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This research is based on the synthesis and evaluation of novel liquid crystalline materials with light-emitting and or charge-transporting properties. Some of the liquid crystals (LCs) synthesised incorporate photopolymerisable diene or methacrylate end groups, situated at the peripheries of the molecular core. These photoreactive liquid crystalline monomers are often termed reactive mesogens. The generation of linearly and circularly polarised light emission have been observed and a White-Light Organic Light-Emitting Diode (WOLED) fabricated from binary mixtures of LCs. A series of fluorene-containing LCs have been synthesised for use as hole-transport, electron-transport and electroluminescent materials. Many of these materials exhibit nematic phases, which is beneficial for alignment due to the lower viscosity present in the nematic phase compared to the smectic phase. Columnar LCs with low melting points were synthesised by variation of the aliphatic groups at the 3,4,9,10-positions of a perylene tetracarboxylate. A fluorene-containing material with perfluorinated chains at the 9-position of the fluorene was synthesised, although the required LC phase was not observed. High electron-affinity nitrogen-containing smectic LCs have been synthesised with relatively low LC transition temperatures. These materials may prove useful as electron-transport materials. An electroluminescent chiral nematic LC was synthesised, which leads to the possibility of circularly polarised light. The possibility of a full-colour LC-Organic Light-Emitting Diode (OLED) has been demonstrated with the synthesis of a red-emitting material, a green-emitting material and a blue-emitting material. All three materials are LCs with high glass transition temperatures, which is important for device stability as these materials are not reactive mesogens. A White-Light OLED has been demonstrated by the mixing of two LCs. This nematic binary mixture when used as the emissive layer in an OLED emits white-light that is voltage independent and not due to Förster energy transfer. Consequently this mixture can be aligned and linearly polarised light emission has been generated with a 9:1 ratio. A series of perylene-containing LCs have been synthesised for use as electron-transport materials in OLEDs or electron-acceptors in organic photovoltaics.

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The Thesis reports on the research activities carried out under the Semiconductor-Laser Terahertz-Frequency Converters Project at the Department of Electronics and Electrical Engineering, University of Glasgow. The Thesis presents the work leading to the demonstration of reproducible harmonic modelocked operation from a novel design of monolithic semiconductor laser, comprising a compound cavity formed by a 1-D photonic-bandgap (PBG) mirror. Modelocking was achieved at a harmonic of the fundamental round-trip frequency with pulse repetition rates from 131 GHz up to a record-high frequency of 2.1 THz. The devices were fabricated from GaAs/AlGaAs material emitting at a wavelength of 860 nm and incorporated two gain sections with an etched PBG reflector between them, and a saturable absorber section. Autocorrelation studies are reported, which allow the device behaviour for different modelocking frequencies, compound cavity ratios, and type and number of intra-cavity reflectors to be analyzed. The highly reflective PBG microstructures are shown to be essential for subharmonic-free modelocking operation of the high-frequency devices. It was also demonstrated that the multi-slot PBG reflector can be replaced with two separate slots with smaller reflectivity. Some work was also done on the realisation of a dual-wavelength source using a broad-area laser diode in an external grating-loaded cavity. However, the source failed to deliver the spectrally-narrow lines required for optical heterodyning applications. Photomixer devices incorporating a terahertz antenna for optical-to microwave down-conversion were fabricated, however, no down-conversion experiments were attempted. Finally, novel device designs are proposed that exploit the remarkable spectral and modelocking properties of compound-cavity lasers. The ultrafast laser diodes demonstrated in this Project can be developed for applications in terahertz imaging, medicine, ultrafast optical links and atmospheric sensing.

