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My thesis concerns two areas of current research in magnetism, with the common experimental technique of elastic and inelastic neutron scattering on powders and single crystals. The first topic is concerned with rare earth intermetallic compounds with unfilled 4f shells. When a rare earth element with an unfilled shell is placed in an environment with surrounding charges, the crystal electric field acts to lift the J-fold degeneracy. Determination of the Crystal Electric Field (CEF) ground state and excited states are important to understand the complex and interesting low temperature phase diagrams these compounds exhibit. This will be discussed for the rare earth intermetallic compound TmGa3. The other area of my thesis concerns one dimensional Heisenberg antiferromagnetic quantum chains systems. Due to the one-dimensional lattice and low spin, quantum fluctuations play an important role in these systems. From the nature of the lattice, the interactions could give rise to magnetic frustration, resulting in interesting ground states. I will discuss results on the binary halides CuCl2, CuBr2 and on the quaternary oxide LiCuVO4. To measure the thermal properties of the investigated systems, a quasi-adiabatic Nernst type calorimeter was constructed and commissioned. I will describe the design and the properties of the calorimeter.

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Les pastilles supraconductrices peuvent produire des forts champs magnétiques très supérieurs aux aimants permanents. Plusieurs méthodes d’aimantation de ces pastilles existent néanmoins une seule est principalement utilisée pour les applications en génie électrique, l’aimantation par champ magnétique impulsionnel (Pulsed Field Magnetization). Afin de maîtriser l’aimantation de ces pastilles supraconductrices par PFM, nous avons étudié l’influence de la forme de l’inducteur sur le champ magnétique piégé où nous trouvons une influence significative de la forme de l’inducteur sur le champ piégé dans la pastille supraconductrice. Afin de prévoir la mise en oeuvre des pastilles supraconductrices dans des applications en génie électrique, nous avons étudié l’aimantation de ces pastilles dans un circuit magnétique et l’influence de ce circuit sur le champ piégé. Nous remarquons une nette amélioration du champ piégé dans la pastille en utilisant le circuit magnétique. Nous avons étudié, également, l’influence d’un champ démagnétisant impulsionnel et alternatif sur le champ piégé dans une pastille supraconductrice aimantée. Les dégradations observées ne montrent pas de contre-indication à l’utilisation des pastilles supraconductrices aimantées dans les applications en génie électrique. / The superconducting bulks can produce very strong magnetic fields greater than those of permanent magnets can. Several methods of magnetization of the superconducting bulks exist, however one is mainly used for the electrical applications, the Pulsed Field Magnetization. In order to control the magnetization of the superconducting bulks by PFM, we studied the influence of the shape of the inductor on the trapped magnetic field where we find a significant influence of the shape of the inductor on the trapped magnetic field in the anticipate superconducting bulk. In order to the implementation of the superconducting bulk in the electrical applications, we studied the magnetization of these bulks in a magnetic core and the influence of this magnetic core on the trapped magnetic field. We notice an important improvement of the trapped magnetic field in the superconducting bulk by using the magnetic core. We studied also the influence of a pulsed and an alternating demagnetizing field on the trapped magnetic field in a superconducting bulk. The observed degradation does not show any contraindication to use the superconducting magnetic bulks in the electrical engineering applications.

