Parmi les différents outils de laboratoire, les réacteurs agités triphasiques à panier catalytique sont souvent utilisés pour l'acquisition de données cinétiques avec des catalyseurs mis en forme. Malgré sa large utilisation, très peu d'auteurs se sont intéressés à la caractérisation de l'hydrodynamique et des transferts de matière de ces outils. Or, dans les cas de réactions rapides, des limitations hydrodynamiques et/ou au transfert peuvent conduire à des difficultés à discriminer les catalyseurs ou à obtenir des paramètres cinétiques. L'objectif de cette étude était de connaître le domaine d'applicabilité de ces outils et présenter des pistes d'optimisation. Une méthodologie de caractérisation qui couple une étude hydrodynamique et une étude de transfert de matière a été mise en place. L'étude hydrodynamique a permis d'établir une cartographie des régimes d'écoulement gaz/liquide selon les conditions opératoires et les configurations géométriques. Cette étude a permis d'expliquer les résultats obtenus au niveau du transfert de matière, notamment, l'influence de la présence du panier et des bulles de gaz. Dans la configuration actuelle, cet outil semble être limité par le transfert liquide/solide. Ainsi, avec ce système, des études cinétiques pour des réactions avec une constante cinétique cin k pouvant aller jusqu'à 0,02 s-1 pourront être réalisées. Au-delà, l'outil sera inadapté. Pour améliorer cet outil de test, il faut optimiser le réacteur en modifiant le design du panier et de la turbine, et le diamètre de la cuve de manière à maximiser la vitesse radiale à travers du milieu poreux. Il faut aussi éviter la présence d'un régime de contournement du panier par le liquide / Stationary catalytic basket stirred reactors are often used among the various three-phase laboratory reactors for primary screening of commercial shaped catalysts. Until today, hydrodynamics and mass transfer studies concerning the impact of the presence of the basket in the flow are scarce which can be an obstacle to catalyst screening mainly in the case of fast reactions. The aim of this study is to know the range of applicability of these devices and optimize them if necessary. A characterization methodology that couples hydrodynamics and mass transfer was developed. The hydrodynamic studies allowed establishing a flow regime map of the gas/liquid flow for different reactor designs and operational conditions. This study has allowed as well understanding the influence of the basket and gas bubbles on gas/liquid and solid/liquid mass transfer. For the studied reactor, the liquid/solid mass transfer is the limiting phenomena. This system can however be used for catalyst screening for reaction rate constants smaller than 0.02 s-1. For faster reactions, these devices must be improved by changing the design of basket and impeller and the tank diameter. The optimized configuration should improve de radial flow through the porous medium and avoid the flow bypassing around the basket

L’extrapolation des réacteurs catalytiques nécessite l’acquisition des données cinétiques sur des réacteurs à petite échelle dans les conditions opératoires industrielles. Le critère de dimensionnement utilisé lors de la réduction d’échelle est la conservation de la vitesse volumique horaire, ce qui conduit à des vitesses de circulation très faibles dans les réacteurs pilotes à lit-fixe. A ces vitesses, les flux de transfert de matière externes peuvent devenir limitant par rapport au flux de réaction. Dans ce contexte, une nouvelle géométrie de réacteur a été imaginée pour intensifier les transferts de matière et chaleur et pour augmenter les vitesses de circulation des fluides : le réacteur "filaire". Il s’agit d’un réacteur dont le diamètre est égal ou proche de celui des grains de catalyseur et avec un ratio longueur sur diamètre très élevé. Le principal objectif de cette thèse est de caractériser ce réacteur en termes d’hydrodynamique et de transferts de matière externes pour définir ses limites d’utilisation. En écoulement diphasique, ce réacteur est relativement piston et la rétention liquide est élevée, ce qui permet d'assurer un mouillage total du catalyseur. En ce qui concerne les vitesses des transferts de matière externe, celles-ci sont proches de celles d'un réacteur agité avec panier et sont supérieures à celles caractéristiques d'un réacteur pilote à lit-fixe conventionnel. Cette observation est liée à l’augmentation des vitesses locales du liquide et à la présence d'un écoulement du type Taylor modifié. En conclusion, le réacteur "filaire" constitue une alternative efficace aux réacteurs pilotes à lit-fixe pour l’étude de catalyseurs mis en forme. / Small size fixed-bed reactors are a common choice for testing industrial supported catalyst under industrial operating conditions. The most common criterion for reactor’s scale-down is based on the conservation of the liquid hourly space velocity which leads to a very low fluid flow velocity at the laboratory scale. Under these conditions, the external mass transfer flux can become the limiting step of the process. In this context, a new reactor geometry was proposed to intensify mass and heat transfers and to increase fluid flow velocities: the single pellet string reactor. This reactor is composed of a tube with an internal diameter close to that of the catalyst particles and with a high length over diameter ratio. The main goal of this thesis is to characterise the hydrodynamic and external mass transfer performances of this new reactor in order to define its application domain. In two-phase gas-liquid flow, the reactor flow is plug flow and the liquid hold-up values are high, which insures a complete wetting of the catalyst particles. The mass transfer coefficients were quantified and the measured rates are much higher than those observed in conventional pilot fixed-bed reactors, which can be explained by the increased local liquid velocities and by the modified Taylor flow regime. Catalytic tests with a very fast model reaction revealed that the external mass transfer performances of the single pellet string reactor are close to those measured in a stirred tank reactor equipped with a catalytic basket. In conclusion, the single pellet string reactor represents a new and efficient alternative to fixed-bed pilot reactors to study shaped catalysts.