Experimental studies presented in this thesis have shown the first realisation of resonant tunnelling transport through two impurities in a vertical double-barrier tunnelling diode; have proved the chiral nature of charge carriers in graphene by studying ballistic transport through graphene $p$-$n$ junctions; have demonstrated significant differences of $1/f$ noise in graphene compared with conventional two-dimensional systems. Magnetic field parallel to the current has been used to investigate resonant tunnelling through a double impurity in a vertical double-barrier resonant tunnelling diode, by measuring the current-voltage and differential conductance-voltage characteristics of the structure. It is shown that such experiments allow one to obtain the energy levels, the effective electron mass and spatial positions of the impurities. The chiral nature of the carriers in graphene has been demonstrated by comparing measurements of the conductance of a graphene $p$-$n$-$p$ structure with the predictions of diffusive models. This allowed us to find, unambiguously, the contribution of ballistic resistance of graphene $p$-$n$ junctions to the total resistance of the $p$-$n$-$p$ structure. In order to do this, the band profile of the $p$-$n$-$p$ structure has been calculated using the realistic density of states in graphene. It has been shown that the developed models of diffusive transport can be applied to explain the main features of the magnetoresistance of $p$-$n$-$p$ structures. It was shown that $1/f$ noise in graphene has much more complicated concentration and temperature dependences near the Dirac point than in usual metallic systems, possibly due to the existence of the electron-hole puddles in the electro-neutrality region. In the regions of high carrier concentration where no inhomogeneity is expected, the noise has an inverse square root dependence on the concentration, which is also in contradiction with the Hooge relation.

InGaN-based light emitters are strongly affected by the inhomogeneous broadening induced by random alloy fluctuations. While these effects have been extensively investigated on c-plane (e.g. localization of carriers at low carrier density due to potential fluctuations, delocalization at higher carrier density), much fewer work report on the impact of inhomogeneous broadening on the emission properties of semipolar and nonpolar InGaN quantum wells (QWs). In addition to have a higher electron- and hole-wavefunction overlap and thereby an increased radiative recombination rate thanks to the reduced/suppressed built-in electric field due to polarization discontinuities at heterointerfaces, QWs grown along semipolar/nonpolar crystal orientations have the interesting property to emit polarized light. The characterization and theoretical understanding of their optical polarization properties is the first main focus of this thesis. A correlation between spectral width and degree of linear polarization (DLP) is highlighted through extensive temperature- and excitation-dependent polarization-resolved confocal micro-photoluminescence spectroscopy carried out on planar semi-polar/nonpolar QWs and on the m-plane side facet of core-shell microrods. A theoretical model based on electronic band structure calculated by the kp-envelope function method is developed to explain this correlation by taking inhomogeneous broadening into account. Considering indium content fluctuations and the localization lengths of electrons and holes, different effective broadenings are applied to groups of subbands. It is shown that for high-inclination semipolar and nonpolar InGaN/GaN QWs inhomogeneous broadening leads to a significant increase of the DLP at room temperature. Furthermore, the DLP-drop towards high carrier density due to the transition from the Boltzmann- to the Fermi-regime is smoother and starts at lower carrier density. The model is also used to study the peculiar polarization properties of (202¯1) InGaN/GaN QWs compared to (202¯1¯) QWs: although they have equivalent band structures in the framework of k·p-theory and are therefore expected to have identical optical polarization properties, (202¯1) QWs consistently exhibit a lower DLP than (202¯1¯) QWs. This discrepancy might be related to different effective broadenings of their valence subbands induced by the rougher upper QW interface in (202¯1), by the larger sensitivity of holes to this upper interface due to the polarization field in (202¯1), and/or by the different degrees of localization of holes. Besides being strongly affected by inhomogeneous broadening, InGaN-based LEDs suffer from efficiency droop: their efficiency maximum is already reached at relatively low current density and then significantly drops towards their typical operation conditions. One