Il existe actuellement un important besoin en dispositifs électroniques dans le domaine des longueurs d’ondes millimétriques, tels que les circulateurs et les isolateurs fonctionnant dans la gamme de fréquence 30-100 GHz. Les aimants permanents qui garantissent la propagation de l’onde électromagnétique dans ces dispositifs comportent très généralement des éléments terres rares. En raison du coût à l’acquisition de ces éléments, d’une part, ainsi que de leur coût environnemental d’autre part, il existe une demande d’aimants permanents produits sans terres rares. Les ferrites durs peuvent présenter les propriétés demandées pour une intégration dans les dipositifs micoondes non réciproques. Ainsi, les particules de ferrite de baryum (BaM) possèdent un champ d’anisotropie magnétocristallin important, dirigé selon l’axe de facile aimantation. Un matériau autopolarisé, constitué d’un empilement de ces particules, peut donc présenter une aimantation permanente d’intensité suffisante pour les applications visées. De nombreuses méthodes d’élaboration de tels matériaux ont été mises au point. Cependant les mises en oeuvre de ces méthodes sont contraignantes. En revanche, nous avons mis au point dans le présent travail un processus de réalisation de ferrites de BaM massifs autopolarisés, dont l’aspect technologique est simple (basé sur des méthodes de chimie douce et des traitements thermiques adaptés), et très abordable financièrement. Les résultats obtenus sont très compétitifs (aimantation rémanente normalisée MR/MS comprise entre 0.87 et 0.90. Le champ coercitif HC atteint la valeur de 303 kA/m, rendant le matériau peu sensible aux effets démagnétisants), et permettent d’envisager la production de ces matériaux en vue d’applications à des fréquences allant jusqu’à 55 GHz. / Presently, there is a critical need for millimeter wave devices, among which are non-reciprocal devices such as isolators and circulators, which operate in the frequency range from about 30 GHz to 100 GHz.Permanent magnets that ensure the propagation of the wave in such devices are for long based on rare-earth elements. Nowadays, the escalation of rare earths cost encourages to look for alternative materials containing much less, or no, rare earth elements selected from the most common and most available. Alternatively, hard ferrites may show the required potential for integration into non-reciprocal microwave devices. Barium ferrite (BaM) is a wellknown, high-performance, permanent magnet material with a large magneto-crystalline anisotropy along the c-axis of its hexagonal structure. A suitable form of barium ferrite for mm-wave applications is a magnetically oriented bulk material.Several constraining processing techniques were therefore set up to perform the alignment and compaction of plate hexaferrite particles. In contrast to these methods, the present study demonstrates the feasibility of simple alternative ways to provide highly oriented bulk compacts made of BaM particles. In the present work efficient and inexpensive chemical processes (co-precipitation, dry mixing and wet mixing) are presented that produces highly oriented bulk compacts made of Barium hexaferrites (BaM) particles. Hysteresis loops that display very competitive squarenesses between 0.87 and 0.90 (normalized remanent magnetization) and coercivity as high as 303 kA/m are obtained. The sensitivity to demagnetizing effects is therfore reduced. These properties make these BaM bulk ferrite materials suitable for selfbiased applications at frequencies up to 55 GHz.

Nous avons développé un modèle et un programme d'affinement joint des densités de charge et spin. Lors des premiers tests plusieurs difficultés sont apparues et ont été étudiées puis résolues notamment par la mise en place de contraintes. Après la mise en place d'un programme stable d'affinement joint nous avons testé celui-ci sur le complexe MnCu(pba)...(H2O)3...2H2O, ou pba représente le 1,3-propylenbis(oxamato) en réutilisant les données provenant d'une expérience de diffraction de neutrons polarisés et en effectuant une nouvelle expérience de diffraction des rayons X à 10K, température à laquelle l'expérience de diffraction des neutrons polarisés a été conduite. Cette étude a permis de tester trois schémas de pondération, ainsi que les contraintes. Ces tests ont montré que l'affinement joint permet de retrouver les résultats des différents affinements séparés mais aussi d'aller plus loin en autorisant un affinement de la densité de spin avec plus de paramètres pertinents. Suite à ces premiers tests nous nous sommes intéressés à un complexe azido cuivre (Cu2L2(N3)2 avec L=1,1,1-trifluoro-7-(dimethylamino)-4-méthyle-5-aza-3-heptène-2-onato). L'affinement joint a permis d'avoir accès, pour la première fois, à la densité de valence expérimentale résolue en spin et d'affiner également des paramètres de contraction/dilatation différents pour la valence avec un spin up ou un spin down. Dans le dernier chapitre nous avons étudié un complexe de cobalt qui présentait des propriétés magnétiques intéressantes. Cependant la particularité magnétique du composé venant d'une forte anisotropie magnétique a rendu l'étude par affinement joint délicate dans un premier temps, c'est pourquoi nous avons étudié ce composé uniquement d'un point de vue de la densité de charge. Cette étude a tout de même permis de mettre en évidence expérimentalement à 100K un angle de torsion de 39° entre les axes principaux des atomes de cobalt, prédit par la théorie / We developed a model and a refinement program for charge and spin densities. During the first tests several difficulties have arisen and have been investigated and solved by implementation of constraints. After the establishment of stable joint refinement program, we tested it on the MnCu(pba)...(H2O)3...2H2O, with pba = 1,3-propylenbis(oxamato) complex reusing data from an experiment of polarized neutron diffraction and making a new experience of X-ray diffraction at 10K. This study tested three weighting schemes and constraints. These tests showed that the joint refinement give access to the same results as the separated refinements but also allow us to go further by refining the spin density with more pertinent parameters. Following these initial tests, we were interested in a copper azido complex (Cu2L2(N3)2 with L=1,1,1-trifluoro-7-(dimethylamino)-4-methyl-5-aza-3-hepten-2-onato). The joint refinement give us access for the first time to the experimental spin-resolved valence density and also to refine the parameters of contraction / expansion for spin up or spin down separately. In the last chapter we studied a cobalt complex which shows interesting magnetic properties. However, the magnetic properties of the compound come from a high magnetic anisotropy which complicates a study by joint refinement. That is why we studied only the charge density of this compound. This study still allowed to show experimentally a torsion angle of 39° between the principal axes of the cobalt atoms, which was predicted by a previous theoretical study