Dans l’industrie pharmaceutique, la granulation sèche par compactage à rouleaux est un procédé d’agglomération de poudres en granulés pour améliorer les propriétés d’écoulement nécessaire pour le procédé de compression en matrice. Comprendre le procédé de compactage à rouleaux et optimiser l’efficacité de production est limitée par l’utilisation de l’approche expérimentale à cause du coût élevé des poudres, le temps des essais et la complexité du procédé. Dans ce travail, une méthode d’éléments finis en 3D, est développée dans le but d’identifier les paramètres critiques du matériau et du procédé pour le contrôle de la qualité de la production. Le modèle de comportement de Drucker-Prager Cap est utilisé pour décrire le comportement en compression de poudres et sa calibration est déterminée à partir des essais standard. Pour surmonter la complexité liée à l’existence de deux mécanismes différents, l’alimentation en poudre par une vis sans fin et le compactage entre les rouleaux, une nouvelle méthode d’interfaçage entre la méthode des éléments discrets (DEM) employée pour décrire l’écoulement dans l’alimentation et la méthode des éléments finis (FEM) utilisée pour le compactage entre les rouleaux est développée. Enfin, pour une modélisation de compactage de rouleaux plus réaliste, prenant en compte la variation de l’entrefer entre les rouleaux, une nouvelle approche de couplage Euler-Lagrange est proposée. Les résultats de simulations par éléments finis montrent clairement l’effet des différents paramètres du procédé sur les distributions de pression et de densité dans la zone de compactage. En outre, les résultats montrent que l'utilisation de plaques de confinement de la poudre entre les rouleaux, développe une distribution de pression et de densité non homogène dans le compact, avec une densité plus élevée au centre et plus faible aux bords. D'autre part, l’utilisation de rouleaux dont l’un est surmonté d’une jante de confinement, a montré une distribution de propriétés globalement plus uniforme sur la largeur du compact avec des valeurs légèrement plus élevées aux bords qu’au centre. La méthodologie combinant les méthodes DEM & FEM montre clairement une corrélation directe entre la vitesse des particules entraînées par la vis dans la zone d’alimentation et la pression du rouleau. Tous les deux oscillent avec la même période. Cela se traduit par un compact anisotrope avec un profile de densité variant de manière sinusoïdale le long de sa largeur. Afin d'étudier la capacité du modèle à prédire les propriétés des compacts produits par compactage à rouleaux, les prédictions par simulations numériques sont comparées aux données de la littérature et validées par des mesures spécifiques. / In the pharmaceutical industry, dry granulation by roll compaction is a process of size enlargement of powder into granules with good flowability for subsequent die compaction process. Understanding the roll compaction process and optimizing manufacturing efficiency is limited using the experimental approach due to the high cost of powder, time-consuming and the complexity of the process. In this work, a 3D Finite Element Method (FEM) model was developed to identify the critical material properties, roll press designs and process parameters controlling the quality of the product. The Drucker-Prager Cap (DPC) model was used to describe the powder compaction behavior and was determined based on standard calibration method. To overcome the complexity involving two different mechanisms of powder feeding by the screw and powder compaction between rolls, a novel combined approach of Discrete Element Method (DEM), used to predict the granular material flow in the feed zone and the Finite Elements Method (FEM) employed for roll compaction, was developed. Lastly, for a more realistic roll compaction modelling, allowing the fluctuation of the gap between rolls, a Coupled-Eulerian Lagrangian (CEL) approach was developed. FEM simulation results clearly show the effect of different process parameters on roll pressure and density distribution in the compaction zone of powder between the rolls. Moreover, results show that using a cheek-plates sealing system causes a nonuniform roll pressure and density distribution with the highest values in the middle and the lowest at the edges. On the other hand, the resultant pressure and density distributions with the rimmed-roll obtained higher values in the edges than in the middle and overall a more uniform distribution. The combined DEM-FEM methodology clearly shows a direct correlation between the particle velocity driven by the screw conveyor to the feed zone and the roll pressure, both oscillating in the same period. This translates into an anisotropic ribbon with a density profile varying sinusoidally along its length. To validate the results, the simulations are compared with literature and experimentally measured values in order to assess the ability of the model to predict the properties of the produced ribbons.