way to mitigate its effect is to reduce the carrier density inside the active region, which can be achieved via several approaches, e.g. growing the active region on a 3D template, on a semipolar/nonpolar substrate or a relaxed InGaN template. The last two approaches reduce/suppress the built-in polarization field leading to wavefunctions with larger overlap and spread across the active region. In order to check and validate these approaches, a way to measure the carrier density inside the active region is necessary. This complex task, which is the second focus of this work, requires fitting a model of the carrier recombination dynamics to experimental data. Several methods are already available, which are mostly based on the basic ABC-model. The validity of this model is discussed through measurement of efficiency curves on various samples and extended to take into account the background carrier density at low carrier density and band-filling at high carrier density. The DLP drop towards high carrier density is fitted simultaneously with the efficiency curve to improve the robustness of the extraction of recombination coefficients. Nevertheless, without insights from time-resolved experimental data, extracting all recombination coefficients is shown to be very critical leading to ambiguous fitting results. Time-resolved measurements being complex and time-consuming, a new method based on an extended ABC-model and room-temperature bias-dependent photoluminescence spectroscopy is proposed. When investigating semipolar/nonpolar LEDs, this method allows to extract the carrier density within the active region without having to carry out time-resolved measurements, which is demonstrated using polarization-resolved efficiency curves measured on a m-plane LED. Growing the active region on 3D templates to reduce the local carrier density requires eventually experimental techniques with high spatial resolution for its characterization. This work reports the experimental know-how acquired through extensive characterization of single InGaN/GaN core-shell microrods. A thorough description of the confocal microscope and its alignment is given to achieve reproducible and diffraction limited spatial resolution polarization-resolved photoluminescence measurements, which allowed the first local internal quantum efficiency measurement along the side facet of InGaN/GaN core-shell microrods. / InGaN-basierte Lichtquellen sind stark von inhomogener Verbreiterung, die aus zufälligen Legierungsfluktuationen entsteht, beeinflusst. Während diese Effekte ausführlich auf die c-Ebene untersucht wurden (z.B. Ladungsträgerlokalisierung bei niedriger Ladungsträgerdichte auf Grund von Potentialfluktuationen, Delokalisierung bei höherer Ladungsträgerdichte), untersuchen wenige Studien den Einfluss von inhomogener Verbreiterung auf die Emissionseigenschaften von semipolarer und nonpolarer InGaN Quantentrögen. Quantentröge, die entlang semipolaren/nonpolaren Kristallrichtungen gewachsen sind, haben einen höheren Überlapp der Elektron- und Löcherwellenfunktionen und dadurch eine höhere strahlende Rekombinationsrate dank des niedrigen / unterdrückten elektrischen Feldes, das durch Polarizationsdiskontinuitäten an Heteroübergängen entsteht. Diese Quantentröge haben die interessante Eigenschaft, polariziertes Licht auszustrahlen. Die Charakterizierung und das theoretische Verständnis von diesen Polarizationseigenschaften ist der erste Schwerpunkt dieser Dissertation. Umfangreiche temperatur- und anregungsabhängige polarizationsaufgelöste konfokale Mikro-Photolumineszenz Spektroskopie auf planaren semipolaren/nonpolaren Quantentröge und auf die m-Ebene Seitenfacette von Core-Shell Mikrosäulen deuten auf eine Korrelation zwischen der spektralen Breite und dem optischen Polarizationsgrad. Basirend auf elektronischen Bandstrukturen, die mittels der k·p Hüllfunktionsmethode berechnet werden, wird ein theoretisches Modell entwickelt, um diese Korrelation unter Berücksichtigung der inhomogenen Verbreiterung zu erklären. In Anbetracht der Fluktuationen des Indiumgehalts und der Lokalisierungslängen von Elektronen und Löchern, werden unterschiedliche effektive Verbreiterungen auf Gruppen von Subbändern angewendet. Dadurch wird gezeigt, dass bei Raumtemperatur inhomogene Verbreiterung zu einem signifikanten Anstieg des Polarizationsgrads von semipolaren und nonpolaren InGaN/GaN Quantentrögen mit hoher Neigung führt. Darüber hinaus ist der Polarizationsgrad-Abfall bei höheren Ladungsträgerdichten aufgrund des Übergangs vom Boltzmann- zum Fermi-Regime glatter und beginnt bei niedrigerer Ladungsträgerdichte. Das Modell wird auch verwendet, um die besonderen Polarizationseigenschaften von (202¯1) InGaN/GaN Quantentrögen im Vergleich zu (202¯1¯) Quantentrögen zu untersuchen. Durch