted and the radionuclides and the elements migrate to intermediate, final products and by-products, according to their solubility and chemical properties. While the fertilizers are commercialized, the phosphogypsum is disposed in stack piles and can cause an impact in the environment. In order to evaluate the radionuclides and the elements distribution in the industrial process of phosphate fertilizer production, samples of concentrated rock, fertilizers (SSP, TSP, MAP and DAP) and phosphogypsum from three national industries (A, B and C), were analyzed. The characterization of the elements Ba, Co, Cr, Fe, Hf, Na, Sc, Ta, Th, U, Zn and Zr, and the rare earths La, Ce, Nd, Sm, Eu, Tb, Yb and Lu, were performed by instrumental neutron activation analysis. The results obtained showed that, in general, the rare earth elements are distributed uniformly in the fertilizers and phosphogypsum, except for Lu. The elemental concentration present in the fertilizers SSP and TSP are of the same order of magnitude of the source rock. The same behavior was observed in the fertilizers MAP and DAP, except for the elements Co, Sc and U. The radionuclides of the U series (238U, 234U, 230Th, 226Ra, 210Pb) and of the Th series (232Th, 228Ra, 228Th) and 40K were determined by gamma and alpha spectrometry. The fertilizers samples, with are derived directly from phosphoric acid, MAP and DAP, presented in their composition low activity concentrations for 226Ra, 228Ra and 210Pb. For U and Th, the concentrations founded in MAP and DAP are more significant, similar to the source rock. SSP and TSP fertilizers, which are obtained by mixing phosphoric acid with different amounts of phosphate rock, presented higher concentrations of all radionuclides of the natural series. Long-term exposure due to successive fertilizer and phosphogypsum application was evaluated. Internal doses due to the application of phosphate fertilizer and phosphogypsum for 10, 50 and 100 years were below 2.4 mSv y-1, showing that the radiological impact of such practice is negligible.

O fertilizante é considerado um componente essencial para a agricultura, pois sua utilização aumenta e repõe os nutrientes naturais do solo, perdidos por desgaste ou erosão. No processo de obtenção dos fertilizantes fosfatados, o concentrado de rocha reage com ácido sulfúrico concentrado produzindo ácido fosfórico e sulfato de cálcio (fosfogesso), como subproduto. O ácido fosfórico é utilizado para a produção do superfosfato triplo (TSP), superfosfato simples (SSP), monoamônio fosfato (MAP) e diamônio fosfato (DAP). A rocha fosfatada usada como matéria prima apresenta em sua composição radionuclídeos das séries naturais do urânio e tório. Durante o ataque químico do concentrado de rocha, as espécies presentes na reação, estáveis e radioativas, são redistribuídas entre o ácido fosfórico (matéria prima dos fertilizantes), e o fosfogesso, de acordo com sua solubilidade e características químicas. Enquanto os fertilizantes são comercializados, o fosfogesso fica estocado em pilhas podendo impactar o meio ambiente. Com a finalidade de entender a distribuição dos elementos e dos radionuclídeos no processo industrial de produção de fertilizantes fosfatados, foram analisadas amostras de concentrado de rocha, de fertilizantes (SSP, TSP, MAP e DAP) e fosfogesso de três procedências nacionais denominadas indústrias A, B e C. A técnica utilizada para a análise elementar foi a análise por ativação com nêutrons, que permitiu analisar os elementos Ba, Co, Cr, Fe, Hf, Na, Sc, Ta, Th, U, Zn e Zr, e as terras raras, La, Ce, Nd, Sm, Eu, Tb, Yb e Lu. Os resultados obtidos permitiram concluir que em geral, as terras raras se distribuem de forma homogênea em todos os fertilizantes e no fosfogesso, exceto o Lu. Os fertilizantes SSP e TSP apresentaram concentrações de todos os elementos analisados da mesma ordem de grandeza da rocha de origem. O mesmo comportamento foi observado nos fertilizantes MAP e DAP, exceto para os elementos Co, Sc e U. Os elementos pertencentes à série radioativa natural do urânio (238U, 234U, 230Th, 226Ra e 210Pb), do tório (232Th, 228Ra e 228Th) e o K-40, foram determinados por meio da espectrometria gama e alfa. As amostras de fertilizantes MAP e DAP, que são diretamente derivadas do ácido fosfórico, apresentaram baixa concentração para o 226Ra, 228Ra e 210Pb, enquanto que para o U e Th as concentrações encontradas foram da mesma ordem de grandeza da rocha de origem. Os fertilizantes SSP e TSP, que são obtidos pela mistura de ácido fosfórico com concentrado de rocha, apresentaram concentrações mais elevadas para os radionuclídeos das séries naturais. Avaliou-se a exposição devido a sucessivas aplicações de fertilizantes e fosfogesso, calculando-se a dose interna devida à aplicação por 10, 50 e 100 anos. Os valores encontrados estão abaixo do limite de 2,4 mSv a-1, mostrando que esta prática é negligenciável. / Fertilizer is considered an essential component for agriculture, because its use increases the natural soil nutrients, which are lost slow waste or erosion. The Brazilian phosphate fertilizer is obtained by wet reaction of igneous phosphate rock with concentrated sulphuric acid, giving as final product, phosphoric acid and dihydrated calcium sulphate (phosphogypsum) as by-product. Phosphoric acid is the starting material for triple superphosphate (TSP), single superphosphate (SSP), monoammonium phosphate (MAP) and diammonium phosphate (DAP). The phosphate rock used as raw material presents in its composition, radionuclides of the U and Th natural series in. During the chemical attack of the phosphate rock, this equilibrium is disrupted and the radionuclides and the elements migrate to intermediate, final products and by-products, according to their solubility and chemical properties. While the fertilizers are commercialized, the phosphogypsum is disposed in stack piles and can cause an impact in the environment. In order to evaluate the radionuclides and the elements distribution in the industrial process of phosphate fertilizer production, samples of concentrated rock, fertilizers (SSP, TSP, MAP and DAP) and phosphogypsum from three national industries (A, B and C), were analyzed. The characterization of the elements Ba, Co, Cr, Fe, Hf, Na, Sc, Ta, Th, U, Zn and Zr, and the rare earths La, Ce, Nd, Sm, Eu, Tb, Yb and Lu, were performed by instrumental neutron activation analysis. The results obtained showed that, in general, the rare earth elements are distributed uniformly in the fertilizers and phosphogypsum, except for Lu. The elemental concentration present in the fertilizers SSP and TSP are of the same order of magnitude of the source rock. The same behavior was observed in the fertilizers MAP and DAP, except for the elements Co, Sc and U. The radionuclides of the U series (238U, 234U, 230Th, 226Ra, 210Pb) and of the Th series (232Th, 228Ra, 228Th) and 40K were determined by gamma and alpha spectrometry. The fertilizers samples, with are derived directly from phosphoric acid, MAP and DAP, presented in their composition low activity concentrations for 226Ra, 228Ra and 210Pb. For U and Th, the concentrations founded in MAP and DAP are more significant, similar to the source rock. SSP and TSP fertilizers, which are obtained by mixing phosphoric acid with different amounts of phosphate rock, presented higher concentrations of all radionuclides of the natural series. Long-term exposure due to successive fertilizer and phosphogypsum application was evaluated. Internal doses due to the application of phosphate fertilizer and phosphogypsum for 10, 50 and 100 years were below 2.4 mSv y-1, showing that the radiological impact of such practice is negligible.

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