ihre äquivalenten Bandstrukturen im Rahmen der k·p-Theorie wird erwartet, dass sie ähnliche Polarizationseigenschaften zeigen. (202¯1) Quantentröge haben jedoch durchweg einen niedrigeren Polarizationsgrad als (202¯1¯) Quantentröge. Diese Diskrepanz könnte auf unterschiedliche effektive Verbreiterung ihrer Valenz-Subbänder zurückgeführt werden, die durch die rauere obere Quantentrog-Grenzfläche in (202¯1), durch die größere Empfindlichkeit der Löcher gegenüber dieser oberen Grenzfläche aufgrund des Polarizationsfelds in (202¯1) und /oder durch die unterschiedlichen Lokalisierungsgrade der Löcher induziert werden. InGaN LEDs sind nicht nur stark von inhomogener Verbreiterung beeinflusst, sondern leiden auch unter efficiency droop: Ihr Wirkungsgradmaximum wird bereits bei relativ geringer Stromdichte erreicht und fällt dann deutlich gegenüber ihrer typischen Betriebsbedingungen ab. Eine Möglichkeit, diesen Effekt abzuschwächen, ist, die Ladungsträgerdichte innerhalb des aktiven Bereichs zu verringern, was über verschiedene Ansätze erreicht werden kann. Die aktive Region kann zum Beispiel auf einer 3D-Pufferschicht, auf einem semipolaren/nonpolaren Substrat oder auf einer relaxierten InGaN-Pufferschicht gewachsen werden. Die letzten zwei Ansätze reduzieren/unterdrücken das Polarizationsfeld und führen dadurch zu Wellenfunktionen, die eine grössere Überlappung und Ausbreitung über die aktive Region haben. Damit diese Ansätze überprüft und validiert werden können, ist ein Verfahren erforderlich, um die Ladungsträgerdichte innerhalb der aktiven Region zu bestimmen. Diese komplexe Aufgabe, die den zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit bildet, erfordert die Anpassung eines Modells der Ladungsträgerrekombinationsdynamik an experimentellen Daten. Die meisten Methoden, die bereits zur Verfügung stehen, nutzen das einfache ABC-Modell. Die Gültigkeit dieses Modells wird durch Messung von Effizienzkurven auf verschiedenen Proben diskutiert und erweitert, um die Hintergrungladungsträgerdichte bei niedriger Ladungsträgerdichte und Bandfüllung bei hoher Ladungsträgerdichte zu berücksichtigen. Der Polarizationsgrad-Abfall gegen hohe Ladungsträgerdichten wird gleichzeitig mit der Effizienzkurve angepasst, um das Bestimmen der Rekombinationskoeffizienten zu verbessern. Es ist jedoch sehr kritisch, alle Rekombinationskoeffizienten eindeutig zu bestimmen, ohne zeitaufgelöste experimentelle Daten zu berücksichtigen. Da zeitaufgelöste Messungen komplex und zeitaufwändig sind, wird eine neue Methode vorgeschlagen, die auf Bias-abhängiger Photolumineszenzspektroskopie bei Raumtemperatur und auf einem erweiterten ABC-Modell basiert. Bei der Untersuchung semipolarer/nonpolarer LEDs ermöglicht diese Methode das Bestimmen der Ladungsträgerdichte innerhalb der aktiven Region, ohne zeitaufgelöste Messungen durchführen zu müssen. Dies wird anhand polarizationsaufgelöster Effizienzkurven auf einer m-Ebene LED demonstriert. Das Wachsen der aktiven Region auf 3D-Pufferschichten zur Verringerung der lokalen Ladungsträgerdichte erfordert für ihre Charakterisierung experimentelle Techniken mit hoher räumlicher Auflösung. Diese Arbeit berichtet über das experimentelle Know-how, das durch die Charakterisierung einzelner InGaN/GaN Core-Shell Mikrosäulen erworben wurde. Eine gründliche Beschreibung des konfokalen Mikroskops und seiner Ausrichtung ist gegeben, um reproduzierbare polarizationsaufgelöste Photolumineszenzmessungen mit beugungsbegrenzter räumlicher Auflösung zu erreichen, die die ersten lokalen internen Quanteneffizienzmessungen entlang der Seitenfacette von InGaN/GaN Core-Shell Mikrosäulen ermöglichte. / Les sources lumineuses à base de InGaN sont fortement affectées par l'élargissement inhomogène dû aux fluctuations du taux d'indium. Alors que ces effets ont été étudiés extensivement sur le plan-c (par exemple: localisation des porteurs de charge à basse densité de porteurs dûe aux fluctuations de potentiel, délocalisation à plus haute densité de porteurs), seulement peu de travaux sont consacrés à l'étude de l'impact de l'élargissement inhomogène sur les propriétés d'émission des puits quantiques InGaN semipolaires et nonpolaires. En plus d'avoir un recouvrement plus grand des fonctions d'ondes des électrons et des trous, et par conséquent un taux de recombination radiatif plus élevé grâce à la réduction/suppression du champs électrique interne dû aux discontinuités de polarisation aux hétérointerfaces, les puits quantiques crûs dans les directions semipolaires/nonpolaires ont la propriété intéressante d'émettre de la lumière polarisée. La charactérisation et compréhension théorique de leurs propriétés de polarisation optique est l'un des axes de cette thèse. Une corrélation entre la largeur spectrale et le degré de polarisation linéaire (DLP = angl. degree of linear polarization) est mise en évidence par le biais de spectroscopie de micro-photoluminescence confocale résolue en polarisation en fonction de la température et de l'excitation éffectuée sur des puits quantiques planaires semipolaires et nonpolaires ainsi que sur les facettes latérales plan-m de micro-piliers core-shell. Un model théorique basé sur la structure de bandes électroniques calculée par la méthode k·p des fonctions d'enveloppe est développé pour expliquer cette corrélation en prenant l'élargissement inhomogène en compte. En considérant les fluctuations du taux d'indium et la longueur de localisation des électrons et des trous, des élargissements effectifs différents sont appliqués à des groupes de sous-bandes. Le modèle montre que pour les puits quantiques semipolaires/nonpolaires d'haute inclinaison l'élargissement inhomogène engendre une augmentation significative du DLP à température ambiante. De plus, vers les densités de porteurs plus élevées, la chute du DLP induite par la tansition du régime de Boltzmann au régime de Fermi est plus lente et commence à plus basse densité de porteurs. Le modèle est également utilisé pour étudié les propriétés particulières de polarisation optique des puits quantiques (202¯1) comparés aux puits (202¯1¯). Malgré qu'ils aient des structures de bandes équivalentes dans le cadre de la théorie k·p et devraient ainsi avoir des propriétés de polarisation optique identiques, les puits quantiques (202¯1) ont systématiquement un DLP plus bas que les puits quantiques (202¯1¯). Cette divergence est probablement liée aux élargissements effectifs différents qui s'appliquent à leurs sous-bandes de valence en raison de l'interface supérieure plus rugueuse du puit (202¯1), de la sensibilité des trous à l'interface supérieure du puit (202¯1) à cause du champ électrique interne, et/ou du différent degré de localisation des trous En plus d'être fortement affecté par l'élargissement inhomogène, les LEDs InGaN souffrent d'efficiency droop: leur efficacité maximale est atteinte déjà à une densité de courant relativement basse et baisse ensuite significativement vers leurs conditions d'opération typiques. Un moyen pour mitiger cet effet est de réduire la densité de courant dans la zone active, ce qui peut être atteint via plusieurs approches, notamment en croissant la région active sur un template 3D, sur un substrat semipolaire/nonpolaire ou un template d'InGaN relaxé. Les deux dernière approches diminuent/suppriment le champs électrique interne augmantant ainsi le recouvrement des fonctions d'onde et leur étendue dans la zone active. Afin de vérifier ces approches, une méthode pour déterminer la densité de porteurs dans la zone active est nécessaire. Cette tâche complexe, qui est le second axe de ce travail, requière d'ajuster un modèle de la dynamique de recombinaison des porteurs à des données expérimentales. La plupart des méthodes déjà disponibles se basent sur le simple modèle ABC. La validité de ce modèle est discutée à travers des courbes d'efficacité mesurées sur différents échantillons et étendue pour prendre en compte la densité de porteurs dûe au dopage à basse densité de porteurs ainsi que le remplissage des bandes à haute densité de porteurs. La chute du DLP vers les hautes densités de porteurs est ajustée simultanément à la courbe d'éfficacité pour augmenter la robustesse de la détermination des coefficients de recombinaison. Il est cependant montré que sans prendre en compte des données expériemntales résolues en temps il est très difficile d'extraire tous les coefficients de recombinaison sans ambiguosités. Les mesures résolues en temps étant complexes et longues, une nouvelle méthode basée sur un modèle ABC étendu et de la spectroscopie photoluminescence en fonction du bias à température ambiante est proposée. Lorsqu'elle est appliquée à des LEDs semipolaires/nonpolaires, elle permet d'extraire la densité de porteurs dans la région active sans devoir effectuer des mesures résolues en temps. La méthode est démontrée en utilisant des courbes d'efficacité résolues en polarisation measurées sur une LED plan-m. Croître la région active sur un template 3D afin de diminuer la densité locale de porteurs nécessite au final pour sa characterisation une technique expérimentale ayant une haute résolution spatiale. Ce travail résume le savoir-faire expérimental acquis en characterisant des micro-piliers core-shell InGaN/GaN uniques. Une description détaillée du microscope confocal et de son alignement est donnée pour atteindre des mesures de photoluminescence reproductibles et ayant une résolution limitée par la diffraction, ce qui a permis la première mesure locale d'efficacité interne quantique le long de la facette latérale de micro-piliers core-shell InGaN/GaN.